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湿法烟气脱硝技术现状及发展

北极星环保网来源:化工进展 杨加强2018/1/20 10:32:11我要投稿

可用于光催化氧化的催化剂主要为金属氧化物、硫化物等半导体材料,TiO2具有光化学稳定、催化活性高和价格低等优点,是光催化反应中最常用的催化材料,但其禁带宽,只能吸收波长小于387nm的紫外光,常用紫外光激发(波长300~400nm,占地面太阳光能的4%~6%),而且光生载流子复合概率较高,这些因素限制了其在工业上的应用[38]。

为了改进光催化剂的性能,许多学者对其做了改性研究,目前关于TiO2的改性主要有贵金属沉积、金属离子掺杂、非金属元素掺杂、半导体复合以及光敏化等途径,其中金属离子掺杂又包括过渡金属离子、稀土金属离子等。文献[39]表明掺杂过渡金属是一种可有效改善TiO2光催化活性的方法,Mn、Fe等过渡金属离子的掺杂可使激发波长扩展到可见光区。

李春虎等[40]以活化半焦为载体,通过掺杂还原氧化石墨烯(rGO)对TiO2进行改性,利用热浸渍法制备了新型负载型光催化剂(rGO-TiO2/ASC),有效地解决了TiO2光生电子和空穴快速复合的问题。SU等[41]利用TiO2纳米粒子成功制备出了可同时脱硫脱硝的TiO2-PAN(聚丙烯腈)催化剂。

除了对TiO2的改性,越来越多的非依托TiO2的新型光催化剂也得到了开发。XIONG等[42]通过非金属掺杂和非贵金属沉积利用水热法制备出了可吸收可见光的N-doped(BiO)2CO3光催化剂。李瞳等[43]以氧化石墨烯为载体,通过水热法制备出了氧化石墨烯-Fe2O3复合材料脱硝光催化剂。

近些年,关于光催化氧化与湿法脱硝耦合技术的研究发展迅速,取得了许多成果。李瞳等[43]利用H2O2在可见光照射及氧化石墨烯-Fe2O3催化条件下产生的羟基自由基,将烟气中的NO氧化为NO2吸收脱除,NOx转化率可达84.33%。LIU等[44]以TiO2溶胶作为催化剂,搭建了光催化氧化和湿式洗涤结合的同时脱硫脱硝系统。

黎宝仁等[45]采用溶胶-凝胶法以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体制备了Fe-TiO2/PSF复合催化膜,构建了新型复合催化膜生物反应器(HCMBR),实现了光催化氧化与湿法微生物法耦合烟气脱硝,提高了微生物法脱硝的能力。

光催化氧化技术反应条件温和、能耗低、无二次污染、可同时脱硫脱硝,且能很好地融合到湿法脱硝技术中,是改进和优化湿法脱硝工艺的有效措施,其关键在于光催化剂的研制,拓宽TiO2的响应范围,提高其光能利用率,提高脱硝效率。该技术目前仍处于实验室研究阶段,工业使用有待时日。

2.7.2电环境技术

电环境技术是一种新兴的利用电力辅助治理污染物的技术,主要原理是借助电在水、空气等物质中产生的物理和化学作用改变污染物的特性,将其转化成无害或易于除去的物质。常见的用于脱硝的电环境技术有电辅助催化法、等离子体活化法、电催化氧化法等,其中以等离子活化法的研究与应用最广泛。

电辅助催化脱硝技术的原理是通过在电极上施加电压,利用电流或电压的变化激发电极或催化剂表面的活性基团,促进NOx在电极或催化剂表面发生的电化学或氧化还原反应,进而实现NOx的氧化、还原或分解。PAPADAKIS等[46]首次提出利用固体电解质电池去除NO的概念,并用多孔Pt、Au电极和ScSZ电极,成功将NO在阴极上还原为N2和O2–。VAYENAS等[47]许多学者对电极进行了深入研究,改善并开发了许多新型电极。

靳长军[48]釆用湿式间接电催化氧化法实现了电辅助催化与湿法脱硝的耦合,在NaClO发生器中,通过调节电压电解质量分数为3%的NaCl溶液使之生成NaClO溶液,继而对烟气进行喷淋吸收,可达到92%NOx脱除率。电辅助催化法脱硝反应温度高(500℃左右),反应器结构、电辅助催化剂、电源、电解质电极体系等的优化是现阶段该技术需解决的主要问题。

等离子体活化法的原理是利用高能电子辐射烟气中的各种气体分子,使之电离或离解产生自由电子和活性基团形成等离子体,等离子体中的活性粒子能催化氧化NOx,然后将其通过喷氨的洗涤塔或湿式吸收装置脱除[49]。电子束法(EBDC)和脉冲电晕法(PPCP)是常见的等离子体活化法,EBDC通过电子束加速器产生高能电子,PPCP采用高压脉冲放电获得高能电子。

EBDC设备占地面积大,设备昂贵且耗电量大,投资、运行和维修费用高,在实际应用中受到了限制。PPCP是在EBDC的基础上发展而来的,该法采用高压脉冲放电代替电子加速器,节约了能量的消耗,降低了使用成本,且由于其电子能量较低,不需使用辐照屏蔽,提高了技术的安全性。同EBDC相比,PPCP有一定的进步,但仍存在一些问题:能耗高;脉冲电源寿命短、价格高,性能有待改善;所需的设备及维修费用高昂;设备结构复杂等[50]。

近年来,等离子体的发生形式快速革新,介质阻挡放电(包括无声放电、沿面放电等)、射频放电、微波放电等都是新型的非热平衡等离子体放电形式[51]。与此同时,等离子体与其他方法的耦合脱硝技术也在兴起,典型的有等离子体与湿法脱硝耦合技术、等离子体协同催化剂分解NO技术及等离子体对脱硝催化剂的改性技术等[52],其中以前者的研究及应用最广泛,高压电晕放电与湿法液相氧化耦合技术、等离子法耦合湿式氨法同时脱硫脱硝技术和电催化氧化技术等都是等离子体活化与湿法脱硝联用的新技术。

等离子体活化法是非常有潜力的脱硝技术,能耗高是其工业应用的主要瓶颈。目前,EBDC已在Nagoya火电厂、成都热电厂建立了示范装置,但该技术并没有得到广泛应用,限制其发展的主要原因是电子加速器价格昂贵,电子枪寿命短,系统运行和维护费用偏高,X射线对人体影响等。

电催化氧化技术(electro-catalyticoxidation,ECO)是一种多种污染物协同处理技术,其原理是采用高能量脉冲电晕放电产生等离子体,利用其中的活性自由基氧化NO、SO2、Hg0等,同时结合湿法碱液吸收和湿式电除尘技术同步除去SO2、NOx、PM、Hg等,其本质仍是等离子体活化法耦合湿法脱硝技术。

美国的REBurger燃煤电厂安装了ECO处理系统,NOx脱除率可达到90%以上[53]。为了进一步降低能耗,CHANG等[54]提出了一种基于直流电晕放电自由基簇射的优化ECO法,该方法由于使用带喷嘴的放电电极,提高了电极气被分解的概率,增加了活性物质的产生,降低了氨的逃逸;另一方面,由于喷嘴口径较窄且有电极气喷出,阻止了烟气进入电晕区,减少了电子与烟气中非NO气体碰撞造成的能量损失,提高了能量利用率。目前该技术应用不多,能耗高是其推广的主要障碍。

2.8磷矿浆添加泥磷一体化脱硫脱硝法

梅毅等[55]在原有磷矿浆脱硫法的基础上开发出了一种利用磷矿浆和泥磷脱除锅炉烟气中SO2和NOx的新方法。磷矿浆法烟气脱硫是以磷矿中过渡金属铁离子为催化剂,利用烟气中的剩余氧,将溶液中亚硫酸催化氧化为硫酸,不断增加溶液的硫容量和吸收烟气中SO2的能力,达到脱硫的目的[56]。

这些过渡金属离子对促进NO的吸收亦有一定的积极作用,但由于NO本身的难溶性,大部分的NO仍残留在烟气中,难以被磷矿浆吸收,达不到脱硝的目的。

延伸阅读:

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