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1.1.2低温SCR脱硝技术的优点
(1)低温脱硝催化剂的反应温度在120—300℃,可以应用在工业锅炉、水泥玻璃窑炉、冶金钢铁烧结炉、石化催化裂解炉和化工与酸洗设备等领域,可处理高浓度氮氧化物烟气(1500mg/m3以上),有广泛的应用前景。
(2)布置在窑炉的尾部烟道,无需对窑炉本体做改动,低温脱硝的吸收塔体积小,安装简便,占地面积小。因此,脱硝装置总体成本可大幅度下降。
(3)由于其位于除尘装置之后,因此烟气具有低温、低尘的特性,解决了催化剂的堵塞、磨损等问题,维护成本降低,使用寿命提高。
(4)减轻飞灰中的K、Na、Ca、As等微量元素对催化剂的污染或中毒,若在脱硫装置之后还可缓解SO2引起的催化剂失活等问题。
1.1.3低温SCR脱硝技术需解决的技术难题
(1)受SO2的影响较为明显,在低温下SO2与H2O、NH3,容易形成粘稠的铵盐,附着在催化剂上,造成催化剂的中毒失活,影响催化剂性能。
(2)低温脱硝的催化剂对灰尘和含硫量有较严格的要求,针对水泥窑炉,由于部分水泥窑炉SO2排放浓度高,脱硝装置若布置在已经配备湿法脱硫装置后,需要对烟气进行再加热,增加了能量消耗和设备投资。
(3)目前应用工程案例较少,在国内水泥行业还没进行工业化应用,应用工艺需继续开发和完善。
1.2低温SCR脱硝技术与中温SCR脱硝技术对比
低温SCR脱硝技术和中温SCR脱硝技术对比见表1。
2低温SCR脱硝催化剂研究
低温SCR催化剂研究主要集中在两方面:(1)针对不同的载体,例如碳材料、金属氧化物载体A10,、TiO:或金属离子交换分子筛载体ZSM一5等开发高效低温SCR催化剂;(2)在高效载体上配合不同的活性物质,如V、W、Mn、Cu、Ni、和Pt等金属氧化物,使催化剂具有高抗SO2。和水蒸气活性。目前主要研究的几种催化剂低温SCR脱硝性能见表2。
2.1锰基(MnO)低温SCR催化剂
锰基低温SCR催化剂主要分为两类:非负载型锰基低温SCR脱硝催化剂和负载型低温SCR脱硝催化剂。非负载型锰基催化剂是由锰的各种氧化物直接构成的催化剂;负载型催化剂是将锰的氧化物负载到具有较大比表面积的载体上构成的催化剂,如MnOx/TiO2、MnOx/Al2O3,、MnOx/AC(活性炭)、MnOx/ACF(活性炭纤维)等。
以碳酸钠和氨水作为共沉淀剂,以Mn(NO3)2˙xH2O为MnOx的前驱物,利用共沉淀法制备了非负载型MnOx催化剂,以此种方法制备的催化剂具有较高的比表面积和非晶态的框架构造,并且催化剂中
含有残炭。此种催化剂在100~200℃范围内表现出较高的催化脱硝活性,在高空速比400000h-1,温度100℃条件下,脱硝效率仍可超过90%;在空速比47000h-1,80℃时的脱硝效率为98%,在100~150℃催化剂的脱硝效率达到100%。
锐钛矿型TiO2具有较大的比表面积,与烟气中存在的SO2氧化成SO3反应性能较差,并且较Al2O3和ZrO2为载体相比,硫酸铵盐吸附具有更差的稳定性,锐钛矿型TiO2成为锰基低温SCR脱硝催化剂载
体的主要选择6.对于MnOx/TiO2而言,制备时所采用的Mn前驱物和负载量的不同会对催化剂中MnOx相产生影响。相比共沉淀法,溶胶凝胶法制备的MnOx/TiO2具有更好的低温SCR催化脱硝性能。并
且,较低活化能值使MnOx/TiO2比ZSM一5为载体的锰基催化剂展现出更高的催化活性。一些过渡金属氧化物,如Fe、Cu、Ni、Cr作为改性剂可抑制MnOx/TiO2在煅烧过程中烧结,并且提高MnOx/TiO2的催化活性。金属Ce作为改性剂加入到MnOx/TiO2催化剂中,可增加催化剂的表面化学吸附氧及催化剂本身的酸性,明显提高MnOx/TiO2的低温SCR脱硝活性,150℃、空速比42000h-1时,催化脱硝效率达到95%。
2.2钒基(V2O5)低温SCR脱硝催化剂
朱珍平等对V2O5/AC低温脱硝催化剂进行研究,研究表明,260h内V2O5/AC低温脱硝性能表现稳定,V2O5/AC负载量对低温脱硝性能影响显著,随着负载量的增加,低温脱硝效率逐渐增加,负载量由0增加到5%,脱硝效率由15%增加到80%。通过掺加Mo、w、zr等对V2O5/AC进行改性,脱硝活性稍微降低,但抗SO2中毒性能明显改善。
V2O5/TiO2催化剂在300~400℃具有较高的催化脱硝特性,增加V2O5的负载量可提高V2O5的低温(低于300℃)脱硝活性,但由于V2O5可促进烟气中SO2转化为SO3及NO的形成,将导致催化剂失活,寿命缩短。研究表明,V2O5/TiO2催化剂低温脱硝活性受v:o的结构及覆盖度、TiO2晶型等因素的影响。F、Se、Sb、Cu、S等对V2O5/TiO2催化剂进行低温改性,可明显提高V2O5/TiO2的脱硝性能。
3水泥窑低温脱硝工艺布置
水泥熟料生产过程中,原料中硫含量不同,熟料生产的排放尾气中SO2含量有高有低,原料烘干磨启停同样影响窑尾烟囱排放口SO2含量。鉴于低温催化剂对粉尘和SO2的敏感性,水泥窑低温脱硝布置有两种形式。
(1)针对原料含硫量高的水泥窑低温脱硝装置布置在最上层预热器出口与余热锅炉之间,预热器出口烟气温度近300℃,生成的硫胺盐大部分将分解,可有效减缓催化剂的中毒。同时,由于预热器出口粉尘含量在70g/m3左右,应设计合适的空速比减缓对催化剂的冲刷,布置图见2。
(2)针对原料含硫低的水泥窑低温脱硝装置布置在窑尾布袋除尘器后,除尘器后烟气中粉尘浓度30mg/m3,烟气温度在120—180℃,此种布置方法避免了催化剂对粉尘的冲刷,但对催化剂抗SO2中毒提出了更为严格的要求,工艺布置图见图3。
4结语
随着水泥工业氮氧化物排放越来越严格,为满足环保标准,低温脱硝将成为水泥窑炉脱硝的主要工艺,针对目前低温脱硝催化剂在其他行业的应用情况及存在问题,结合水泥窑炉实际情况,应在以下方面做进一步的研究,改进低温SCR催化剂综合性V2O5/TiO2催化剂在300~400℃具有较高的催能,开发出适合水泥窑炉的低温SCR脱硝催化剂。
(1)提高低温SCR催化剂的活性和选择性,使其在120—180℃区间具有较高的NOx脱除性能。
(2)提高低温脱硝催化剂的抗SO2、K、Na、Ca、As等的中毒能力,延长催化剂的使用寿命。
(3)提高催化剂的机械强度和热稳定性,减少阻力,降低成本,提高使用性能和市场竞争力。
(4)提高低温脱硝催化剂的再生性能,使废催化剂能最大程度资源化。
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