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导读:有机污染物进入土壤以后发生老化发生,其可提取态含量和生物有效性均随老化时间延长而显著降低。溶解性有机碳(DOC)作为土-水界面重要的活性物质,可对有机污染物在土-水界面解吸释放、迁移等过程产生显著影响作用;但是关于溶解性有机碳影响下老化土壤中污染物再释放行为及作用机制等科学问题的认识相对有限,相关反应机制有待进一步研究。
本研究选择性质差别较大的三种溶解性有机碳(DOC),包括泥炭提取DOCp和不同碳化温度(300 oC、500 oC)生物炭源溶解性有机碳(亦称溶解性黑炭DBC300、DBC500),并选择根际土壤中典型低分子量有机酸化合物--草酸根作为参照,同时选择三个性质差异明显的污染土壤(两个为人为污染土壤,一个为场地污染土壤);利用傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR-MS)解析DOC分子组成的强大优势,从DOC在土壤界面吸附反应、DOC与有机污染物络合作用等方面入手,研究了不同来源DOC影响污染土壤解吸释放老化多环芳烃化合物--菲的分子作用机制。研究发现,不同老化方式对土壤释放菲的影响差别不大。在污染老化时间足够长(大于一个月)的土壤中,影响菲解吸释放最重要的土壤性质是有机碳含量。DBC和DOCp对污染土壤特别是有机碳含量较高的土壤释放菲有明显的促进作用,芳香性较高的DBC500促进释放作用最为显著。草酸根对菲解吸释放的促进作用低于DBC及泥炭DOCp。通过考察连续添加DOC对污染土壤中老化菲持续解吸释放的影响作用,结果表明在DBC及DOCp作用下菲的释放率相对于水提取处理进一步增大,尤其DBC500促进黑土释放菲量增加近1倍;而草酸根的持续影响作用在三种土壤中均不显著。
同时研究发现,DOCp及DBC在较低浓度条件下,对菲解吸释放影响不显著。通过对DOC 在土壤界面吸附等温线及分子组成进一步分析发现,在低浓度外源DOC条件下,可与土壤内源DOC发生协同共吸附作用而抑制了菲的解吸释放;在高浓度DOC条件下,外源DOC通过选择性吸附反应,使得DOC分子中含氧极性官能团优先吸附到土壤界面,而疏水性、芳香基官能团则保留在土壤溶液中。这些保留在土壤溶液中的疏水性、芳香基官能团通过与污染土壤中老化菲发生络合作用,促进其释放到溶液界面。DOC对污染老化土壤中有机污染物解吸释放影响结果表明,在外源DOC存在条件下以及土壤溶液化学条件改变的情况下,污染老化土壤中有机污染物的迁移、转化风险有可能增大。该研究结果对于提升对实际污染土壤中污染物释放、迁移过程和关键影响因素的认识以及科学评估DOC环境风险等科学问题具有重要意义。
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