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中国科学技术大学化学与材料科学学院及能源材料协同中心曾晓成教授和美国化学学会前主席Joseph Francisco院士研究组合作,发现了硫酸氢铵在大气中一种全新的形成机制。该成果近日发表在《美国化学会志》上,并被美国化学学会《化学与工程新闻》选为科学焦点报道。
铵盐——氨与酸反应生成的由铵离子和酸根离子构成的离子化合物,如硫酸铵(硫酸氢铵的后续物),是PM2.5雾霾颗粒的重要组成成分,并有观点认为其对PM2.5雾霾颗粒的最初形成起着至关重要的作用。
曾晓成和Francisco小组利用第一性原理分子动力学模拟研究首次发现,氨气可直接参与到三氧化硫与水的反应中。他们在模拟中直接观测到氨气分子和三氧化硫分子在水团簇中自发反应形成硫酸氢铵的过程:氨气和三氧化硫与水团簇形成一种特殊的环状结构,该环状结构极大地促进了水分子中氢原子向氨气分子的转移,从而形成铵根离子。而同时氢氧根则很快与三氧化硫分子结合形成硫酸氢根。
通过进一步研究,他们确认了反应路径,发现三分子水团簇中第三个水分子的存在有助于环状结构的形成,而该环状结构能将反应能垒(化学反应过程中必须超过的能量,有如跨栏中的栏高)降至几近为零,从而大大增加了硫酸氢铵在大气水团簇中的形成速度。他们在纳米水滴表面也观测到同样的反应机理。
这种能垒近乎为零的新型反应机理的发现,表明氨气可以直接参与并加速大气中硫酸氢铵及硫酸铵的形成,从而对大气中雾霾颗粒的形成起到至关重要的作用。
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