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硒也具有与硅类似的生理阻隔功能,而且更为重要的是,硒能提高水稻木质素合成基因OsPAL、OsCoMT、Os4CL3 的表达,提高水稻细胞的木质素含量、细胞壁厚度和机械强度,有利于镉/砷在细胞壁上的沉积与固定。必须注意的是,硒适量有益,过量有毒,且适宜的范围很窄。一般地,硅与硒配合施用比单施效果好。
另外,我国稻田主要分布在热带亚热带地区,高温多雨的气候条件使得土壤强烈风化、淋溶,脱硅富铝化程度高,有效硅含量均较低,缺硅土壤比例高达70%以上。元素地球化学分析结果表明,稻田有效硅含量与水稻植株中镉/砷含量均呈显著负相关。这一区域地球化学特征也决定了水稻硅营养调控是降低水稻镉/砷积累的有效途径。基于此,我们研发了硅溶胶、硒复合硅溶胶、稀土复合硅溶胶等产品,田间应用结果表明,这些产品均可有效缓解镉/砷的毒害效应,并显著降低水稻籽粒中镉/砷积累。
1.2土壤钝化技术原理
稻田镉/砷从土壤颗粒表面至水稻根表的迁移过程,是决定其有效性的关键。这一过程与其形态、价态有关,受土壤的酸碱性质、氧化还原状态决定。一般地,随着土壤pH 值的升高,重金属镉的移动性逐步降低,而类金属砷的移动性逐步升高;随着土壤Eh 值的升高,重金属镉的移动性逐步升高,而类金属砷的移动性逐步降低。可见,稻田镉/砷行为受pH-Eh 影响表现出完全相反的效果,这是稻田镉/砷钝化技术的难点。
镉是我国稻米超标最为严重的元素。因此,土壤钝化技术大多是围绕钝化镉而研发的。通过向土壤施加碱性物质或者具有较大吸附容量的矿物材料,使土壤中镉与这些材料发生吸附、络合、沉淀、离子交换等一系列物理化学反应,从而降低镉的可溶解性与转移性。早期研发的镉钝化功能材料主要以无机材料为主,包括石灰、碳酸钙等石灰性材料,海泡石、沸石、膨润土等黏土矿物,羟基磷矿粉等磷灰石族矿物;后期研发主要为腐植质、生物炭等有机材料、微生物菌剂;以及将无机材料、有机材料、微生物菌剂的两两组合或三者组合的复合材料。然而,以提高土壤pH值为切入点的钝化技术,将造成砷活化等次生环境问题。因此,研发稻田镉/砷同步钝化技术是实现钝化技术环境友好的关键。
铁是稻田土壤中最为重要的氧化还原活性元素,在土壤物质循环过程中具有独特的重要性。稻田铁循环是连接碳氮养分循环与镉/砷行为的枢纽,可高效定向调控镉/砷活性、抑制稻米镉/砷积累。具体原理(图2)为:(1)铁还原等微生物作用下,氧化铁被还原为Fe(Ⅱ),同时铁还原过程消耗土壤H+,导致pH 升高,促进Cd 固定;(2)砷氧化微生物以硝酸盐为电子受体,将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ),同时硝酸盐还原产物亚硝酸盐化学氧化亚铁为三价铁矿物,促进砷的固定;(3)吸附于氧化铁表面的亚铁,可催化氧化铁晶相转变产生氧化能力较强的新鲜态三价铁,然后化学氧化As(Ⅲ)为As(Ⅴ),从而促进砷的固定;(4)微生物作用下,硝酸盐还原耦合Fe(Ⅱ)氧化生成氧化铁,吸附固定作物可利用态Cd 和As(Ⅴ);(5)水稻根际泌氧,与Fe(Ⅱ)发生类Fenton 反应,促进根表铁膜形成,进而吸附固定作物可利用态As 和Cd。
基于以上原理,我们研发了铁基生物质炭材料用于同步钝化土壤中镉/砷,该技术以生物质为原料,通过高温碳化的方法在制备生物质炭的过程中加入含铁化合物,将铁以特定比例掺杂,形成具有特殊结构和功能的铁基生物质炭材料。并在此基础上研发了缓释性铁基生物质炭、铁硅硫多元素复合生物质炭及铁基腐殖质复合材料,试验表明这些材料均可实现镉/砷同步钝化。
2 阻控技术应用
2.1生理阻隔技术应用
2013—2016 年,我们在广东、湖南、广西三地开展了为期4 年的生理阻隔技术应用效果的大田试验。在水稻分蘖盛期及灌浆期以7500 mL˙hm-2 的用量喷施生理阻隔剂“降镉灵”(含20% SiO2)。成熟期采集水稻样品,采用石墨炉原子吸收测定稻米中镉,高效液相色谱和原子荧光联用测定稻米中无机砷。总体上,生理阻隔技术应用可显著降低稻米中镉/砷的含量(图3)。相比对照,施用生理阻隔剂后,稻米镉、无机砷含量均值从0.59、0.21 mg˙kg-1 降至0.32 mg˙kg-1 和0.15 mg˙kg-1,降幅分别为45%和27%;按水稻的种植季节分,施用生理阻隔剂后早稻和晚稻的稻米镉含量与对照相比均显著降低,而稻米砷含量与对照比无显著性差异,但晚稻的稻米砷含量显著低于早稻(图 3)。按稻米镉/无机砷含量≤0.4 mg˙kg-1(国家食品卫生标准中稻米镉/砷限值的2 倍)为轻度污染,0.4~0.6 mg˙kg-1 为中度污染,大于0.6 mg˙kg-1 为重度污染的标准划分,在广东、湖南、广西三地开展的生理阻隔技术应用大田试验样点的稻米镉29%为轻度污染,16%为中度污染,55% 为重度污染;稻米砷为轻度污染。施用生理阻隔剂后,轻度、中度及重度污染的稻米镉含量均值分别从0.28、0.49、0.82 mg˙kg-1 降至0.17、0.30、0.47 mg˙kg-1,降幅分别为39%、38% 及43%,与对照相比,均呈显著性差异,且轻度污染的稻米镉和无机砷施用生理阻隔剂后均有80%的稻米达到国家食品卫生标准中稻米镉/无机砷限值(0.2 mg˙kg-1)(图3与图4)。
此外,我们委托原农业部稻米及制品质量监督检验测试中心对施用生理阻隔剂后的糙米率、精米率、整精米率、垩白粒率、垩白度、直链淀粉、蛋白质及长款比等稻米品质指标进行了测定,结果表明施用生理阻隔剂对稻米品质无显著影响。
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