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药物类新兴污染物进入环境的主要途径有:
(1)人类、动物尿液和粪便排泄;
(2)污泥堆肥回用于土壤;
(3)医院和制药工业废水排放;
(4)从填埋场或排水管道中渗漏;
(5)不当排放等途径进入环境。
人类用药和养殖业禽畜用药种类繁多且量大,我国2011年生产1 600多种原料药,产能达到200多万t,据中国环境保护部2010年报统计,化学原料药及化学制品制造业废水排放量占所有行业的14.6%,污染严重。药物使用量大,且被人体或动物摄入的药物并不能完全被吸收利用,部分未被利用的药物随着尿液和粪便排泄进入污水系统。多位研究者指出,动物服用的药物有50%~90%会通过排泄的方式进入环境中。
以活性污泥法为主体的城市污水处理厂并不能完全去除PPCPs,导致污水厂尾水PPCPs的浓度仍然远高于环境水体的浓度,是受纳水体PPCPs的最主要来源。研究指出,河流中的PPCPs背景值浓度随地区存在差异。如英国河流中的PPCPs背景值通常在几~几十ng/L,而南非和北京则高一个数量级,这可能是受到不同国家地区的生活、用药习惯和降雨量的影响。值得注意的是,不同国家和地区的研究中均发现,污水厂排放口下游的绝大部分PPCPs浓度比河流的背景值有大幅度的升高。
3 城市污水处理厂PPCPs的分布及去除现状
3.1 污水厂PPCPs的赋存状况表1不同国家和地区的城市污水处理厂进水PPCPs的赋存状况
由表1可知,虽然不同国家或地区用药习惯、气候和环境等因素导致药物的种类存在差异,但城市生活污水处理厂进水PPCPs的浓度大多分布在ng/L到μg/L的水平,某些药物难于生物降解,或某几类药物浓度接近mg/L的水平,导致出水中仍然残留大量的PPCPs。
3.2 PPCPs在城市污水处理厂的去除特性
研究表明,活性污泥法的去除效果优于生物滤池,一方面可能是活性污泥法的污水与微生物的实际接触反应时间更长;另一方面可能是活性污泥工艺的污泥絮体比表面积大、传质效率更高,能够更快地吸附和转移PPCPs类污染物进入污泥内,并得到部分去除。研究人员通过分析发现,约百分之十几的PPCPs存在于颗粒物中。污水厂外排水PPCPs的总浓度仍然相当高,如图2所示。为应对污水厂有效去除PPCPs的要求,强化现有处理工艺的效能或深度处理或三级处理工艺非常必要。
注: A污水厂采用生物滤池;B污水厂采用活性污泥法
4 城市污水三级处理工艺对PPCPs的去除研究进展
4.1 高级氧化技术
4.1.1 臭氧氧化
臭氧具有非常高的氧化电位(2.07 eV),它可以直接氧化底物,也可以通过产生·OH与其他物质发生反应。总体来看,臭氧对于水体中PPCPs的去除率较高,其氧化效果与溶解性有机物的浓度和臭氧剂量有关,有机物会消耗部分·OH,其对于低溶解性有机碳水体中PPCPs的去除效果可能会更加好。
砂滤与高级氧化相结合可以达到较高的去除率。Nakada等对活性污泥法处理后的二沉池出水,采取砂滤和臭氧结合的深度处理技术,目标PPCPs达到了80%的去除率。不同化合物的去除效果与其疏水性有关:对于log/Kow<3的PPCPs,去除率低于50%;在某些情况下,log/Kow>3的PPCPs,去除率大于80%。
4.1.2 芬顿氧化
芬顿氧化法是通过Fe2+和H2O2发生反应产生·OH和·O2H,降解水中的有机污染物。当有紫外照射时,氧化效率会升高。Shemer等研究发现,光照芬顿氧化效率比芬顿过程提高了20%。Yahya等采用电芬顿法在一定条件下使得环丙沙星在6 h的去除率达到了94%。但总体来说,由于芬顿氧化对于pH的要求较严格,且存在铁离子的后续去除问题,其在城市生活污水处理系统的应用并不多。
4.1.3 紫外线高级氧化
Salgado等的研究显示,紫外线与生物处理工艺联合能够提高PPCPs的去除效果;虽然通过紫外线去除的PPCPs所占的比例最小,但是其作为深度处理工艺所起的作用十分重要,且紫外线与其他深度处理技术联合使用通常能够取得更好的效果。王文龙采用紫外线-氯联用的方法,当紫外线剂量不低于750 mJ/cm2、加氯量不低于3.5 mg/L时,典型药品类污染物的去除率大于80%;当加氯量提高到10 mg/L时,大部分典型药品的去除率超过90%。
尽管臭氧、紫外等高级氧化工艺在去除PPCPs方面具备一定的优势,但运行费用较高。当前对多相催化氧化技术的研究也比较多,开发能有效去除PPCPs的新型、高效、廉价的催化氧化材料已成为研究的热点。
4.2 膜过滤
近年来,微滤、超滤、纳滤等技术在水处理中的研究与应用日益广泛,由于大多数PPCPs可以直接通过超滤膜,其在PPCPs的去除中得到限制。
5 总结与展望
从目前的研究来看,当前污水厂和自然水体中PPCPs的浓度虽然还不至于产生直接的毒性,但由于其潜在的生物风险,且有研究者在饮用水处理厂的水源水甚至自来水中检测到PPCPs,保护水源不受PPCPs污染是当务之急。城市污水处理厂是水环境中药物类PPCPs的“汇”和排放到自然水体的最重要途径,但其去除效果不甚理想。污水厂尾水排放对于自然水体PPCPs产生非常大的影响,使得强化处理或深度处理显得尤其必要。从污染源控制的角度来看,医药类废水的排放也是造成水体PPCPs污染的一大因素,因此还需加强工业污染源的监测,建立健全水中优先污染物黑名单,采取优先控制、优先监测的方针;同时,各部门应协调合作,逐步建立微污染物监测和排放指标体系,并为工业废水集中处理创造条件。
有必要在城市污水处理厂系统地评价和分析新兴污染物在污水处理厂全流程的迁移和转化规律。在污水处理工艺的设计方面需兼顾宏量污染物与新兴微量污染物的协同去除,MBR工艺由于泥龄和污泥浓度高,在PPCPs的去除方面具备一定的优势,同时需强化现有处理工艺实现有效去除新兴污染物,以减少受纳水体的环境毒性。在污水厂的深度处理或三级处理环节研究或开发能大规模应用、经济、高效的PPCPs类去除技术,将活性污泥法和O3/H2O2、UV/H2O2等高级氧化工艺组合,可达到较理想的处理效果,需进一步开发新型催化或吸附材料、高级氧化与生物氧化相结合的新型组合技术等。
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