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注:“—”表示无该项或未涉及。
国内基于环境健康风险的指示化合物评价标准限值
The limits of domestic standards for the evaluation of indicator compounds based on environmental health risksmg/kg
注:“—”表示无该项或未涉及。
2 指标选取的规律与依据
纵观国内外土壤环境质量标准,建立基于健康风险的土壤风险筛选值,并以此作为指导污染土地风险识别、评价和修复的依据,是国际发展的趋势。由于石油烃组成极其复杂,含有许多种单一组分,每种组分都有特定的毒理学特性,在制定土壤石油烃筛选值的时候,基于单一总石油烃的评价方法已经无法满足石油烃污染场地基于健康风险评估的工作需要,很难说明石油烃污染造成的风险[13]。
石油烃中烃类占绝大部分,且以烷烃和环烷烃为主。芳香烃(包含单环芳烃和多环芳烃)所占比例很小(5%~10%),但是往往毒性较高,是石油烃污染场地土壤中常见的指示污染物。因此,指示化合物和石油烃馏分相结合的方法逐渐取代了基于单一总石油烃的评价方法。其中,石油烃指示化合物至少包括4种BTEXs(苯、乙苯、甲苯、二甲苯)、14~16种PAHs等物质。
国内近10年颁布的基于人体健康风险的评价标准体系基本涵盖了石油烃指示化合物和石油烃馏分的筛选值,但已有馏分指标划分还不统一且较宽泛,配套的检测方法和污染物毒性取值等关键问题还亟待解决。例如,香港特别行政区于2007年颁布了基于风险的修复目标值,涵盖了4种BTEXs、16种常见PAHs以及3种馏分(C6~C8、C9~C16、C17~C35)[14]。北京市、浙江省、上海市分别于2009年、2013年、2015年制定了4种BTEXs、14~16种常见PAHs及2种石油烃馏分(C9~C16、C17~C35)的筛选值。虽然馏分分段仍比较宽泛[15-17],但标志着我国对土壤石油烃评估的筛选值有了初步界定。2016年重庆市颁布的《场地土壤环境风险评估筛选值》(DB50/T 723—2016)将石油烃馏分分为脂肪族(C5~C8)、脂肪族(C9~C16)、脂肪族(C17~C35)等,并对4种BTEXs、13种常见PAHs作了筛选值规定[18]。《建设用地土壤污染风险筛选指导值(二次征求意见稿)》在借鉴香港特别行政区标准体系的基础上,区分了芳香烃和脂肪烃,将石油烃馏分分为芳香烃(C9~C16)、芳香烃(C17~C35)、脂肪烃(C6~C8)、脂肪烃(C9~C16)、脂肪烃(C17~C35)等[19]。但在三次征求意见稿中,考虑到实际技术的可操作性,最后选取了芳香烃(C6~C9)、芳香烃(C10~C36)[20]的划分方式。
2018年颁布的国家建设用地土壤标准是我国土壤环境质量标准体系的一个里程碑。该标准确定的45种基本项目中,涵盖了4种BTEXs及8种常见的PAHs(萘、苯并[a]蒽、、苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-c,d]芘、二苯并[a,h]蒽)。但是考虑到与分析方法的一致性,目前只针对可萃取性石油烃(C10~C40)的风险筛选值做了说明,且在制定具体筛选值时,采用毒性相对较高的芳香类(C10~C16)的毒性参数进行计算。这在一定程度上使得石油烃风险评估结果趋于保守,但是仍然有很大的不确定性。因此,明确石油烃馏分的进一步划分并建立配套的分析方法,是未来石油烃标准制订的重点。
3 分析方法的现状与趋势
建立准确、快速、简便的定性定量分析技术是开展土壤石油烃污染物研究工作的关键和前提,是开展石油烃污染场地土壤环境质量评价工作的基础,也是土壤评价标准体系的重要组成部分。在以往的工业污染场地评价工作中,往往采用基于总石油烃或挥发性石油烃(C6~C9)、可萃取性石油烃(C10~C40)两段馏分含量的测定方法。常用石油烃的测定方法包括重量法、红外分光光度法、气相色谱法、高效液相色谱法、气相色谱-质谱法等[21]。
国外非常重视对石油烃污染土壤的研究。国际标准化组织(IOS)和美国国家环保局(USEPA)等机构分别针对土壤中的石油烃建立了定性定量分析方法,并不断进行修订与完善。USEPA制定了利用生物免疫法快速筛查土壤中石油烃类污染物的方法[22-23]。ISO标准中既规定了土壤中低碳数和高碳数石油烃的测定方法,还规定了适用于石油烃类含量较高的重量法[24-25]。美国总石油烃工作组(TPHCWG)依据石油烃中的碳当量,在计算了多种单化合物的淋滤系数和挥发系数等的基础上,将石油烃划分为13种馏分,利用“替代”化合物的参考剂量(RfDs)和参考浓度(RfCs),描述了每种馏分的阈值毒性特性,结合SW-846环境监测方法体系和气相色谱分离技术,提出了13种馏分的分析方法[26]。TPHCWG建议先采用氧化铝柱(参考USEPA 3611B方法)或硅胶柱(参考USEPA 3630C方法)将样品分离成脂肪烃和芳香烃,然后利用气相色谱法分离并分析各馏分含量[27-28]。目前该方法体系在国内还没有得到广泛应用。在国家相关技术规范出台之前,我国石油烃检测方法往往参照《气相色谱法测定非卤代烃类》(USEPA 8015C)和《气相色谱/质谱法测定半挥发性有机物》(USEPA 8270D)执行[29-30]。USEPA 8015C主要用于测定挥发性非卤代有机物和半挥发性有机化合物,利用相应的预处理技术可以分析石油类碳氢化合物(包括汽油段的化合物,C6~C10,沸点在60~70 ℃;柴油段的化合物,C10~C28,沸点在170~430 ℃)[29]。USEPA 8270D主要用于测定半挥发性有机物,采用索氏提取的方法,以二氯甲烷和丙酮混合溶剂(1∶1)对土壤、固体废弃物和空气采样介质进行提取,提取液经色谱柱分离,采用气相色谱/质谱仪分析[30]。继《国家环境保护标准“十三五”发展规划》对土壤中石油烃相关监测分析方法标准和标准样品的制修订任务开展立项后,国内土壤石油烃的配套监测分析方法标准体系不断完善[31]。2019年新颁布的《土壤和沉积物 石油烃(C6~C9)的测定 吹扫捕集/气相色谱法》和《土壤和沉积物 石油烃(C10~C40)的测定 气相色谱法》使得石油烃(C6~C9)、石油烃(C10~C40)两段馏分含量的测定方法有章可循[32-33]。
综上所述,以下3个方面是未来的重要发展方向:①生物筛查法适合批量样品中石油烃类的筛查,具有成本低、速度快等优势,可以与其他方法互为补充,构成完整的方法体系,未来应加强相关研究与应用;②加强挥发性石油烃标准样品和土壤中石油烃类标准物质的研制,有利于实现我国石油烃类标准样品体系的全覆盖;③馏分指标分类及其对应的检测方法体系还需进一步细化与完善[34]。
4 限值制定的差异与原因
4.1 苯系物
通过对国内已颁布的基于健康风险的筛选值(工业用地)进行比对可知,2018年国家建设用地土壤标准的筛选值介于各地方筛选值之间,重庆市工业用地筛选值总体上最为严格。由于各标准对石油烃馏分的划分不统一,且用地类型存在差异,因此本研究未能对总石油烃及石油烃馏分标准值作比较分析,主要针对指示污染物(BTEXs和PAHs)的筛选值作对比与原因分析。
国内基于健康风险的工业用地BTEXs筛选值比对结果见图1。与上海市非敏感用地筛选值相比,国家建设用地土壤标准中,苯、间二甲苯的筛选值较为宽松,乙苯的筛选值基本相当,甲苯、邻二甲苯的筛选值较为严格。这可能与暴露评估模型中的致癌效应平均时间(ATca)、室内地基厚度(Lcrack)、地基和墙体裂隙表面积所占比例(η)以及暴露于土壤的参考剂量分配比例(SAF)等关键性参数的引用源和参数值不同有关。
国内基于健康风险的工业用地BTEXs筛选值比对
Comparison of BTEXs screening values of domestic industrial land based on health risks
1)致癌效应平均时间
ATca值越小,筛选值越严格。考虑到污染物的致癌效应具有终身危害性,ATca按照人群平均寿命计算。世界卫生组织(WHO)公布的《2018年世界卫生统计报告》显示,中国人均寿命为76岁,按照76年计算致癌效应平均时间,即27 740天[35]。2018年国家建设用地土壤标准采用此统计值作为致癌效应平均时间[36]。而《上海市污染场地风险评估技术规范(试行)》(以下简称上海风评规范)参考了《上海市老年人口和老龄事业监测统计调查制度》中的预期寿命统计情况,设置参数值为82年,即29 930天[37-38]。此参数值的引用差异对苯、乙苯的筛选值有一定影响,具体影响有待进一步研究。
2)室内地基厚度
Lcrack值越大,筛选值越宽松。《地下工程防水技术规范》(GB 50108—2008)(以下简称地下工程规范)中,4.1.6和4.1.7条款要求地下防水混凝土结构的混凝土垫层厚度不应小于100 mm,混凝土结构厚度不应小于250 mm。按照最低要求计算,总计350 mm[39]。国家建设用地土壤标准引用了此参数值[36],但上海风评规范参照了美国材料和测试标准化协会的参数值设定,采用了推荐值15 cm[37]。此参数值的引用差异对苯系物筛选值有一定影响,具体影响还有待进一步研究。
3)地基和墙体裂隙表面积所占比例
η值越小,筛选值越宽松。地下工程规范中,4.1.7条款要求地下防水混凝土结构的裂缝宽度不得大于0.2 mm,并不得贯通。保守考虑0.2 mm的贯穿裂缝,假设参考建筑为3 m×3 m,可得该比例为0.000 27[39]。该理论值与《蒸气入侵建筑物的使用指南》中基于蒸气入侵率反算的范围一致(0.000 1~0.001)[40]。考虑到一定的保守性,国家建设用地土壤标准中采用了0.000 5这一参数值[36],但上海风评规范选用了0.001[37]。此参数值的引用差异对BTEXs筛选值有一定影响,具体影响同样还有待进一步研究。
4)暴露于土壤的参考剂量分配比例
SAF值越大,筛选值越严格。国家建设用地土壤标准的参数取值考虑了土壤、饮水、空气、食物、其他消耗品5种可能接触污染物的暴露途径。土壤作为主要污染来源,其影响超过50%时被作为污染地块。因此,在制定大部分污染物的筛选值时,SAF一般取值0.5。由于挥发性污染物的挥发性较强,土壤污染必然同时伴随着较高的呼吸接触污染物暴露量。在制订挥发性污染物筛选值时,该参数取值0.33[36],而上海风评规范中推荐的此参数值为0.2[37]。此参数值的引用差异对苯系物筛选值有一定影响,尤其是甲苯、二甲苯等。
模型参数一般可分为科学型参数(如模型计算方法及其参数取值)、政策型参数(如污染物毒性参考值、可接受风险水平等)以及地理型参数(如建筑物参数和土壤性质等)等。ATca属于科学型参数,Lcrack、η、SAF等属于地理型参数,它们共同作用于筛选值的计算结果。以往有研究比较了美国(USEPA 9区)、比利时(佛兰德地区)、荷兰、瑞典、挪威5个国家在计算7种挥发性污染物(BTEXs、四氯乙烯、三氯乙烯、三氯乙烷等)的室内挥发途径时,选用的污染物理化参数、毒性参数和建筑基本参数等的差异,发现科学型参数是引起各国土壤筛选值差异的最主要原因,其次是政策型参数,而地理型参数对各国土壤筛选值之间差异的影响相对较小[41]。
4.2 多环芳烃
国内基于健康风险的工业用地常见PAHs筛选值比对结果见图2。与上海市筛选值相比,国家建设用地土壤标准的工业用地PAHs筛选值显著上升,这与PAHs毒性参数的更新有关(表3)。USEPA区域办公室最新颁布的“区域筛选值(Regional Screening Levles,RSL)总表”的污染物毒性数据有了新的调整,苯并[a]蒽、苯并[a]芘、苯并[b]荧蒽、二苯并[a,h]蒽、茚并[1,2,3-c,d]芘等常见场地污染物的经口摄入致癌斜率因子(SFo)、呼吸吸入单位致癌因子(IUR)、经口摄入参考剂量(RfDo)、呼吸吸入参考浓度(RfC)等毒性参数值有了更新[42]。
国内基于健康风险的工业用地常见PAHs筛选值比对
Comparison of common PAHs screening values of domestic industrial land based on health risks
毒性参数调整情况汇总
Statistical of toxicity parameters
注:括号内为数据来源。“R369”代表数据来自USPEA第3、第6、第9区“RSL总表”污染物理化性质数据(2013年5月发布);“I”代表数据来自“USEPA综合风险信息系统”[43];“RSL”代表数据来自USEPA“RSL总表”。“—”表示无该项目。
5 结论
近30年来,国内土壤环境质量标准体系不断健全与完善,随着监测指标体系与检测方法的不断配套发展,基于人体健康风险的污染场地管理模式已经展现雏形。这不仅为风险管理者开展场地详细调查提供了重要依据,也为污染场地防治及修复工作提供了决策支持。
石油烃污染场地是国内外重点关注的工业污染场地类型之一。其污染物种类、组成千差万别,迁移、降解、转化及毒理学特性等存在很大差异。在场地调查中,单一测定土壤总石油烃含量已经难以准确评估其环境毒性,难以科学地定量反映土壤的污染程度。目前面临的主要问题包括:①完善石油烃监测指标体系及分析方法是精准获得风险评估结果的前提。现有石油烃馏分指标划分较宽泛,有必要结合国外先进标准体系,逐渐完善石油烃馏分指标划分及其配套定量分析方法。②新颁布的国家建设用地土壤标准在前期场地调查中具有一定的普遍适用性,但考虑到人群暴露参数、地域建筑物参数等的差异,在后期场地调查中还需因地制宜地制定适合不同污染场地的具体修复目标值,并针对关键性参数作定量化解析。
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