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2 结果与讨论
2.1 土壤剖面中U分布特征
研究剖面样品及邰分下伏基岩(花岗岩)、油废石堆试样(花岗岩)中U含量见表1。可以看出,4件铀废品(FS1〜FS4 )中U的质量分数为20.9〜134ug*g-1,均高于或远高于2条背景剖面基岩中的 U ( 10.5〜11.2 ug*g-1),暗示了铀废石风化释放的U可能对周边环境产生潜在的放射性污染。另外即使对视作本底样品的BPrY和BP2-Y,也比地壳中酸性岩浆岩的U (3.5ug*g-1)高3倍多(牟保磊,1999)。
U含量随土壤剖面深度的变化见图1。对于背景剖面丑BP1和BP2,在基岩风化成土过程中,U未表现出明显的变化趋势,基本保持稳定。另外,2条剖面间U质量分数也较为接近,其中,BP1中U平均值为7.95ug*g-1 (以各样长加权平均,不含基岩,下同),BP2中U平均值为7.32ug*g-1,两剖面U平均值为7.64ug*g-1,略高于中国土壤(3.03 ug*g-1)和广东省土壤背景值(5.51ug*g-1)(中国环境监测总站,1990)。U在上述剖面的分布,一定程度上反映了区域土壤中U的本底特征。对于位于铀废石堆下游的3条剖面,U含量均显著高于背景剖面,说明土壤遭受了U污染。其中,WP1中U质量分数最高,为820〜7420ug*g-1,平均值为48ug*g-1; WP2 U质量分数为56.1〜99.2ug*g-1,平均值为76.36ug*g-1; WP3中U质量分数为15.6〜49.5ug*g-1,平均值为28.1ug*g-1。WP1、 WP2和WP3 中U质量分数平均值分别是背景剖面的634.6、10和3.7倍,土壤中U污染程度具有距铀废石堆愈近而愈强的趋势。另外,3条剖面中U的变化特征也不尽相同,自下而上,WP1中快速增大,WP2中缓慢增大,而WP3呈逐渐降低的趋势。
2.2 土壤剖面中U输入通量
本文涉及的5条剖面均为发育浅薄的土壤(基岩面以上的厚度<45cm),其发生学特征较为相近。因此,假定U在剖面BP1和BP2的分布特征视作区域上的本底条件,那么WP1、WP2和WP3与前者相比,超量的U可看作来自外源的输入。图1中3条污染剖面不同深度的U含量均高于背景剖面,说明外源U的输入贯穿了整个土壤。以土壤剖面中U质量分数平均值计,WP1中外源U的输入通量为4 840.36 ug*g-1 (即 4848〜7.64ug*g-1,下同);WP2中外源U舍输入通量为68.72ug*g-1; WP3中外源U的输人通量为20.46ug*g-1即距污染源愈近,土壤中外源U的输人通量愈大。
另外,在近源(污染源)土壤中,大量的外源U优先在表层聚集(如WP1)。而随着远离污染源,这种特征逐渐减弱,转变为优先在土壤剖面的深部淀积(如WP3 )。
2.3 土壤剖面中U赋存形态
研究表明,土壤中放射性核素等毒性元素的环境影响及生态有效性并不取决于其总量,而主要受控于在介质中的赋存形态,只有易于活化的形态是对生态环境构成潜在威胁的有效部分(Sheppard和 Evenden,1992; Morton 等,2001; Gueniot 等,1988 )。因此,厘清U的赋存形态,有助于对U污染土壤的潜在环境影响进行定量评估。另外,通过与背景剖面的对比,可以查清土壤中U的污染特征。
利用操作上定义的逐级化学提取技术是目前对环境固体介质中重金属元素赋存形态定量研究的主要手段(Filgueiras等,2002),其中以Tessier和BCR方案最为经典(Tessier等,1979; Quevauviller, 1998)。在此基础上,不同学者根据各自的研究对象和目的,采取的提取流程有所修改。本文综合了国内外对环境固体介质中放射性核素形态分析的提取方案(Martinez-Aguirre等,1995; Guo等,2007; Crespo等,1996),并在实验过程中加以了改进(表2)。
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