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汞污染农田土壤低温热解处理性能研究

2018/2/5 15:29:23  来源:《环境科学与技术》  作者:邱蓉等  我要投稿

摘要: 选取贵州清镇地区汞污染农田土壤作为低温热解修复试验对象,研究处理温度、处理时间以及土壤含水率对低温热解法去 除土壤汞效率的影响。同时采用连续浸提法对土样中7种形态的汞进行提取,分析热解升温过程中各形态汞的变化状况。结果表明:(1)处理温度越高,汞去除效率越大。当温度为350℃时,去除率达到90%以上。(2)处理时间越长,汞的去除率越高。处理持续时间为90min时,去除率达到90%。(3)土壤含水率越高,汞去除率越低。当风干时间10d,土壤含水率13.8%时为处理土壤最佳条件。(4)7种形态的汞随温度升高均下降显著,当温度达到350℃时,处理后土样中水溶态和交换态已完全去除,其他形态的去除率也均达到90%以上,土样中最终以残渣态汞为主,环境风险小。

关键词: 低温热解;汞;影响因素;土壤

汞(Hg)及其化合物具有很强的神经毒性和致畸作用,且积累效应和遗传毒性明显[1]。汞一旦进入土壤,95%以上常常能迅速被土壤固定或强烈吸持[2],已有研究表明,农田食物链已成为人体摄入汞的主要渠道[3], 因此对农田土壤汞污染防治与修复工作已迫在眉睫。

土壤汞修复方法有很多,较常用的有客土法、固汞法、水洗法、生物修复方法[4-5]等,这些方法基本都存在效率低、成本高或修复周期长等缺点。低温热解法指污染土壤在300~600℃温度下进行干馏,使污染物质从土壤中分离出来的方法,具有快速,便捷,处理效果好等优点。主要用于处理易挥发有机污染物,近年来也用于处理土壤汞污染[6-7]。

通过采用低温热解法,对贵州清镇地区汞污染农田土壤进行处理,通过研究不同处理温度、不同持续时间和不同土壤含水率与土壤汞去除率之间的关系,探究提高低温热解法脱汞效率的影响因素,得到处理效果最好的组合。此外还同步研究了不同温度下土样中各种形态汞的含量变化,得出了各形态汞对不同温度的敏感度,为有针对性的去除某些形态汞的研究提供了一定的理论基础。

1材料与方法

1.1 供试土壤 土壤样品采自贵州省清镇市东门桥汞污染农田 (26°21′00″~26°29′09″N,106°02′06″~106°33′00″E),该区距离某有机化工厂排污口约300m。为了研究污染程度不同的农田土壤在低温热解过程中汞的去除状况,对贵州省环科院前期的调研数据进行分析,在污灌渠流经的区域选取了3块污灌农田作为实验研究对象,分别定义为1号点、2号点和3号点。根据《土壤环境监测技术规范》对于农田土壤环境监测的相关规定,采集的土壤厚度为0~20cm,土样自然风干混匀后,剔除石块和植物残体备用。其部分理化性质如表1。


1.2实验方法

1.2.1低温热解装置及试验 实验使用的热解装置是山东淄博圣元窑炉工程有限公司生产的准0.21×2000型电热实验回转炉,该装置由滚筒、传动及支撑机构、电加热炉、控制柜、排废气装置、加料机构及出料装置等部分组成,见图1。


土样风干混匀后,称取500g置于热解装置中。根据前期预实验结果,热解温度试验设置热解时间为1.5h,温度区间为250~400℃,以10℃为1个温度梯 度进行试验。 热解时间试验设置热解温度为350℃,热解时间区间为10~60min,以10min为1个时间梯度进行试验。土壤水分对汞去除率的影响的试验设置热解时间为1h,热解温度为350℃,分别取风干天数为0,3,7,11,15,20d的土壤作为受试土壤。每组实验有3批土壤,每批试验做3个平行样,待实验结束时,所有样品都排空后,干烧热解炉30min。热解前后的土样均采用4分法取样,实验数据取平行样的均值。

1.2.2土壤汞的测定

土壤样品热解前后土壤经磨细过筛,称取0.2g左右样品置于50mL比色管中,加1∶1王水10mL,于水浴锅中加热2h,冷却后稀释至50mL,放置24h后,取1mL上清液稀释至25mL,用原子荧光法测定总汞。 热解过程中土壤汞的形态变化研究,主要是采用 连续萃取法[8]分析土样中的汞的存在形式,将土壤中汞形态分为7类:Ⅰ水溶态;Ⅱ交换态;Ⅲ碳酸盐和铁、锰氧化物结合态;Ⅳ腐植酸结合或络合态;Ⅴ易氧 化降解有机质结合态; Ⅵ难氧化降解有机质结合态;Ⅶ残渣态。将各形态汞分离出来以后,均采用冷原子吸收分光光度法测定分析。热解处理前3个污染点的总汞,各形态汞含量及所占比例如表2。


1.2.3土壤汞去除率的计算方法 为了研究低温热解技术对土样的处理效果,用土 壤汞的去除率来表征,土壤汞去除率按式(1 )计算:


(1) 式(1 )中:η为汞的去除率;C、C0为热解前后土样总汞。

文章关键词:汞污染 低温热解修复 土壤汞

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