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图 1 采样点选择示意
1.2 采样方法
采样点设置在WFGD前后和WESP出口处。自主搭建FPM、CPM同时采样装置,采样装置如图2所示。样品采集利用等速跟踪方式,现场采样设备采用青岛崂应的3012D烟尘采样仪进行跟踪、抽气。烟气首先经过设置在烟道内的 FPM 滤膜过滤,捕集FPM;过滤后含有 CPM 的烟气进入循环冷凝的两级冷凝管(温度设定为 20~30℃),然后将冷凝生成的 CPM随烟气冲击捕集于2个抽滤瓶中,实现控温冷凝和冲击冷凝的双冷凝。每次采样后用超纯水和正己烷分别润洗采样管、螺旋冷凝管、连接管。每组样品采样时间约65~85min,流量范围约 15~25min· L-1。现场采集的每组样品包括为FPM滤膜、冷凝液、超纯水润洗液和正己烷润洗液,每个采样点采集 3 组样品。
图 2 FPM、 CPM 采样装置示意
1.3 样品的处理与分析
采样前后石英膜(47mm)烘干至恒重,通过十万分之一的感量天平 (Sartorius CPA225D,德国) 称量,得出FPM质量,结合采样流量计算出烟气中 FPM 实测质量浓度。将冷凝液和超纯水润洗液合并倒入分液漏斗中,加入30mL正己烷溶液萃取超声2min,重复步骤3次。萃取后的正己烷溶液与正己烷润洗液合并,倒入已恒重的锡纸盘中,在通风橱中干燥至 10mL,再放入恒温恒湿干燥皿中干燥至恒重,锡纸盘增重即为CPM有机物质量。萃取后的无机溶液用超纯水定容至100mL,其中50mL 倒入已恒重的锡纸盘,在电加热板上蒸干至剩余10mL,将锡纸盘转移至恒温恒湿干燥皿中干燥至恒重,锡纸盘增重乘2即为CPM无机物的质量。另结合采样流量,计算得出烟气中CPM有机、CPM无机和CPM实测质量浓度。剩余50mL超声6min后用 0.45μm滤膜过滤后测定pH值(Mettler-Toledo SevenCompact,瑞士),并进行离子成分和浓度分析。在离子分析中,K+、Ca2+、Na+、Mg2+用NexION 300X电感耦合等离子体质谱仪(PerkinElmer,美国)分析; SO42-、NO3-、F-、Cl-用 Dionex-ICS-1100 离子色谱( Dionex,美国)分析;NH4+用水杨酸-次氯酸盐光度法分析。再结合采样流量算出各种离子浓度。
1.4 质量控制
为保证样品分析结果的准确可靠,每次现场采样前分别用超纯水和正己烷对采样系统进行清洗,并测试采样装置气密性,每个采样点采集平行样品3次,平行样之间相对偏差不大于20%。空白滤膜和空白超纯水均应带到采样现场,并对空白滤膜和空白超纯水进行相同的处理过程和分析过程;每组样品采样结束后,将滤膜尘面对折,置于干净的膜盒内,并用盒盖密封和粘贴标签。装有采样膜的膜盒、冷凝液、超纯水润洗液和正己烷润洗液必须放置于低温洁净的冷藏箱中,并尽快送回实验室进行分析。
1.5 有关公式
2 结果与讨论
2.1 CPM 在 WFGD 和 WESP 中的转化
CPM、FPM在各采样点的质量浓度如图3所示,两种颗粒物质量浓度在WFGD和 WESP作用下都有较大幅度的下降。CPM在 WFGD入口、出口及WESP 出口质量浓度依次下降为26.22、13.04、5.53mg· m-3;FPM 为 12.07、3.63、2.12mg· m-3。 WFGD 和 WESP 对颗粒物去除的效果不同: WESP 对 CPM 去除效果比 WFGD 去除效果更好,去除率达到57.59%;而WFGD对FPM有着较好的去除效果,去除率为 69.92%。
CPM在烟道中(WFGD进口到WESP出口)的含量一直占据主导地位,在WFGD进出口、WESP出口, CPM质量浓度是FPM的 2.17、3.59、2.60 倍。而未配备超低排放设施的燃煤电厂, 排放的CPM与FPM质量浓度比约为1:1。主要原因是烟气经高效除尘改造后, FPM含量大幅度降低,使得CPM所占比例加大。
另外,经过WFGD和WESP后, CPM的去除率达到78.90%,使其在WESP出口质量浓度仅为5.53mg· m-3; FPM去除率达到82.43%,在WESP出口处质量浓度为 2.12mg· m-3,其监测结果与马子轸等结果相接近。本研究中,总颗粒物实测质量浓度浓度为 7.65mg· m-3,其基准排放质量浓度为7.00mg·m-3,达到超低排放 10mg·m-3 的要求。
图 3 CPM、 FPM 质量浓度分布
2.2 CPM 化学组分在 WFGD、 WESP 中转化
CPM是由有机组分和无机组分构成的,其在烟道内的成分谱分布如图3所示。 CPM 有机在WFGD 入口、出口及WESP出口质量浓度分别为15.43、7.40 和2.57mg· m-3, CPM无机则为10.79、5.63 和 2.95mg· m-3。WFGD、WESP对CPM有机和 CPM无机都有着较好的去除效果,但对CPM有机的去除效果更为显著,特别是 WESP对CPM有机去除率达到了65.27%。对于CPM无机而言, WFGD和WESP对其去除率相近,约为47%。因此CPM有机占CPM的比重逐渐下降,从WFGD入口的 58.85%变为WESP出口的46.61%,甚至在WESP出口处CPM无机略超过CPM有机。另有 Yang 等的研究表明,燃煤电厂CPM排放特征中,CPM无机占CPM约 90%,远远大于本实验结果的比例,主要原因在于他们的研究较早,烟气净化设施仅有静电除尘和脱硫装置,而现阶段采样电厂实行超低排放,烟气净化设施对烟气中SO2、 SO3、NOx 等组分进行深度处理,大幅降低了烟道中凝结形成的CPM无机烟气组分,导致 WESP出口CPM无机浓度很低。
2.3 CPM 无机水溶性离子在 WFGD、 WESP 中转化
水溶性离子是CPM无机的重要组成部分,其分布情况见图 4。经过WFGD、WESP 处理后,CPM 无机中 K+、Ca2+、Na+、Mg2+的离子质量浓度有较大降低。这主要由于4种阳离子来源于穿透FPM滤膜的PM0.3,而PM0.3在WFGD系统中会被脱硫浆液喷淋洗涤而脱除一部分。 WESP系统通过高压电荷放电使粉尘荷电,也能捕集一部分的 PM0.3,从而导致阳离子质量浓度降低。
烟气中的 NH3 来源于SCR系统的逃逸。在WFGD系统中,气态NH3会凝结在颗粒物表面或溶解到小液滴中,使脱硫后FPM 中NH4+质量浓度增加。同时气态NH3的质量浓度随之降低,导致CPM中NH4+质量浓度下降,如图 4 所示。
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