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超临界CFB旋风分离器选择性非催化还原脱硝特性模拟

北极星大气网  来源:循环流化床发电  作者:原奇鑫  2020/1/10 11:33:19  我要投稿  

北极星大气网讯:0引言

控制NOx排放已成为国际共同关注的话题。循环流化床锅炉燃烧温度低,可以抑制炉内温度型NOx的生成。某电厂筹备660MW超临界循环流化床(CFB)机组,为达到更严格的环保标准,需加强脱硝。选择性非催化还原(SNCR) 脱硝技术安装装置 少、成本低,SNCR反应温度与CFB锅炉旋风分离器内温度场相适应,烟气流动在1s左右,在旋风分离器处加装SNCR脱硝系统可以达到 50% 以上的脱硝率,满足超低排放的标准。

各国学者对CFB锅炉在旋风分离器处加装 SNCR脱硝系统进行了广泛的研究。杨梅等人在管式反应炉上进行流化床SNCR脱硝实验,发现在氨氮摩尔比为1∶1.5,温度为 920 ℃时,脱硝率可以达到50%;刘辉等人采用携带流反应器研究烟气与脱硝剂流动过程对 SNCR脱硝率的影响,发现温度低于 900 ℃ 时,烟气与脱硝剂流动混合对 SNCR脱硝率影响不大;温度超过 950 ℃时,烟气与脱硝剂流动混合成为控制 SNCR反应的主要因素, 会降低 SNCR反应的脱硝率。以上研究只是针对一般的 SNCR脱硝,而超临界CFB锅炉结构大型化,内部流场更加复杂,目前对超临界 CFB 锅炉 SNCR脱硝研究还比较少。

本文将 CHMKIN 软件用于简化SNCR反应机理,并将简化机理与流体动力学(CFD) 软件相结合,对660 MW 超临界CFB锅炉SNCR脱硝特性进行分析,为超临界CFB锅炉 SNCR脱硝实际运行提供有价值的参考。

1计算模型的建立

1.1物理模型

某电厂660 MW 超临界CFB锅炉旋风分离器结构简图如图1 所示,结构尺寸如表1 所示。

1.2网格划分

使用 Gambit 软件对旋风分离器进行网格划分,并进行无关性检验,最后选择网格数为943 200,网格划分如图2 所示。

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1.3数学模型

RSM 模型不再使用各向同涡粘性假设,对于旋风分离器内这类流动方向复杂的模拟有显著优势。文献使用 RSM 模型进行研究并获得贴近实际的结果。选择使用 RSM 模型对旋风分离器流场进行模拟。

QUICK 迎风格式不仅具有稳定性而且减小了假扩散项,采用 QUICK 迎风格式可以得到较为准确的模拟结果;旋风分离器内流场为高速旋转流动,使用 PRESTO 压力插补格式最为合适;为加快收敛,使用 SIMPLEC 压力 -速度耦合方式;辐射传热模型采用 P -1 辐射模型。

1.4边界条件

还原剂喷入点位置简图如图3 所示。设底部圆心为零点坐标,建立三维坐标,喷入点位置如表 2 所示。

在对旋风分离器内烟气流场进行全面分析的基础上,对模型进行如下设置:

仅考虑气相稳态流场,不考虑固体颗粒对 SNCR 反应的影响。

设置烟气主要组分为 N2、CO2、H2O、O2和 NO,并通过锅炉热力计算获得各组分质量分数分别为 62.83%、22.79%、9.95%、4.42%和0.01%。

还原剂选择喷入的是质量浓度为 15%的氨水,液滴蒸发过程通过 DPM 模型进行设置,蒸发生成气态 NH3。

SNCR 脱硝效率为:

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SNCR反应按照反应速率划分为慢反应,应首先模拟得到烟气流动过程的收敛解,在此基础上进行 SNCR 脱硝的化学反应求解。研究表明,此方法可以准确模拟 SNCR 脱硝特性。

2SNCR 反应机理简化

FLUENT 动力学模拟软件含有 SNCR 脱硝反应模块,该模块的 SNCR 脱硝反应机理涉及14 种组分,其中包含9 个基元化学反应。表 3 为反应模块的反应机理,反应 1 ~ 7 为 SNCR 脱硝机理,反应 8 和9 为尿素分解过程。

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然而 FLUENT 中 SNCR 脱硝反应模块不可更改,不能很好地针对复杂的反应环境; 采用详尽的 SNCR 脱硝反应机理会影响模拟计算效率。所以合理地简化 SNCR 脱硝反应机理显得十分重要。

2.1敏感性分析

灵敏度分析是 CHMKIN 4.1 软件中自带的一个强大工具,用于确定反应模型中每个反应与目标组分相关的程度。敏感性系数定义为:

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针对 CFB 锅炉旋风分离器的反应条件,对 NH3、 N2O、NO、NO2、NH2、HNO、 H、 O、OH、 O2、HO2、 H2O、NH、NNH、N、 N2、CO 和 CO218 种组分进行敏感性分析,组分的敏感性系数绝对值小,表明该基元反应影响小,删除对特定问题影响小的那些中间组 分来简化反应机理。

2.2SNCR反应机理简化

以 Qyvind Skreiberg 等人详细的 SNCR 脱硝反应机理为基础,使用 CHMKIN 4.1 软件进行简化,得到简化机理如表4 所示。

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2.3简化机理验证

在实验室条件下开展 SNCR 脱硝反应特性实验,实验系统结构简图如图4 所示。

氨氮摩尔比( NSR) 为 1.2,含氧量为 5% 条件下,温度为850 ~1 050 ℃时,将简化反应模拟结果、实验结果和 Qyvind Skreiberg 详细反应机理模拟结果进行比较,结果如图5 所示。

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由图 5 可知,三者所得脱硝率随温度变化的趋势是一样的,脱硝率在950 ℃达到最高值,反应温度过低会使反应速率减慢,导致氨逃逸率升高;反应温度过高会导致氨被氧化而失去脱硝作用,降低脱硝率。实验室条件下结果要高于模拟结果,这是因为实验室条件下仪器尺寸小,反应气体混合程度高。实验论证 CHMKIN 4.1 软件简化后的机理可以正确地模拟超临界 CFB 锅炉旋风分离器 SNCR 脱硝反应。

3SNCR反应特性

3.1反应温度对脱硝率的影响

温度是 SNCR 反应的控制条件,温度低反应不能进行,而温度高 NH3与 O2发生反应。模拟得到最佳反应温度对实际运行具有指导意义。

图6 为800 ~1 050 ℃下模拟结果的变化曲线。从图6 中可以得到,温度从 800 ℃增加,SNCR 脱硝效率随之增加,950 ℃达到峰值,然后脱硝效率降低,不同 NSR 的变化趋势是相同的。脱硝率达到最高点后,温度继续提高,脱硝率降低,分析可知当温 度过高时,NH3会发生如下反应:

9.jpg

NH3参与反应式( 3) 、式( 4) 的反应,导致还原 剂量减少,而反应式( 4) 又会生成 NO,增加氮氧化合物的量,最终致使SNCR脱硝率减少。定义反应温窗为脱硝率超过40% 时的温度范围,得到反应温窗为850 ~ 1 050 ℃。将模拟结果与文献实验数据进行比较,发现与在固定床实验系统或携带流反应器进行实验的 SNCR 脱硝率相比差别较大,但是与中试试验或电厂实测结果相比差别较小。分析可知,温度低于 900 ℃时,烟气与脱硝剂流动混合对 SNCR 脱硝率影响不大,温度超过950 ℃时,烟气与脱硝剂流动混 合成为控制 SNCR反应的主要因素。实验室设备尺寸小,还原剂与烟气混合过程简单,基本可以充分混合,混合程度的影响不是十分明显;但现场设备尺寸是实验室设备数10 倍,还原剂与烟气混合过程复杂,混合程度便成为关键因素

3.2NSR 对脱硝率的影响

减少喷入还原剂的量可以节约成本,但是会导致 SNCR 脱硝率降低,达不到超低排放标准。模拟得到最经济的 NSR 对实际运行具有重大意义。图7 为不同 NSR 下脱硝率的变化曲线。

10.jpg

从图 7 中可以看出,当温度低于反应温度窗口 的下限时,NSR 的增加对脱硝率几乎没有影响,并 且 NSR 在800 ℃时NDSR 从1 增加到2,SNCR 脱硝 率从16.3%增加到 21.1%,仅增加了 4.8%。温度继续增加后,提升 NSR 可以有效地增加 SNCR 脱硝率,然而,在一定程度上增加 NSR 后,脱硝率增加的趋势逐渐减缓。反应温度为 950 ℃时,NSR 从 1 增 加到 2,脱硝率从 49.4% 升高到 81.1%,升高了 31.7%,其中 NSR 从1 增加到1.6,脱硝率从49.4% 升高到 74.9%,升高了 25.5%,而 NSR 从1.6增加 到 2,脱硝率从 74.9% 升高到 81.1%,仅升高 6.2%。

将 NSR 对 SNCR 脱硝率影响与文献数据进行比较,NSR 对 SNCR 脱硝率的变化趋势与文 献数据相一致,但是实验数据一般要比模拟预测值要高,分析可知这是由于反应器尺寸较小,容易得到良好的烟气与还原剂的混合,而 CFD 模拟模型尺寸接近实际,尺寸结构较大,烟气与还原剂的混合程度要比实验条件下差。从自由基方面来看,一个 NH2可产生4 个 OH 自由基,使 NH3有充足的 OH 自由基来产生 NH2,NH2进行 NH2 + NO 生成 N2和 NH2 + NO 生成 NNH 的链反应,在 NE = 1.5 左右 时,这两种链反应竞争达到平衡,NSR 再继续增加,只能使脱硝率缓慢增加,增加幅度趋于平缓。综合考虑 SNCR 脱硝率和运行经济性因素,结合各国学者的研究,NSR =1.5 较为合适。

3.3氨气逃逸

NH3逃逸造成了脱硝剂的浪费,同时 NH3逃逸会污染环境。同时锅炉末尾烟道烟气含有酸性气体,与 NH3反应生成铵盐,堵塞后续设备,带来巨大的经济损失。确保 NH3逃逸量满足国家标准( ≤10 mg/m³) 对机组的安全经济运行至关重要。图 8 为不同温度下 NH3逃逸量的变化曲线。

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从图8 中可以看出,NH3逃逸量在温度较低时比较大,NSR 减小也随之减小,温度是 SNCR 反应的控制因素。在 NH3还原 NO 体系中,主要依靠 NH2 来还原NO,其中NH2是通过NH3与OH 和H 基团反应生成的。OH 基团是促进 NH3转化成 NH2的重要 物质,温度较低时,OH 基团生成会被抑制,导致 NH3的还原 NO 体系进行不充分,NH3 逃逸量增大;温度升高,NH3逃逸现象逐渐缓解,反应温度超过930 ℃时,NH3逃逸量满足国家排放标准,不同 NSR 下,NH3逃逸具有相同的趋势。这与中试试验台和电厂实测数据比较接近,可以证明模拟 结果可以对 NH3泄漏进行较好地预测。

4结论

( 1) 超临界 CFB 锅炉 SNCR 脱硝反应的反应 温窗在850 ~1 050 ℃,脱硝率随温度的增加先升高 后降低,950 ℃时达到脱硝率最高点。

( 2) 在温度较低时,温度是控制因素,提高NSR 对提高脱硝率影响不大;在800 ℃下 NSR 从1 提高到2,脱硝率仅提高了4.8%; 温度提高到反应温窗内时,提高 NSR 可以有效提高脱硝率,但提高 NSR 到一定程度,增幅会平缓,实际运行中 NSR =1.5 左右最佳。

( 3) NH3逸出在低温下更严重,NSR 越大,NH3 逸出越多,随着温度的升高 NH3逃逸得到遏制。温度大于935 ℃时,NH3逸出量小于10 mg/m³。

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