实证数据：疫期污水厂强化消毒下的水环境次生风险研究！-第2页-北极星水处理网

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（2）余氯对受纳水体微生物群落结构的影响

shannon与simpson指数常用于反映alpha多样性，可用于估算水样中的微生物群落多样性。shannon值越大，群落多样性越高；simpson值越大，群落多样性越低。由图6a和图6b皆可看出，污水处理厂二沉池出水微生物群落多样性明显高于受纳河流来水。当污水厂排放尾水与河水混合后，河水的微生物群落多样性快速增加（图6，2 h），但随后逐渐回落，降低至上游河水多样性水平之下（图6，5 d和10 d）。

图6 余氯对受纳河水微生物群落多样性的影响

图7 余氯对受纳河水微生物物种丰度的影响

由图7也可看出，受纳河流来水和污水处理厂二沉池出水的微生物群落结构有明显差异。河水微生物主要为变形菌门（Proteobacteria）、放线菌门（Actinobacteria）和拟杆菌门（Bacteroidetes），而污水处理厂二级出水微生物多样性较高（图6），微生物分布相对河水较均匀，其中二级出水中绿弯菌门（Chloroflexi）的相对丰度明显高于河水。当污水厂排放尾水与河水混合后，河水微生物群落结构发生明显变化，变形菌门和拟杆菌门两种优势菌门的相对丰度均下降，非优势菌门相对丰度上升（图7，混合后2 h至2 d）。随后变形菌门相对丰度回升（图7，混合后2 d和10 d），然而微生物总量处于较低水平，这说明部分非优势菌门微生物不适应在此环境中生存而快速削减甚至消失（相对丰度<0.01），这与图6中河水微生物群落多样性下降规律相符。

值得注意的是，相对上游河水，在微生物总量降低的趋势下，下游河水中硝化螺菌属(Nitrospira)、亚硝化单胞菌属(Nitrosomonas)和硝化刺菌属(Nitrospina)的相对丰度由0.09%、0.05%、0.01%降低至0.03%、<0.001%和<0.001%。这些菌属皆为化能自养微生物，具有硝化作用，对保持河水自净能力、维持河道良好生境具有重要作用。可以推测，含氯尾水的排放可导致具有硝化作用的微生物的缺失，破坏河水中氨氮/亚硝酸盐/硝酸盐循环体系，影响自然水体氮循环过程，进而对水生环境和水生生物造成危害。

（3）余氯对受纳水体中消毒副产物生成情况的影响

污水处理厂二级出水消毒30 min后，四种三卤甲烷（THMs）生成量最高达257 μg/L（三氯甲烷/TCM）、74 μg/L（一溴二氯甲烷/BDCM）、68 μg/L（二溴一氯甲烷/DBCM）、15 μg/L（三溴甲烷/TBM）（图8a）。其中三氯甲烷浓度已接近我国《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB18918-2002）标准中规定的最高允许排放浓度300 μg/L（日均值），并高于通常情况下污水处理厂消毒尾水中三氯甲烷浓度（< 100 μg/L）。这是因为通常情况下污水处理厂消毒剂用量较低，且会与水中氨氮反应形成化合氯，即氯胺。氯胺的反应活性较低，产生的三氯甲烷相对于强化消毒（包括折点加氯，Cl2/N > 10 mg/mg）自然会少很多。

图8 余氯作用下受纳河水中消毒副产物浓度变化

当污水厂尾水排入河水后，下游河水中的四种THMs浓度均迅速升高，其中以三氯甲烷浓度最高。48 h时三氯甲烷浓度上升到50.9 μg/L，接近GB 3838-2002中60 μg/L的标准限值，是上游来水本底浓度的7倍有余（图8b），这是因为余氯的存在导致三氯甲烷持续生成；48 h后余氯逐渐耗尽，三氯甲烷的挥发速率大于其生成速率，故其浓度开始逐步降低。基于三氯甲烷的挥发速率计算可知，河水中50.9 μg/L的三氯甲烷经过2天的自然挥发，可降低至3 μg/L以下。故可以推测，三氯甲烷不会对城市大型水源地造成影响。疫情期间项目团队也对多个大型城市水源地开展采样检测，三氯甲烷浓度皆低于3 μg/L以下。

消毒副产物种类较多，毒性也有较大差异。由于工作量大、时间紧，本次研究仅对污水处理厂排放口上下游河水中的卤乙酸、卤乙腈、卤代硝基甲烷等多类典型卤代消毒副产物进行抽样检测，发现下游河水中卤代消毒副产物浓度皆有所升高。这与芳香族氨基酸类物质的变化趋势相符。如图9所示，污水处理厂二沉池排水和受纳河流来水皆含有芳香族氨基酸类物质（图9a和图9b），但经过强化消毒后，污水处理厂排放尾水中的芳香族氨基酸类荧光物质完全消失（图9c）；当污水厂尾水排放入受纳河水后，下游河水中的荧光类物质也消失殆尽（图9d）。芳香族氨基酸类物质是消毒副产物的重要前体物，其具有较强的亲核反应活性，可与氯发生取代、脱羧、水解等一系列化学反应形成多种类型的高毒性消毒副产物（图10）。

图9 含氯尾水对受纳河水中荧光有机质的影响

图10 芳香族氨基酸氯化生成消毒副产物的路径(Chu et al., 2012)

图11 消毒副产物毒性水平、自然挥发和吸附沉降系数(Jin et al., 2012; Wagner et al., 2017)

如图11所示，虽然卤乙酸、卤乙腈、卤代硝基甲烷等卤代消毒副产物的浓度低于三氯甲烷，但其细胞毒性和遗传毒性高出三氯甲烷2~4个数量级，并且这些消毒副产物更不易挥发，特别是卤乙酸和卤代硝基甲烷，其挥发系数是三卤甲烷的千万分之一。卤乙酸和卤代硝基甲烷的吸附沉降系数也仅为三卤甲烷的百万分之一，故其可随水流输移至更远的地区，甚至是水源地。

本研究在上游河水中检出藤黄亚甲基杆菌（Methylobacterium_fujisawaense）,相对丰度为0.06%；已有研究发现，其是降解卤乙酸的优势菌种。然而在含氯尾水排放后的下游河水中，其相对丰度降至<0.001%。并且，已有大量研究发现，卤乙酸、卤代硝基甲烷消毒副产物会诱导微生物的DNA产生加合物或DNA片段断裂，具有基因毒性和诱导突变特性，影响正常的微生物生命活动。因此，为考察水环境及水源地是否受到消毒副产物污染，在三卤甲烷之外，卤乙酸、卤代硝基甲烷等难挥发、难沉降、难降解的持久性消毒副产物更应得到关注。同时，消毒副产物种类较多，从总量控制角度，GB18918-2002中的选择控制项目“可吸附有机卤化物（AOX）”这一指标也应得到更多关注。

5 结论与建议

(1) 污水处理厂强化消毒后的余氯排放会对其附近下游河道水生生物造成较大破坏，但因地表水体中余氯总体衰减较快，加之水源地与市政污水排放口距离较远，消毒尾水中的“余氯”基本不会对城市大型水源地造成影响。

(2)含氯尾水的排放可导致具有硝化作用的微生物的缺失，破坏水中氨氮/亚硝酸盐/硝酸盐循环体系，降低水体自净能力，影响自然水体氮循环过程，对水生环境和水生生物造成危害。

(3) 含氯尾水排放造成的三氯甲烷污染不会对城市大型水源地造成影响，但卤乙酸、卤代硝基甲烷等难挥发、难沉降、难降解的持久性高毒性消毒副产物可能会对水环境和水源造成持久性累积影响。

由此，提出如下建议：

(1)建议对于采用含氯消毒剂强化消毒的污水处理厂，除通过监测尾水余氯（游离氯）来反馈调整消毒剂投加量之外，应加强尾水中“总余氯”和“化合氯”的监控，并用以反馈优化消毒剂量。

(2)我国《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB18918-2002）规定AOX不应高于1.0 mg/L（以Cl计）。如果AOX日均值超过标准要求，可考虑在污水处理厂末端增加脱卤环节，确保外排尾水稳定达标。

(3)“余氯”造成的次生风险可能较长时间地赋存于水环境中，建议疫情结束之后，应对重点疫区水环境和污水厂受纳水体中的微生物和消毒副产物开展监测评估，防止水生态损伤。

原标题：徐祖信团队 |实证数据：疫期污水厂强化消毒下的水环境次生风险研究！

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