低温SCR锰系脱硝催化剂的研究进展-第2页-北极星大气网

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2.2MnOx/Al2O3催化剂

Al2O3作为一种两性氧化物,具有较高的热稳定性,由于具有丰富的酸性位点,能够较好地吸附反应物NO和NH3,有利于催化反应的进行,因此也成为一种优良的低温SCR载体。文青波[29]以Fe、MnCe三种过渡金属元素形成的复杂氧化物为活性组分,以γ-Al2O3为载体,制备了一种低温下脱硝性能优良、抗SO2性能良好,使用寿命较长的脱硝催化剂Fe0．05Mn0．09Ce0．05Ox/γ-Al2O3,该催化剂在150下,NO转化率可达89%,当温度超过170℃时,NO转化率超过98%,且具有良好的抗SO2性能和较长的使用寿命。郭静等[30]采用溶胶凝胶法制得CeO2-MnOx/Al2O3复合催化剂,在250℃条件下具有最高的催化活性,脱硝率可达95%以上。Jin等[31]将Mn和Ce负载在TiO2和Al2O3载体上并评价了2种催化剂的活性,结果表明,Mn-Ce/TiO2催化剂在80~150℃内活性较好,而Mn-Ce/Al2O3催化剂在150℃以上催化活性较好。

2.3MnOx/炭基载体催化剂

炭基载体由于具有优良的热导性、发达的孔隙、巨大的比表面积以及稳定的化学性质,在SCR反应中能提供较好的反应条件,近年来备受关注,已经被越来越多的研究者用作催化剂的载体。炭基载体主要包括活性炭(AC)、碳纳米管(CNTs)、活性炭纤维(ACF)等。吴海苗等[32]通过浸渍法Fe、Cr、Cu、Mn等过渡金属组分负载到活性炭载体上,在温度为210℃时,Mn(8%)/AC催化剂的脱硝效率最高(95%),Mn(8%)-Fe(8%)/AC催化剂性能最稳定,催化脱硝效率最佳。Yoshilawa等[33]以ACF为载体,以Mn2O3为活性组分制备了Mn2O3/ACF催化剂,活性评价实验表明,当Mn2O3负载量为15%、应温度为150℃时,NO转化率可达92%左右。Tang等[34]通过浸渍法制备了MnOx/AC催化剂,实验结果表明,在200℃以下时,催化剂上NO转化率可达到90%以上,并且MnOx/AC催化剂里掺杂Ce元素时,催化剂的活性有了显著的提高。刘清等[12]采用超声法将MnOx-CeO2负载到经硝酸处理后的聚苯硫醚(PPSN)滤料上,制备了MnOx-CeO2/PPSN催化剂,研究发现,当MnOx-CeO2负载量为296g/m2时,催化温度为130~160℃时,催化剂具有较高的NO脱除效率;他们还将Mn-Fe负载到活性AFC[13]上,温度为200℃的条件下NO转化率可达92%。王丽珊[35]以经过氧等离子体预处理的多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,采用等体积浸渍法制备得到MxOy/MWCNTs(M=Mn、Ce)系列催化剂,研究结果表明,当管径为60~100nm,负载量为10%和焙烧温度为400℃时,催化剂活性最高,Ce掺杂和氧等离子体处理均能提高催化剂的SCR反应催化活性。Tian等[36]分别以纳米管、纳米棒和纳米球为载体,以MnO2为活性组分,制备了不同的催化剂,并考察不同的炭基载体对催化剂催化活性的影响,结果表明,催化活性依纳米棒、纳米球、纳米管的次序减弱。虽然炭基载体有较高的催化反应活性,但当烟温较高时,容易发生自燃现象,这一特点限制了炭基催化剂的使用。

2.4MnOx/分子筛催化剂

分子筛由于具有独特的孔结构和丰富的酸性位中心使其成为优良催化剂载体的重要材料,同样在SCR脱硝技术中也受到关注,但此类催化剂多数在中高温区域表现出较高的催化活性,相较而言,低温下具有高SCR活性的分子筛类催化剂的研究报道较少。

Sabeti等[37]利用特殊沉淀方法在NaY沸石微晶表面负载了一层无定形的MnOx,得到一种蛋壳型MnOx/NaY催化剂,该催化剂在进气含水量为5%~10%的条件下,200℃时的NO转化率达80%~100%。他们认为由于其蛋壳型结构减少了内扩散的作用使得该催化剂的活性较高。Qi等[38]先将MnOx负载到USY分子筛上,再浸渍Ce或Fe得到双金属催化剂,在80℃时其NO转化率分别为43%和50%,在14%Ce-6%Mn/USY催化剂上,80℃时NO的转化率可达到98%。Liang等[39]采用热液合成法将钒离子(V5+)引入到MnOx八面体分子筛(OMS-2)中,制得了一种V-OMS-2催化剂。SCR反应活性评价实验表明,催化剂的活性受钒含量影响,当V的含量达2%时,催化剂表现出最高的催化活性。

2.5MnOx/其他载体催化剂

Zhou等[40]采用溶胶-凝胶法以茧青石蜂窝陶瓷为载体制备了一种交替负载Mn-Ce-O/TiO2和Cu-Ce-O/TiO2的多层复合催化剂。在250℃时,催化剂上NO转化率效率就可达95%;200~300℃条件下,NO转化效率高于80%。

Huang等[41]以MPS(中孔氧化硅)为载体制备了Mn-Fe/MPS催化剂,当n(Mn)/n(Fe)=1时,Mn-Fe/MPS催化剂表现出最高的催化活性(160℃下,NO转化率可达99．1%)。当温度高于140℃时,H2O对于催化剂活性没有负面影响;在SO2和H2O存在下,SCR催化活性逐渐降低。Shen等[42]分别用TiC14、TiOSO4、和Ti(OC3H7)4为原料制备了3种钛基层柱黏土(Ti-PILCs)载体,接着采用浸渍法制备了Mn-CeOx/Ti-PILCs催化剂。由TiOSO4制备的Mn-CeOx/Ti-PILCs催化剂具有最高的SCR反应催化活性(220℃时NO转化率可达98%),同时表现出较好的抵抗H2O和SO2的能力;由TiCl4制备的Mn-CeOx/Ti-PILCs催化剂活性最低。

3结语

低温SCR脱硝催化剂所具有的活性温度低、使用寿命长等诸多优点使其成为脱硝催化剂的主要发展方向。目前,低温锰基SCR催化剂研究取得了一定的进展,但是这些催化剂在工业化应用的过程中有诸多问题需要解决。近年来的研究结果表明,低温SCR脱硝催化剂的耐H2O和抗SO2中毒能力是影响其寿命的重要因素,而目前所制得的SCR脱硝催化剂的抗H2O和抗SO2中毒能力仍有待提高。可以预见,未来SCR催化剂的研究工作将主要集中在拓宽其低温活性温度窗口、提高其耐H2O和抗SO2能力、降低催化剂成本等。

原标题：低温SCR锰系脱硝催化剂的研究进展

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