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图 2 反应时间对COD 去除率的影响
结果表明,Cu-AC 与AC 对COD 的去除率均随时间的延长而提高,但Cu-AC 较AC 有更好的催化氧化效果,反应30 min 时COD 去除率趋于稳定。
2.2.4 pH 的影响
在m(H2O2)∶m(COD)=1.4,m(Cu-AC)∶m(H2O2)=1.5,反应时间为30 min 的条件下,改变废水pH,考察pH 对废水处理效果的影响。结果表明,在pH 为2~9 的范围内变化时,COD 的去除率变化不超过3.8%,本研究按原水pH(约3.2)开展研究。
2.3 催化剂的寿命与稳定性
为了检验Cu-AC 催化剂的重复使用效果,在催化反应结束后,将Cu-AC 过滤分离,充分洗涤、干燥后,重复进行催化氧化实验,结果表明,在催化氧化实验中使用过的Cu-AC 依旧具有很好的催化活性,催化剂重复使用3 次后,回收率分别为86.3% 、88.5%、87.8%,COD 去除率为91.8%、87.3%、85.2%,回收率、COD 去除率均在85% 以上。
利用X 射线衍射仪对反应前后Cu-AC 的结构进行分析,结果见图 3。
图 3 反应前后Cu-AC 的XRD
由图 3 可见,使用后的Cu-AC 仍显示出明显的晶相峰,并且催化反应前后的Cu-AC 衍射峰没有改变,说明Cu-AC 催化剂在反应前后晶体结构并未发生变化,亦即本身的性质没有改变,因而催化剂在重复利用时仍显示出很好的催化活性。所以Cu-AC 催化剂可重复使用。具体参见http://www.dowater.com更多相关技术文档。
3 结论
(1)利用热重-红外光谱联机分析方法对通过浸渍法制备的载铜活性炭(Cu-AC)前驱物进行分析,确定其在焙烧过程中经历了Cu(NO3)2→CuO→Cu2O→Cu 的变化过程,并确定Cu-AC 的最佳焙烧温度为700 ℃。
(2) 以Cu-AC 为催化剂,H2O2为氧化剂,在m(H2O2)∶m(COD)=1.4,m(Cu-AC)∶m(H2O2)=1.5 条件下,利用催化过氧化法处理中低温煤焦油提酚废水,COD 去除率达到91.8%,取得了良好效果。
(3)Cu-AC 催化剂具有良好的寿命与稳定性,连续使用3 次后,催化氧化废水COD 去除率、催化剂回收率均在85%以上,可回收并重复使用。
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