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图1烧结料层燃烧带中各气体浓度分布
1.1NOx生成机理
烧结过程常用的焦粉、无烟煤等固体燃料中氮元素一般存在于吡咯、吡啶、季氨等官能团中[11]4。在固体燃料燃烧初期条件下,固体燃料中的含氮官能团被裂解生成HCN、NH3等含氮小分子前驱物。在后续的燃烧过程中,一部分HCN、NH3等前驱物与氧气反应生成NO,如反应式(1)和(3)所示;另一部分则会与已生成的NO反应生成N2,见反应式(2)和(4)[12,13]。其中,上述所涉及化学反应的标准吉布斯自由能如图2所示。
图2NOx生成过程各类反应的标准吉布斯自由能变化图
从图2中可以看出,就生成NO的反应而言,在低于1373K时前驱物HCN氧化生成NO反应的吉布斯自由能远高于NH3氧化生成NO的反应的吉布斯自由能,且其吉布斯自由能大于零,故前驱物NH3氧化生成NO的反应更易发生;就生成N2而言,前驱物HCN、NH3转化为N2的反应均能发生,且高温下HCN转化为N2的吉布斯自由能低于NH3情形,故前驱物HCN转化为N2的反应更容易发生。由此可知,整体而言,相比于前驱物HCN,前驱物NH3氧化生成NO的反应较容易发生,而其与NO反应生成N2的反应则较难发生,且WuZ等人[14]认为高温下部分HCN将转化为NH3,故焦粉燃烧过程NO的生成可能主要来源于NH3的氧化反应。此外,由于烧结过程中料层内整体为氧化型气氛,局部区域为还原性气氛,在远离固体燃料表面区域,前驱物氧化为NO的反应动力学条件较其转化为N2的反应更优越。因此,固体燃料燃烧过程中发生的主要反应为前驱物NH3与氧气反应生成NO。
1.2NOx还原机理
在燃烧带下部生成NO的同时,亦会在料层中发生NO的还原反应。一方面,在焦粉等固体燃料与O2发生剧烈燃烧反应的红热带区域(烧结料层内1000~1300℃的区域),O2被不断消耗而浓度逐渐降低,不完全燃烧反应的程度加大而形成CO,而完全燃烧反应生成的CO2亦会在高温下与固体燃料中的C反应而生成CO,故在此氧分压相对低、CO浓度较高的红热带区域,存在NO被CO还原成N2的化学反应,如式(5)所示。另一方面,在烧结料层的红热带区域,NO被固体燃料颗粒表面的C及铁的低价氧化物Fe3O4、FeO还原成N2,反应式分别如式(6)、式(7)、式(8)所示。上述NO还原反应的标准反应吉布斯自由能变化示于图3。
图3各类NO还原反应的标准吉布斯自由能变化图
在热力学层面而言,高温下NO可以被Fe3O4、FeO、CO、C所还原。对于铁的低价氧化物还原NO,笔者、葛西栄輝等人研究结果表明[15],当Fe3O4、FeO作为还原剂时,NO的脱除率分别达到17%、93%。然而,在实际烧结过程中,由于烧结料层整体为氧化性气氛,铁的低价氧化物Fe3O4、FeO的数量很少,致使铁的低价铁氧化物还原NO的效果不明显。另外,虽然C还原NO的热力学条件较CO优越,但是其属于异相(固相-气相)还原反应,且烧结工艺固体燃料的配加量很少,故存在反应表面积小的不足,影响其还原反应效率。
至于CO还原NO,其属于同相(气相-气相)还原反应,动力学条件优越,且在烧结料层的红热带区域,特别是在燃烧的固体燃料颗粒近旁,气相中CO/NO的浓度比值较大,有助于CO还原NO反应的有效进行。因此,烧结料层内NO的还原反应主要为CO还原NO的同相还原反应。
此外,张秀霞的研究表明,锅炉中固体燃料燃烧过程中N转化为NO的转化率约为50~80%[11]87-92,而肥田行博、葛西栄輝、笔者等人[16,17]研究结果表明在实际烧结过程中该转化率约为30%~40%。由此可以推断,烧结料层内存在能够有效减少NOx排放的热力学和动力学条件。基于此,若通过调控烧结料层内温度及气氛等条件,进一步抑制料层内NOx的生成,或促进NOx的还原,将能有效提高烧结料层内脱除NOx的效率。
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