图 2 不同处理方法对COD的去除效果
2.2 不同因素对处理效果的影响
2.2.1 pH值影响
图 3(a)显示了在利用光电Fenton技术处理污泥脱水液时,污泥脱水液初始pH值从2.0增大到5.0时COD去除率的变化. 污泥脱水液初始pH值由高浓度的H2SO4调节. 从中可以看出,在反应时间为20 min时,pH为3.0时可以达到一个较高的COD去除率. 在pH为2.0时,只获得一个较低的COD去除率. 这可以被解释当pH较低时,高浓度的H+阻碍了溶液中Fe(OH)2+的生成,抑制了反应(4)的进行,因而在反应过程中Fe2+的产生受到了抑制. 同时在较低pH条件下,由于H2 O2与H+反应生成H3O+2[式(6)][27]. 这也将影响 ˙OH的生成. 当增大初始pH后,更多的Fe3+和Fe2+生成沉淀,导致 ˙OH的产生量及产生速率降低. COD去除率也相应降低. 同时试验中发现,试验停止后,溶液的pH值稍微降低. 分析原因是由于在光电Fenton处理污泥脱水液过程中,阳极反应以及Fe3+和Fe2+都会消耗OH-,另外,溶解氧在阴极得电子,H+得电子反应[式(7)]被抑制. 导致溶液pH值稍微降低. 根据图 3(a),初始pH 3.0被选择为最佳pH值.
图 3 pH值、 曝气量、 H2 O2浓度、 Fe2+浓度、 外加电压对COD去除率的影响
2.2.2 曝气速率的影响
图 3(b)显示了曝气速率对COD去除率的影响. 对于光电Fenton过程,溶解氧可以从阴极得电子生成H2 O2[式(5)],因此溶解氧浓度会影响反应过程中H2 O2的产量. 在光电Fenton过程中,溶解氧主要通过两种方式提供,曝气以及阳极反应[式(8)]. 随着溶解氧浓度的升高,H2 O2的产量也会增加. 尽管增加曝气量可以增加溶解氧浓度,但曝气同时也会加速H2 O2的分解生成水,而这对于利用H2 O2产生 ˙OH降解有机物是不利的. 另外当溶解氧浓度较高时,Fe2+易被氧化成Fe3+[式(9)],这也会影响 ˙OH的产生,进而影响废水处理效果. 由图 3(b)可以看出,曝气对光电Fenton处理污泥脱水液COD去除率影响较小,因此在后续试验中停止曝气.
2.2.3 H2 O2投加量的影响
图 3(c)显示了H2 O2投加量对光电Fenton处理污泥脱水液COD去除率的影响. 在该部分试验中,保持n(Fe2+) ∶ n(H2 O2)为1 ∶10. 随着H2 O2投加量的增加,COD去除率也随之增大. 主要是由于H2 O2投加量的增加,有更多的 ˙OH产生. 但是过多的羟基自由基将和H2 O2反应[式(10)][28],同时 ˙OH也会氧化Fe2+,并且Fe3+也会消耗H2 O2[式(11)]. 这些副反应都会降低H2 O2的利用率. 所以当继续增加H2 O2的投加量时,COD去除率有所降低. 根据图 3(c),H2 O2的最佳投加量为65.3 mmol ˙L-1.
2.2.4 Fe2+浓度的影响
图 3(d)显示了Fe2+浓度对光电Fenton技术处理污泥脱水液过程中COD去除率的影响. 当溶液中没有Fe2+存在时,仅获得一个较低的COD去除率. 说明单独在UV作用下,H2 O2分解产生 ˙OH的速率较低. 当投加FeSO4后,COD去除率有明显的提高. H2 O2在Fe2+作用下,快速产生 ˙OH,污泥脱水液中的有机物被快速地氧化分解,因而COD去除率提高. 尽管提高Fe2+浓度可以提高COD去除效果,但Fe2+同时也被 ˙OH氧化. 另外,大量产生的 ˙OH将和H2 O2反应消耗H2 O2[式(10)]. 同时,由于Fe2+浓度的增加,溶液的透明度降低,UV的促进作用受到影响,反应(1)、 (3)、 (4)受到抑制. 再者,随着Fe2+浓度的增加也会形成二次污染问题. 根据图 3(d),Fe2+的最佳浓度为6.53 mmol ˙L-1.
2.2.5 外加电压的影响
在光电Fenton技术处理污泥脱水液过程中,除过H2 O2分解产生 ˙OH氧化废水中的有机物,同时电解作用以及电Fenton作用也有助于提高COD的去除率. 从图 3(e)可以看出,当外加电压由5.0 V增加到7.5 V时,COD去除率逐渐提高. 这主要是由于电解作用以及电Fenton作用的加强,同时有更多的Fe3+被还原成Fe2+,因而产生更多的 ˙OH,COD去除率逐渐提高. 然而,当外加电压继续提高时,副反应(12)、 (13)的影响也逐渐明显,H2 O2逐渐被消耗,影响 ˙OH的产生. 另外,随着外加电压的升高,在阴极表面出现大量的黄色物质. 可能的原因是在阴极附近,大量的H+被消耗,导致阴极附近区域溶液pH值升高,大量的Fe3+以及Fe2+形成沉淀,这也将会影响Fenton反应的进行,影响反应中 ˙OH的产生. 因而当外加电压由7.5 V上升到10.0 V时COD去除率反而降低. 但是当继续增加外加电压从10.0 V到20.0 V时,COD去除率缓慢提高,分析是因为此过程中电解作用的不断加强. 如图 3(e),外加电压为7.5 V时和外加电压为20.0 V时COD去除率变化不大,因此7.5 V被选定为最佳外加电压.
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