300MW煤粉锅炉烟气中汞形态分析的实验研究-第2页-中汞网

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4 结果分析

4.1 煤和燃烧产物中汞的含量

煤样、飞灰及底渣试样中汞的含量见图2。煤中汞的含量为0.328mg/kg，180MW锅炉负荷下炉底渣中汞的含量为0.043 mg/kg，电除尘一电场、二电场、三电场、四电场飞灰中汞的含量分别为0.114 mg/kg、0.122 mg/kg、0.118 mg/kg、0.132mg/kg,电除尘后的细小飞灰汞的含量为0.086 mg/kg。从图中结果可以清楚地看到汞在燃烧过程中进行了重新分配。根据Swaine定义的相对富集因子RE=灰中元素浓度/煤中元素浓度×灰分/100。一电场，二电场，三电场，四电场，底渣及电除尘后飞灰的相对富集因子分别为0.103， 0.110， 0.106， 0.119，0.038，0.078。说明在火焰燃烧条件下，汞作为强挥发性的痕量元素在燃烧温度下全部蒸发释放到烟气中，在烟气冷却过程中，烟气中的汞经历一系列物理化学变化，部分凝结在飞灰颗粒表面。绝大部分随烟气排出进入大气环境。但是电除尘4个电场飞灰及电除尘器后细小飞灰中汞的含量并不是随着灰粒粒径的减少而增大。除尘效率不高的亚微米微粒上的汞含量也并没有明显增加，反而比前4个电场飞灰有所降低。经过反复实验，证实了结果的可靠性。因此认为飞灰吸附汞量与粒径并没有直接关系。而与其他因素有关。如烟气的温度，飞灰颗粒的含碳量、表面性质等[8]。更详细的实验还需进行。

4.2 燃烧产物中汞的分布

利用质量平衡来计算锅炉燃烧后燃烧产物中汞的分布[9]。其中炉膛出口飞灰占88%，炉膛底渣为12%;鉴于电除尘有四个电场，且每个电场的除尘效率均等为75%，即电除尘总效率为99.6%。电除尘一电场、二电场、三电场、四电场飞灰分别占入炉总灰量的88%×75%、88%×(1−75%)×75%、88%×(1−75%)×(1−75%)×75%，88%×(1−75%)× (1−75%)×(1−75%)×75%。剩余的88%×(1−75%)4的细小飞灰将从锅炉烟囱中随烟气排出。

由此可得，入炉煤中汞的总量为25.584g/h。炉渣中汞的量为0.116g/h，电除尘一电场中汞的量为1.745g/h，二电场为0.467g/h, 三电场为0.112g/h，四电场为0.063 g/h，则通过除尘装置滞留下来的汞量为2.387g/h，从锅炉烟囱排出的细灰汞的量为0.0209g/h。气相中汞的浓度是根据前7个吸收瓶汞的浓度之和除以采样标况体积，得到浓度为21.15µg/Nm3。除尘器后烟气中总汞的排放浓度为15.679g/h。据此可得该锅炉在180MW负荷下煤及燃烧产物中汞的质量分布及质量平衡,结果见表1。

表1 煤及燃烧产物中汞的质量分布及质量平衡结果

由于在现场取样和分析技术非常复杂，有许多不确定性，如煤种，灰分，烟气流速等的波动，以及取样、测量的误差等。而且单独估计每项的误差又是很困难的。因此认为质量平衡达到70%~130%，就是可以接受的[10]。本文研究的重点是电除尘器除汞效率及汞的分布。假定100%的回收率，那么在底渣，飞灰及烟气中的分布见图3。从图3可以看出，煤在锅炉燃烧后形成的燃烧产物中，烟气中的汞占有相当比重，而底渣中汞的含量极微，飞灰中的汞能够部分被捕捉。说明汞在燃烧过程中，完全挥发，而且在烟气净化温度下(电除尘器后烟气温度为145℃)仍然保留在气相中，较少凝结。另外干净大气中汞的背景值仅为5µg/m3，而该锅炉排放的烟气中汞的浓度为21.15µg/Nm3。可见，火力发电锅炉燃煤会使大气中汞的浓度大大增加。

4.3 烟气中汞的形态分布

使用Ontario-Hydro方法测定烟气中汞的形态分布，分为颗粒态汞和气态汞。由于电除尘器效率高，在烟气采样的时间内(60min)无法采集到可用于测定的颗粒态物质，而只能单独对颗粒物进行长时间采集。因此相对于气相汞的含量是极低的，几乎可以忽略不计。气态汞分为Hg0和Hg2+。KCl溶液用以吸收氧化态汞(Hg2+)，HNO3-H2O2溶液，KMnO4-H2SO4溶液用以吸收元素汞(Hg0)。在该电场负荷稳定下连续3天在同样位置，同样条件下采样。气态汞中单质汞和二价汞的分布如表2所示。

在本文实验条件下，烟气中的总汞浓度在13.65~21.15µg/Nm3之间，单质汞占气态总汞量的31%~45%，二价汞占55%~69%。Prestbo[11]在14个电站进行的现场实验结果表明，零价汞和二价汞在燃煤电站烟气中的相对含量分别为6%~60%和40%~94%. Carpi[12]认为在燃煤烟气中29%~50%的汞为零价汞，50%~80%为二价汞。汞是一种易挥发的元素。在温度高于800℃的燃烧室，煤中各种汞的化合物就处于热力不稳定状态，几乎所有的汞都转化为单质汞(Hg0)，蒸发进入气相。在烟气流向烟囱出口的过程中，温度逐渐降低，烟气中的汞将经历一系列物理化学变化。Hall[13]研究了20~900℃范围内烟气中各气体成分的化学反应，认为汞可以与Cl2、HCl、NO2、O2发生反应，而不与NH3、N2O、SO2、H2S发生反应。在500~900℃范围内，Hg0与HCl反应迅速，反应速率随着温度的升高而加快，在900℃时，超过90%的气相汞在不到1s的时间内被氧化。Hg0与Cl2在500℃时大约有70%的汞在1.5s的时间内被氧化。说明在实际燃烧装置中汞可以经过多种途径被氧化。

5 结论

(1)煤中的汞在燃煤电站锅炉中，绝大部分随烟气排出进入大气环境，部分凝结在飞灰颗粒表面。底渣中的含量极微，而且飞灰中汞的含量并不是随着粒径的减少而增大，与其它因素有关。

(2)烟气中的总汞浓度在13.65~21.15µg/Nm3之间，单质汞占气态汞总量的31%~45%，二价汞占55%~69%。说明在燃烧室中以单质形式进入气相的汞在随后的烟气冷却过程发生了一系列氧化还原反应。

参考文献

原标题：300MW煤粉锅炉烟气中汞形态分析的实验研究

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