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铀(U)矿冶过程中产生了大量铀废石。通常认为其放射性核素含量低,大多沿山谷露天自然堆放,一般不对堆场做防渗漏处置,对铀废石可能产生的潜在环境影响尚未引起重视。以广东某花岗岩型铀矿山的一个废石堆周边土壤为研究对象, 在废石堆上、下游方向分别采集了2条(即BP#BP2,视作背景土壤,距离废石堆的距离分别为10和20mj和3条土壤 剖面(即WPb WP2和WP3,视作潜在U污染土壤,距离废石堆的距离分别为50、100和180 m)。通过对剖面间U分布特 征的对比,定量估算了受污染土壤中外源U的输人通量;结合逐级化学提取技术,分析了 U在土壤剖面的赋存形态及其环境有效性。因此,铀废石堆对周边环境产生的风险应得到充分重视。本研究为开展铀矿冶地域的放射性环境影响评价和土壤修复提供了有益的参考。
根据2014年公布的《全国土壤污染状况调查公报》,我国土壤环境状况总体不容乐观,部分地区土壤污染较重,耕地土壤环境质量堪忧。工矿业废弃地土壤环境问题突出(环境保护邰和国土资源部,2014)。其中,铀矿冶地域土壤的放射性污染问题已引起广泛关注(杨巍等,2011;王丽超等, 2014;连国玺等,2013;杜洋等,2014)。长期以来,铀矿冶企业对铀尾矿(即铀水冶后排出的废渣) 产生的潜在环境影响给予了高度重视,一般堆存于具有防渗漏构筑物设施的尾矿库中,并进行有效监管。而对于铀废石(即铀矿开采过程中排出的不含矿的围岩和夹石 ),通常认为放射性核素含量低. 随风化流体的淋溶不足以构成环境风险,因此,大多沿山谷自然堆放,一般不对堆场做防渗漏处置, 至多沿地表径流方向的废石堆下游附近设置沉淀池以消除可能的放射性环境影响。然而,已有研究发现,铀废石中放射性核素含量可比本底值高2〜3个数量级(杨忠贵,2012;潘英杰,1997 ),一旦随岩石风化释放到周边环境,产生的潜在放射性污染不容忽视。
铀(U)是表生条件下相对活泼的放射性核素, 兼具化学毒性(Nnagu等,2012),其在环境中的 富集或W染对人体健康及小态系统构成潜在危W, 其中土壤是其重要的赋存介质(Mortvedt,1994; El-Taher 和 Althoyaib, 2012; Abed 和 Sadaqah, 2013 )。对铀矿冶地域土壤环境质量评价和土壤污染修复研究中,铀是主要的目标元素(查忠勇等, 2014;孙赛玉和周青,2008; Gavrilesuc 等,2009; Carvalho等,2005)。目前开展的相关工作,缺乏对油汚染土壤中外源铀输人的定性分析以及铀赋存形态的研究。而这些基础数据是客观评价土壤环境质量以及有效开展铀污染土壤修复的重要依据。本文报道了我国广东某花岗岩型铀矿山露天堆置的一个废石堆周边土壤中铀污染特征通过与区域土壤剖面本底伉的对比,定量估算受污染土壤中外源油的输人通量,结合逐级化学提取技术,分析了铀在土壤中的存在形态及其环境有效性。以期为开展区域上放射性环境影响评价和土壤修复提供依据。
1 材料与方法
1.1 研究区概况
研究区位于我国广东某花岗岩型地下开采铀矿山地域。区域上为花岗岩分布区,水热条件充沛, 发育了厚度不一的棕褐色土壤。研究对象为近10年开拓的一个工业倾倒的废石堆周边土壤。废石主要为块度大小不一的花岗岩,自然堆存于谷坡相对 和缓的山谷上游,形成面积约3000 m2、厚约20m 的陂石堆。废石堆透水性强,且 对堆场未进行任何防渗漏处置,因此流经废以难的大气降水自然地向下游方向的周边土壤渗透。
1.2 样品采集
本文涉及5条土壤剖面:位于废石堆上游谷坡腰部未遭受潜在铀污染的剖面BP1和BP2 (视作背景剖面,距离废石堆的距离分别为10和20m );位于废石堆下游地形和缓、距离堆场分别为50、100和180m的潜在铀污染剖面WP1、WP2和WP3。各剖面均为自然发生剖面,上覆植被为杂草。由于山谷区长期遭受雨水浸蚀,土壤剖面厚度一般为几十cm (.基岩面以上的部分)。土壤剖面为人工揭露, 挖掘至基岩面,并修饰成垂直的新鲜断面。样品采集自基岩面向上连续刻槽取样,单样长度一般为5cm或10cm,其中对剖面BR和BP2的下伏基岩也进行了采集。各样品采集量约为2kg,剔除植物根系及枯枝落叶等生物质和明显的外源碎屑,以尽量保证所采样品为基岩风化成土作用的产物。另外, 在废石堆随机采集了4件新鲜样品。样品用可透气的布袋装好后运回室内备用。
1.3 样品处理与分析测试
自然风干的样品进行粗碎,全部过20目筛后用四分法获取10g左右的子样,在玛瑙研钵中研磨成实验用粒度(200目)。土壤与岩石样品中U含量的分析是在中国科学院地球化学研究所由加拿大PerkinElmer公司生产的ELAN DRC-e四级杆型电感耦合等离子体质谱仪(Q-ICP-MS)上进行,称取0.1g样品用酸分解法进行处理。分析过程中, 插人2件土壤标样(GSS-4、GSS-6)进行质量监控,U的相对偏差<10%。称取2g样品用于逐级化学提取实验,对于提取液中的U,在南华大学用杭州大吉光电仪器有限公司生产的WGJ-III型微量铀分析仪测定(吴锦海等,1991),检出限为0.02 ng.mL,用U标准液监控的相对偏差<5%。实验中所使用的试剂为分析纯。
1.4 数据处理
实验数据用软件Microsoft Excel进行处观,数据处理方法在下文的相关部分进行表述分析结果图件用软件CorelDRAW 9.0润色后完成。
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