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在土壤的U形态分析中,可交换态(I)指被土壤中有机/无机固体介质吸附的部分(水溶态部分的浓度一般极低,通常与可交换态合并计算);碳酸盐结合态(II)指随碳酸盐沉淀而混人或进人碳酸盐矿物晶格的部分;有机质结合态(III)指与不 溶有机质结合的部分;无定型铁锰氧化物/氢氧化物结合态(IV )指被非晶态的铁锰氧化物/氢氧化物胶结的部分;晶质铁锰氧化物/氢氧化物结合态(V ) 指赋存于晶质铁锰氧化物/氢氧化物等矿物晶格的部分;残渣态(VI)指赋存于石英、硅酸盐等稳定 矿物晶格中的部分。其中,I~V是基岩风化成土过程中形成的次生相,而V又是来自IV陈化的结果;VI—般是基岩风化过程中残留的原生相。
对剖面BP2、WP1、WP2和WP3中的U进行了逐级化学提取实验,U在各賦存形态的含量、所占比例以及与全岩分析结果的偏差见表3。各形态含量之和相对于全岩分析结果的偏差,大多数样品的绝对值<10%,少数样品<15%,个别样品<20%,二者总体相差不大,表明在形态提取实验中没有明显的人为污染与损失,实验分析数据是可靠的。
2.4 土壤剖面中U污染特征
根据上述的U形态分析结果,3条污染剖面中,除WP3的形态I外,各形态均存在来自外源U的污染。而且,无论何种賦存形态,外源U的输人通量均表现为WP1>WP2;>WP3 (图3 )。
这种现象表明,在水介质中U从源(铀废石堆)到汇(土壤)的转移可能有以下几种形式:(1 ) 水溶态(包括铀酰离子UO22+、有机/无机络合态); (2)胶体;(3)碎屑颗粒。其中,以水溶态进入土壤的U可以直接或通过再分配赋存于形态I、II;以胶体形式进人土壤的U可以通过聚沉赋存于形态III、IV;以碎屑颗粒进人土壤的U为形态VI。 而賦存于土壤中的形态V,往往是通过形态IV的陈化转变而来。 3条剖面各赋存形态的U输人通量中,均以碳酸盐结合态(II)和有机质结合态(III)最为 突出,暗示了U从污染源可能主要是以水溶态和有机胶体的形式迁移的。U从污染源随地表径流迁移的过程中,在近源区其浓度高,输人土壤中的U通量大;随着远离污染源,水体中的U被途经的土壤截留,使得输人到下游土壤中的U通量呈降低的趋势。
另外,从图2可知,背景剖面BP2中各形态的U含量极低,加之随剖面深度的变化不明显,因此, 3条污染剖面中各赋存形态的U含量变化特征实际上也反映了相关形态中外源U的输人通量随剖面 深度的变化趋势。由此可见,剖面自下而上,WP1中的U在各赋存形态(I ~VI)的输入通量呈快速增大的趋势;WP2,形态I呈增大的特征,形态II~VI基本保持稳定(或无变化趋势);WP3中,无形态I,形态II〜VI呈降低的趋势。在近源土壤中,从外源输人到各賦存形态的U优先在土壤表层积 累(如WP,),随着远离污染源,这种分布趋势逐 渐减弱(如WP2),直至转变为优先在土壤剖面的深部淀积(如WP3 ),与图1中显示的全岩U在剖面上的分布特征是一致的。而对于这种分布特征的形成机制尚不清楚。
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