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图 1 采样点分布示意
表 1 采样时间与采样点数量
长沙市位于中国中南部的长江以南地区(东经111°53′~114°5′, 北纬27°51′~28°40′), 城市中主要河流有湘江、浏阳河、捞刀河、靳江等.2016年6月19日在长沙市建成区进行采样, 共计34个样点, 属于黑臭水体的有15个。
南京市位于长江下游中部地区, 江苏省西南部(东经118°22′~119°14′, 北纬31°14′~32°37′), 有秦淮河、金川河、玄武湖等大小河流湖泊, 境内共有大小河道120条.2016年1月19日起至2017年5月10日止, 共计采集85个样点, 属于黑臭水体的有61个。
无锡市位于江苏南部, 地处长江三角洲平原(东经119°31′~120°36′, 北纬31°07′~32°02′).无锡水网密集, 市区以京杭大运河为中轴构成河网水系, 并通达江湖, 共计采集46个样点, 属于黑臭水体的有9个。
1.2 数据采集
本实验数据的采集主要包括室外实验和室内实验两部分.室外实验主要包括水样的采集, 同时记录对应点位的pH、溶解氧、氧化还原电位等信息.室内实验包括叶绿素浓度等水质参数和水体组分吸收系数的测量。
1.2.1 黑臭水体判别
在实际采样过程中, 根据住建部2015年发布的《城市黑臭水体整治工作指南》, 同时结合感官(嗅觉上为恶臭, 视觉上呈现黑色)对河段进行分类, 将城市河段区分为黑臭水体和正常水体。《指南》以透明度、溶解氧、氧化还原电位和氨氮为指标, 将黑臭水体细分为“轻度黑臭”和“重度黑臭”, 其分级标准和相关指标测定方法见表 2.本研究中轻度黑臭与重度黑臭的数据量差异较大, 重度黑臭水体仅有5个样本, 因而将轻度黑臭与重度黑臭统一归为黑臭水体进行研究。
表 2 城市黑臭水体污染程度分级标准
1.2.2 水质参数测量
水质参数包括现场测量和实验室分析测量两部分, 其中, 现场测量的参数包括透明度、溶解氧和氧化还原电位。
实验室分析测量的水质参数主要包括总悬浮物(TSM)、无机悬浮物(ISM)、有机悬浮物(OSM)、叶绿素a(Chla)、溶解性有机碳(DOC)、总磷(TP)、总氮(TN)。
悬浮物浓度测量使用煅烧法.用直径为47 mm玻璃纤维滤膜(Whatman GF/F)在450℃的高温下煅烧4~6 h, 将膜冷却并进行称量, 过滤一定体积的水样后在恒温烘干箱中以110℃烘4~6 h.烘干称重得到质量, 减去空白膜的质量, 即为总悬浮物的质量.高温煅烧烘干后的膜, 称重减去空白膜的质量得到无机悬浮物的质量.最后计算得到总悬浮物(TSM)、无机悬浮物(ISM)、有机悬浮物浓度(OSM)。
叶绿素a浓度测量使用“热乙醇法”.用47 mm玻璃纤维滤膜(Whatman GF/F)过滤水样, 并将滤膜冷冻48 h以上.用90%的热乙醇萃取并使用分光光度计测量665 nm、750 nm处的吸光度, 加入一滴1mol·L-1的稀盐酸酸化1 min, 测定酸化后的消光度, 从而计算叶绿素a浓度。
溶解性有机碳采用总有机碳分析仪测量.首先用直径为47 mm玻璃纤维滤膜(Whatman GF/F)过滤一定的水样, 然后利用岛津总有机碳分析仪测量溶解性有机碳。
总氮采用过硫酸钾高压消解法测定.加入过硫酸钾和氢氧化钠的混合溶液到一定体积的水样中, 在120℃下加热分解30 min, 冷却至室温, 水样中的氨氮、亚硝酸盐、有机氮被氧化成硝酸盐.配置不同浓度梯度的氮标, 测量其吸光度.取上清液, 用紫外分光光度计测量210 nm处的吸光度, 根据氮标的浓度与吸光度之间的线性关系计算得出总氮的浓度。
总磷采用钼锑抗分光光度法.在酸性条件下, 水样中的正磷酸盐与钼酸铵、酒石酸锑钾反应, 生成磷钼杂多酸.将消解的水样冷却至一定温度后, 取部分样品, 加入抗坏血酸溶液, 充分混匀, 生成磷钼蓝(蓝色络合物), 然后测量700 nm处的吸光度值, 以超纯水做参比, 进而计算水中的总磷浓度值。
1.2.3 水体组分吸收系数的测量
水体组分的吸收系数包括总颗粒物吸收系数(ap)、色素颗粒物吸收系数(aph)、非色素颗粒物吸收系数(ad)和有色可溶性有机物(colored dissolved organic matter, CDOM)的吸收系数(ag)。
总颗粒物的吸收系数使用定量滤膜技术(QFT)测定.用直径为25 mm玻璃纤维滤膜(Whatman GF/F)过滤水样, 用同样湿润程度的空白滤膜作为参比, 在紫外分光光度计下测量滤膜上颗粒物的吸光度, 并且以750 nm处吸光度为零值校正, 得到总颗粒物的吸收系数。
用一定体积的次氯酸钠溶液漂白滤膜上的色素颗粒物质, 漂白15 min后用超纯水淋洗.使用紫外分光光度计测定非色素颗粒物的吸收系数.总颗粒物吸收系数减去非色素颗粒物的吸收系数即为色素颗粒物的吸收系数。
CDOM吸收系数采用0.22 μm的Millipore滤膜对滤液进行二次过滤, 以超纯水做参比, 用紫外分光光度计测定其吸光度, 并且以700 nm处的吸光度为零值进行散射效应的校正, 计算得到CDOM的吸收系数。
2 结果与讨论
2.1 城市黑臭水体水质参数特征
2016~2017年采集了长沙、南京和无锡的城市黑臭水体共计85个样点, 非黑臭水体共计80个样点。
表 3为实验采集水体的水质参数数据.从表中看出, 黑臭水体与非黑臭水体的Chla浓度变化范围都较大, 分别为1.23~272.15 μg·L-1和0.02~343.05 μg·L-1, 二者的Chla均值分别为(28.56±28.88) μg·L-1与(29.22±51.36) μg·L-1。
表 3 实验观测的城市黑臭与非黑臭水体的水质参数
黑臭水体与非黑臭水体的总悬浮物浓度差异不大, 但黑臭水体中的有机悬浮物浓度较高.黑臭水体中的有机悬浮物浓度高达57%, 而非黑臭水体中有机悬浮物浓度则仅占总悬浮物浓度的32%。
黑臭水体与非黑臭水体均值差异较大的水质参数是溶解性有机碳和总氮总磷。其中, 黑臭水体中的溶解性有机碳浓度均值是非黑臭水体均值的两倍, 这表明水体中含有更高的生物降解的碎屑物质。推测其产生的原因是城市水体中的富营养化现象导致藻类等浮游植物大量繁殖, 在藻类的降解过程中消耗了大量的氧气, 使水体表层处于厌氧状态, 同时释放大量的溶解性有机碳; 黑臭水体的总氮浓度均值(21.53±13.00)mg·L-1比非黑臭水体高3倍.类似地, 黑臭水体的总磷浓度均值(1.63±1.11)mg·L-1也比非黑臭水体高出3倍多。正是由于黑臭水体中具有相对较高的氮磷浓度, 使得氮磷物质与一般的碳水化合物一起参与耗氧过程, 而含氮有机物降解的耗氧量远大于含碳有机物的耗氧量, 这使得水体中的溶解氧快速降低, 导致水质恶化, 发黑发臭。
表 4为2016~2017长沙、南京和无锡这3个城市实测的黑臭水体的水质参数。不同城市黑臭水体的Chla浓度也略有差异。无锡黑臭水体的Chla浓度均值最高[(80.61±90.13) μg·L-1], 变化范围较大.可能的原因是无锡的多条河流与太湖相连通, 而采样时间处于夏季, 该季节太湖的浮游藻类较多导致河道中Chla浓度增大。长沙、南京和无锡市黑臭水体中的DOC浓度与悬浮物浓度较为接近。其中, 南京黑臭水体的有机悬浮物占比最高, 达到62%, 无锡黑臭水体的有机悬浮物占比最低, 仅为36%.南京市黑臭水体中的总氮浓度最高, 均值达到(26.00±12.60)mg·L-1, 明显高于长沙市[(14.08±7.89)mg·L-1]和无锡市[(9.69±5.27)mg·L-1]的总氮浓度均值.3个城市黑臭水体的水质参数存在一定的差异, 但并无明显的区域性特点。
表 4 不同城市黑臭水体的水质参数
2.2 城市黑臭水体吸收特征
进入水体的光被水体组分吸收, 形成衰减, 水体对光的吸收作用可以用吸收系数表示.影响内陆水体吸收特性的物质主要有4种:纯水(pure water)、浮游植物(phytoplankton)、非色素悬浮物(tripton)及黄色物质(CDOM).某一波段的吸收系数可表示为各组分吸收系数之和, 即:
(1)式中, aw、aph、ad和ag分别为纯水、色素颗粒物、非色素颗粒物和黄色物质的吸收系数(m-1).
不同城市间黑臭水体的吸收系数差异较小(表 5), 但是其主要影响因素不同, 长沙与南京两市以非色颗粒物吸收占主导, 而无锡市则是色素颗粒物吸收比例较高, 这与太湖的浮游藻类较多有一定关系。不同城市的吸收系数光谱特征并未呈现明显的区域性特点, 因而在之后的分析中将各城市样点混合在一起进行讨论。
表 5 不同城市黑臭水体的吸收系数/m-1
2.2.1 总颗粒物吸收特征
总颗粒物吸收系数近似等于非色素颗粒物吸收系数与色素颗粒物吸收系数之和。图 2为黑臭水体与非黑臭水体的总颗粒物吸收系数光谱曲线, 加粗的曲线是总颗粒物平均吸收系数光谱曲线.城市水体大多样点在675 nm有一个吸收峰, 而在400~500 nm随波长增加呈现指数衰减, 少数几个样点则在440 nm、675 nm附近有吸收峰, 表现出明显的藻类吸收特征, 而这些样点较多位于无锡市(图 2)。黑臭水体与非黑臭水体在440 nm处的范围是0.81~25.62 m-1、0.60~18.60 m-1, 平均值分别为(4.88±4.08)m-1、(3.98±2.96)m-1.此外, 图 2(a)中有3条曲线明显高于其他黑臭水体的曲线, 将这3条曲线对应的样点分别编号为G1、G2和G3, 其中, G1、G2是5月10日在南京市采集的样点, G3是8月5日在无锡市采集的样点, 这3个点现场判别均为重度黑臭。G1和G2号点均含有较高浓度的悬浮物(分别为297.50 mg·L-1和127.27 mg·L-1)。总颗粒物吸收系数曲线随波长增加呈指数衰减, 说明非色素悬浮物质对吸收系数有着更大的影响.而G3号点DOC浓度为19.55 mg·L-1, 与黑臭水体的均值相比明显偏高.考虑到采样的河流位于无锡, 且与太湖相连通, 采样时间在8月, 推测G3号点产生黑臭与藻华的产生与降解有一定关系。
图 2
(a)黑臭水体, G1、G2分别是5月10日在南京市采集的重度黑臭水体, G3是8月5日在无锡市采集的重度黑臭水体; (b)非黑臭水体图 2 黑臭与非黑臭水体总颗粒物吸收系数光谱曲线。
黑臭水体的总颗粒物吸收系数均值稍高于非黑臭水体, 但是二者的吸收系数取值范围存在较大程度的交叉。非黑臭水体中也存在总颗粒物吸收系数较高的样点, 这说明城市水体的情况较为复杂, 颗粒物吸收系数并非两者最主要的区别。
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