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图7 CeO2-ZrO2/Graphene纳米复合材料合成的示意图
表3 不同种类的催化剂在添加脱水剂后甲醇转化率和
DMC选择性的比较
5 结 语
综上所述,在CO2和甲醇直接合成DMC的反应中,催化剂的活性取决于表面的酸碱性能,而酸碱性能依赖于催化剂表面的Lewis酸碱位和Brønsted酸性位的数量。因此,可通过调变催化剂表面酸碱位的数量来提高催化活性:选择最佳的煅烧温度;通过还原性气氛增加缺陷位;增加羟基官能团;掺杂酸性物种或者碱性物种。
关于CO2和甲醇直接合成DMC的反应,未来的研究方向及可行的途径如下。①设计出具有高活性的同时存在Lewis酸碱位和Brønsted酸性位的高效催化剂:制备具有Lewis酸碱双功能的复合金属氧化物的固溶体催化剂,并掺杂酸性物种H3PO4或者H3PW12O40对其改性,增加Brønsted酸性位有利于甲醇活化生成甲基。②通过深入研究CO2和甲醇直接合成DMC的反应机理,确定不同催化剂上基元反应的速控步骤,找到对其阻碍的因素,进而采取手段来降低速控步骤的能垒。③改变反应受热力学的限制:探索高效的脱水剂,促使反应平衡向正向移动,提高DMC产率。④由于CO2分子的稳定性,很难被活化,目前实验中都采用高压甚至超临界压力来解决这个问题,但对设备的要求相对较高。然而,只依赖压力的升高并不是解决问题的有效方法。因此,更大的挑战就是如何活化CO2分子和提高CO2的转化率,今后应努力使该反应在较低的压力和温度条件下进行,来降低对反应设备的要求和提高安全性。在当今环境迫切需求改善的形势下,相信研究者们经过努力会攻破这个难题,未来这条路径对有效利用CO2和合成DMC绿色产品将具有广阔的应用前景。
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