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2 电吸附基本理论
2.1 电极吸附材料
吸附材料以碳材料为主,其具有吸附容量大、再生效果好、低价易得等优点。常用的电极材料一般包括活性炭,石墨烯,碳气凝胶等。优秀的电极吸附材料应具有以下特征:(1)较大的比表面积;(2)在正常工作时,具有良好的化学稳定性;(3)离子在孔径中的迁移率高;(4)电子在电极材料内具有很好的传导性;(5)多孔电极和集电器之间的接触电阻低;(6)良好的润湿性;(7)低成本和可扩展性;(8)良好的可加工性;(9)大的(自然)丰富和低CO2足迹;(10)高生物惰性。以下介绍几种常见的碳吸附材料。
①活性炭和活性炭布
活性炭(ActivatedCarbons,ACs)是使用最广泛的多孔碳。其用途已在1960/1970年代电容去离子技术早期研究中得到证实。由树脂衍生而成的丙烯酸酯(ACs)可用于珠状、纤维或整料的合成,其他多数的AC通常是微米尺寸颗粒组成的粉末。例如,将聚丙烯腈(Polyacrylonitrile,PAN)和导电添加剂(炭黑)混合可以制得微米碳纤维。对性质的详细描述,最重要的是孔隙结构。通过提高总孔体积/比表面积的比值,能增大盐吸附容量。
②有序介孔碳
有序介孔碳(OrderedMesoporousCarbons,OMCs)显示出高度周期性的六角形或立方排列的介孔。OMCs可以通过软模板或硬模板得出。对于硬模板,例如沸石或有序介孔二氧化硅,用碳前体渗透,然后碳化。最后,化学除去初始模板(例如使用氢氟酸),得到OMCs。另一种方法是使用软模板,该方法是比较新型的OMCs材料合成方法,它涉及三嵌段共聚物的自组装和热去除,最后留下的唯一固相碳,其保留了模板的有序多孔特征。
③碳气凝胶
碳气凝胶(CarbonAerogels,CAs),结合了5-磺基水杨酸(SulphosalicylicAcid,SSA)(通常为400-1100m2/g,但也高达1700m2/g)具有高导电率(25-100S/cm)和低质量密度(<0.1g/mL;参见参考文献)的优点。大部分SSA通常与中间孔隙(介孔)有关,但根据合成条件,也可能存在与颗粒内孔隙度相关的微孔。后者的范围可以从仅仅10m2/g或更低,到超过600m2/g。与乙酸纤维相比,基于碳干凝胶的电容去离子电极在合成后显示初始孔隙率显著降低。碳气凝胶和干凝胶在介孔范围内的孔径对于离子存储是最佳的,因为电双层不重叠并且介孔尺寸便于离子传输。因此,有人认为这些材料特别适用于CDI应用。
④碳化物衍生的碳
与ACs不同,碳化物衍生的碳(Carbide-DerivedCarbons,CDCs)只有极窄分布的微孔并且没有介孔,而且,与OMCs不同,CDCs中的小孔没有以一种或多种方式排列。CDCs最常通过在高温(200℃)下在干燥氯气中通过蚀刻碳化物粉末来生成。氯处理后进行氢气退火以除去残留的氯化合物,产生的SSA通常在1200m2/g和2000m2/g之间,而活化可使SSA值增加至3200m2/g。最近,来自碳化钛(即TiC-CDC)的CDCs的CDI容量已被研究为具有小于1nm孔的纯微孔材料。在Porada等的工作之前,微孔是限制离子传输的主要因素。
⑤碳纳米管和石墨烯
碳系列的最新成员中有两个,碳纳米管(CarbonNanotubes,CNTs;1991年由SumioIijima描述)和石墨烯(由Geim及其同事在2005年合成)已经作为CDI电极的材料进行了研究。两种材料的表面区域都是可进入的,因为该区域位于材料的外侧。这与ACs相反,其中几乎整个吸附区域在颗粒内。
⑥炭黑材料
炭黑(CarbonBlack,CB)通常是具有低SSA(通常低于120m2/g)的致密碳纳米颗粒,高导电性使它们成为常见导电添加剂。将CB添加到由AC制成的CDI薄膜电极显着改善了含有670和1000mg/LNaCl盐水电解质中盐的去除。然而,非常低的SSA限制了纯粹由CB颗粒组成电极的CDI性能。下图展示了CDI材料的发展历程。
2.2 电吸附数学模型
2.2.1 经典模型
2.2.1.1 紧密层模型(Helmholtz-Perrin模型)
固液相界面电荷分布模型即Helmholtz-Perrin模型,最早是在19世纪由Helmholtz和Perrin提出。整个模型类似于一个平板电容器,一个平板上带正电荷,另外一个平板上带有负电荷。双电层模型如图3所示。
2.2.1.2 分散层模型(Gouy-Chapman模型)
20世纪初提出了分散层模型(Gouy-Chapman模型),该模型认为离固相界面的距离越小,反电荷越多;随着距离的增加,反电荷越少。分散层中电位φx与距离固相电极表面的距离呈指数关系。模型如图4所示。
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