由式(1)~(4)知,磷酸钙的溶度积常数为:
式中,根据沉淀物形态不同,m,n和l的取值分别为[5,4,1,3],[3,3,1,2]和[-1,1,0,0].由式(5)知,Ca2+浓度增加必然会造成PO43-浓度降低,但降低幅度会逐渐趋缓.随着磷酸钙沉淀物的增加,新生成的磷酸钙沉淀具有较大的比表面积,能够快速吸附去除水中的HS,提高HS去除率.
3.2 响应面法优化磷酸钙同步去除正磷和HS
采用Box-Behnken模型对试验结果进行二次多项拟合,可得正磷去除率(Y1%)和HS去除率(Y2%)的方程(式(6)和(7)).其方差分析见表 1.
表 1 回归方程模型方差分析及其系数的显著性检验
Y1和Y2模型所拟合的全变量二次回归方程可决系数R2分别为0.9414和0.9403,表明预测值与实测值之间的相关性较好;修正后R2分别为0.8660和0.8636,表明两个响应值的86.60%和86.36%是由于所选变量引起,可以利用该回归方程确定最佳工艺条件.由表 1知,本实验所选模型不同处理间差异显著(模型的p < 0.01),说明回归方程描述各因子与响应值之间的关系时,其因变量与全体自变量之间的线性关系是显著的,即这种实验方法是可靠的.
根据多元二次回归方程,Y1模型AB交互作用项系数的符号为负号,这说明pH和Ca/P之间为拮抗作用;Y2模型中pH和HS浓度间亦为拮抗作用.各个系数绝对值大小可判断3个因素对Y1的影响顺序为pH > HS浓度 > Ca/P,对Y2的影响顺序为Ca/P > HS浓度 > pH.
由表 1中模型系数的显著性检验知,单因素A和C对Y1的线性效应极显著,B则不显著;B对Y2的线性效应极显著,C的线性效应显著,A则不显著. A、B、C两两交互影响对Y1均不显著; BC交互影响对Y2显著,其余交互影响均不显著. A2、B2和C2对Y1的曲面效应均不显著; A2和C2对Y2的曲面效应均显著,B2则极显著.
利用Matlab软件作出了Y1和Y2模型方程的等高线图,图 4和5图面颜色越深,说明结果越显著,即污染物去除效果越好.由图 4知,pH和Ca/P增大,Y1升高,HS浓度越高,Y1越低,这与单因素实验结果相吻合.图 4a和b中Y1变化速率显示pH主效应大于Ca/P和HS,与统计结果相符.Y1随pH升高而升高,改变Ca/P和HS浓度对提高Y1效果有限.
图 4 正磷去除率模型方程等高线图
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