2.3.5 正交优化实验 根据单因数实验结果,选择代表性的碳酸化反应条件分别为反应时间2h、3h、4h,反应温度10℃、30℃、50℃,液固比4∶1、5∶1、6∶1,二氧化碳浓度60%、80%、100%,表3和表4给出了碳酸化正交实验结果,正交实验结果表明影响碳酸化的主次因素分别为二氧化碳浓度、反应时间、液固比、反应温度。最优组合为D3A3CAB2,即二氧化碳浓度为100%、反应时间为3h、液固比为4∶1、温度为30℃时碳酸化效果最佳。
2.4 XRD结果与分析 采用XRD分析原灰和碳酸化后产物中的晶像矿物组成,扫描角度从10℃到70℃。XRD结果表明,原始飞灰主要由Ca(OH)2、CaClOH、CaSO4等含Ca的物质和NaCl、KCl、CaClOH等含Cl的物质组成。飞灰经碳酸化处理后,Ca(OH)2、CaClOH的峰消失,CaCO3的峰增强明显,可知碳酸化后焚烧飞灰中大量Ca(OH)2吸收CO2转化成大量的CaCO3。
2.5 SEM结果与分析 图7给出了飞灰加速碳酸化前后的SEM结果,反应其前后表面形态变化。由图6可以看出,原飞灰多由微小颗粒组成,表面是粗糙和松散分布的孔径大小不同的颗粒,很少能看见晶体形态的物质。由图6可以看出,飞灰经过碳酸化处理后的表面为大颗粒,并生成了片状和块状的晶体,结合XRD的实验结果分析这些晶体是由于碳酸化作用后生成的CaCO3晶体。
3 结论
(1)飞灰经碳酸化后,原始飞灰中的Ca(OH)2、CaClOH转化成CaCO3,飞灰表面生成片状或块状的晶体。
(2)碳酸化最优反应条件为反应时间3h、反应温度30℃、液固比4∶1,CO2浓度100%,该条件下Pb浸出浓度为0.02mg/L。在CO2浓度为60%时,反应时间2h以上,Pb浸出浓度可控制在填埋场填埋标准以下。
(3)飞灰经碳酸化处理后,原始飞灰中重金属Pb浸出浓度由288.40mg/L降至大约0.02mg/L,达到填埋标准。碳酸化法可以有效控制工业危险废物焚烧飞灰中重金属Pb的浸出并降低体系的酸碱度。
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