氧化烧结烟气联合氨-硫铵法同时脱硫脱硝工艺及脱硝机理研究

由图2可知，添加剂OHK/NO摩尔比从0增加到1.5时，脱硫率由93.78%提高到97.69%，脱硝率从23.18%升高到45.67%。但随着添加剂OHK用量的进一步增加，脱硫率和脱硝率均出现下降趋势。

这是因为雾化喷入的添加剂OHK被烟气瞬间加热分解产生·OH自由基，强氧化能力的·OH自由基能将NO氧化成NO₂、HNO₂和HNO₃，在添加剂OHK浓度小于时，随着添加剂OHK浓度升高，产生的·OH自由基增多，可促进NO的氧化，但当添加剂OHK浓度过大时，过量的·OH会与自身发生副反应消耗·OH，从而降低NO氧化率。

3．1．2SO₃^2-初始浓度对氧化法联合氨－硫铵法脱硫率和脱硝率的影响

吸收液中的SO₃^2－浓度与吸收液的氧化程度、脱硫工艺制度和效果等因素有关，是影响脱硫脱硝率的重要因素之一。在固定条件下，NO浓度为366mg/Nm3，SO₂浓度为2017mg/Nm³，添加剂OHK/NO摩尔比=1．5，吸收液初始pH值为6．0，液气比为80L/m3时，SO₃^2－初始浓度对氧化法联合氨－硫铵法脱硫率和脱硝率的影响见图3。

图3SO₃^2－初始浓度对脱硫率和脱硝率的影响

由图3可见，吸收液中SO₃^2－的浓度从0．1mol/L升高到0．3mol/L时，脱硝率则显著升高，从37．11%增加到45．67%;当SO₃^2－初始浓度继续提高时，脱硫率变化微小，脱硝率的仍有小幅升高。

这主要是因为(NH₄)₂SO₃将NOx还原为N₂，同时SO₃^2－还能与氧化形成的NO2反应生成NO^－2，而SO₃^2－初始浓度的提高可促进上述反应进行，因此SO₃^2－浓度从0．1mol/L提高到0．3mol/L时脱硝率大幅升高。

但根据课题组之前对NO氧化制度优化结果得知，NO氧化转化率最高也只有25．03%，未氧化的NO难溶于吸收液，继续提高SO₃^2－初始浓度也难促进NO被还原为N₂的反应进行。

因此，在一定范围内提高SO₃^2－初始浓度助于吸收SO₂提高脱硫率，但SO₃^2－初始浓度过高时，将会抑制(NH₄)₂SO₃的形成，反而影响吸收液对SO₂的吸收脱除。

3．2氧化法联合氨－硫铵法脱硝机理研究

本文对在最佳脱硫脱硝制度下的吸收液采用离子色谱仪对脱硫脱硝后吸收液中的阴离子浓度进行检测，结果见表1与图4。

表1氧化法联合氨－硫铵法脱硫脱硝后吸收液中主要阴离子的浓度(mg·L－1)

图4 3#吸收液的离子色谱检测结果

在常规氨－硫铵法脱硫条件下，主要脱硝反应为NOx被(NH₄)₂SO₃还原为N₂，其次是NO_x被吸收液吸收转化为NO₃^－。而氧化剂氧化烧结烟气后，烟气中NO部分被氧化为NO₂，氧化产物溶于吸收液后，得到的脱硝产物为N₂、NO₂^－和NO₃^－中的一种或几种。

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