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摘要:本文从实验室研究、工程改造应用研究两方面,介绍了“分级火焰中喷氨脱硝技术(Reagentinjectioninstagedflame,简称RISF)”的原理与应用特点。深度空气分级会在高温火焰中创造了痕迹氧或近零氧的环境,在此处喷入氨还原剂(尿素溶液或氨水溶液)可对NOx有进一步的降低。RISF技术突破了传统SNCR的反应温度窗口的束缚,可适用于高温火焰环境。50MWe的电站锅炉低NOx改造中,进行了OFA、SNCR与RISF三者的协同优化性能研究。三者协同的整体脱硝效率能达到~90%,其中RISF贡献占17%。RISF技术不会生成氨逃逸,这是该技术的一大优点。研究对空气分级(痕迹氧浓度)的影响、尿素喷量的影响等进行了深入探讨。RISF技术已被证明可以成功应用于四角切向的煤粉燃烧锅炉,炉内气流组织对喷氨点的选择有一定的要求,目前研究发现四角喷射优于四墙喷射。
关键词:煤粉火焰;空气分级;喷氨脱硝;SNCR.
1.研究背景
2011年中国颁布了最严格的污染物排放标准,其中要求2014年后燃煤发电机组的NOx排放应控制低于100mg/Nm3(按照6%O2折算)[1]。目前,很多大型电站都控制的更为严格,确保NOx排放在50mg/Nm3以内。燃煤锅炉NOx深度减排的迫切要求,以及同时解决因减排技术而带来的负面问题(如氨逃逸,硫酸氢氨结焦堵塞等)的需要,都激励着突破现有技术瓶颈,发展新的脱硝技术。
目前燃煤电站锅炉使用的NOx减排工艺,通常是由多种技术联合使用构成的。技术包括:煤粉低氮燃烧器,空气分级,烟气循环,再燃脱硝,选择性非催化还原(SNCR),选择性催化还原(SCR),臭氧技术等。其中,低氮燃烧器与空气分级技术是最简单的方法,两者结合使用只有40-60%的脱硝效率。SNCR技术是一种有效的炉内烟气脱硝技术,不过其还原反应的温度窗口有限制,仅在850~1150oC烟气温度范围内才能有效脱硝;并且大量喷氨会带来氨逃逸等问题。SCR技术可以更有效的控制烟气脱硝,不过仍旧存在一系列问题,比如V2O5等催化剂的高昂使用、催化材料使用后环保回收处理的未成熟性,以及大量喷氨带来的氨逃逸、管道结焦堵塞等。与上述两者相比,使用臭氧来进行烟气脱硝则运行费用更为昂贵。
本文将介绍一种新型的脱硝技术——分级火焰中喷氨脱硝技术(ReagentInjectioninStagedFlame,简称RISF),是在燃煤锅炉采用深度空气分级的基础上,向痕迹氧或近零氧分布的还原区内喷入尿素或氨水溶液,从而实现在煤粉分级火焰内部直接降低NOx的技术。本文将从我们进行的实验室机理研究与工程示范研究的两方面,分别介绍分级火焰中喷氨脱硝技术的研究现状。特别是在50MWe电站锅炉上成功的进行工程示范,将展现该技术优化实施的关键因素、与SNCR协同使用的运行特性等。该新技术能够对系统整体的脱硝效率有重要提升,又能避免氨逃逸的发生,有着重要的工业推广价值。
2.“分级火焰中喷氨脱硝”的理论简述
说到无催化的炉内喷氨脱硝,都会想到SNCR技术。SNCR是有氧(3~5vol%)的烟气中喷入氨还原剂(包括尿素或氨水溶液等),喷入的氨可以选择性的与NOx发生还原反应,同时与氧量无关[2]。SNCR技术对烟气温度非常敏感,一般仅在850-1150oC的温度窗口才起作用。低于800oC,氨还原NOx或者氨氧化的反应都非常弱,大多数喷入的氨不会发生反应;当温度超过温度窗口上限时,氨更倾向于被氧化生成NO。此外,在不同的气相催化剂加添后,SNCR的温度窗口可以向低温方向有一定的迁移。例如,添加一定的CO[3]、H2[4]、碳氢化合物[5],可以让温度窗口整体向低温方向有大约100~300oC幅度的迁移(不同催化剂和搭配量,迁移幅度不同);若用水合肼做催化剂,可实现SNCR在500-650oC低温度下起作用[6]。
SNCR技术能否应用于更高温度呢?答案是肯定的。在没有氧或者痕迹氧的还原气氛下,SNCR的温度窗口会往高温拓展,突破原有的温度窗口束缚。LuZhi-min[7]对800-1200oC温度下的氧浓度对NO还原与N2O生成进行实验研究,表明:在没有氧气时,氨对NO还原反应的最佳温度与有氧时(O2=1.1~9.3vol%)相比提高了大约150oC。该现象也出现在多个实验室规模的研究结论中[8,9],实验表明:在近零氧浓度时,最佳的氨还原NOx温度在1100~1200oC;且与有氧工况相比,高温SNCR的NOx还原效率比有氧时更高。Hasegawa和Sato进行了不同氧浓度的一系列氨转化的实验[10,11],1000ppmNH3与CO等可燃气体一起在1000oC的沉降炉内通过。在实验中,当氧浓度在1.5vol%时,有200ppm的NH3在沉降炉的出口被测出;当氧浓度控制在0.5vol%(即5000ppm)时,有大约400ppm的NH3在出口逃逸;当氧浓度控制在近零时,NH3几乎没有损耗的在出口出现。这表明:在没有氧或者痕迹氧的情况下,喷入的氨是不会被完全氧化的。换句话说,喷入的NH3会发生的双平行竞争反应,即NH3-O2氧化反应,NH3-NO还原反应,也因烟气中缺少或没有氧,而倾斜的只发生还原反应,即高温SNCR现象。
在电站锅炉负荷升级的同时,深度空气分级技术常被采用,即OFA在二次风中所占比例从最初设计的15~20%提高到25~30%,甚至更高。深度空气分级,将主燃区的火焰拉长,增加了煤粉火焰在富燃料的还原性氛围的停留时间,可以实现很低的NOx生成。还原区中未燃尽的焦炭与CO量很大,而氧浓度处于痕迹氧或者近零氧状态,这为喷氨脱硝在高温下运行创造了条件,也是“分级火焰中喷氨脱硝技术”实施的必要条件。
首先将分级火焰中喷氨脱硝技术落实到电站锅炉中的是美国的ReactionEngineeringInternational公司,技术被称为“富还原剂喷射技术(Rieagentinjection,简称RRI)”[12-15]。该技术被成功应用在Conectiv’sB.L.EnglandUnit1机组装置上,该机组是138MW的旋风炉墙喷型锅炉。将SNCR,RRI,OFA三者协同使用,NOx排放从最初的~1.2lb/MMBtu降低到0.24lb/MMBtu,从而实现了约80%的总脱硝效率。在主燃区空气过量系数SR1=0.9条件下,仅采用OFA与采用OFA-RRI协同的两工况,NOx排放浓度分别为0.55lb/MMBtu与0.43lb/MMBtu;可见RRI技术贡献了约6%的脱硝效率。该工程研究说明喷氨可在1500~1700oC的高温气氛下起还原作用,也证明了“分级火焰中喷氨脱硝”的技术可行性。
上述的分级火焰中喷氨脱硝技术,仅被用在配合旋风炉墙喷的煤粉燃烧系统中。该技术的研究尚刚起步,仍有一系列关键技术特性尚未完全理解把握,比如深度空气分级的影响(即痕迹氧浓度的影响)、高温的影响、最佳喷氨量、在四角切向燃烧煤粉锅炉中的适应性等。在我们过去几年的实验室研究与工程示范研究中,已经获得一系列关键试验数据,为该技术的工业推广提供了技术支持。
3.分级火焰中喷氨脱硝的实验室研究
试验在2.1m长的高温(<1500oC)沉降炉中进行,试验装置系统图如图1。采用煤质的分析数据,列在表1中。试验中,将煤粉以约15g/min的速度送入炉膛;利用调节阀与流量计控制输入空气量,从而实现主燃区中过量空气系数(SR)分别为0.75,0.85,0.95和1.05的工况。该装置没有设置空气分级的二次给风(即OFA),因为研究关注点主要放在还原区火焰的喷氨脱硝问题上。
1-空压机,2-流量调节阀,3-转子流量计,4-螺旋式给煤机,5-落煤管,6-尿素溶液蠕动泵,7-尿素溶液容器,8-尿素溶液喷枪,9-热电偶,10-灰渣斗,11-在线烟气分析仪
试验中,采用刚玉管制的尿素溶液喷枪,既不影响炉内火焰温度,又将氨还原剂通过惰性载气输送到煤粉火焰的后侧,喷入位置在氧浓度极低的还原区。尿素溶液浓度采用10wt/wt%,其喷氨量按照标准化学当量比NSR(NormalizedStoichiometricRatio)来描述,参见公式(2)。
喷氨前,把不同炉温、SR下,尾部烟气中的O2、NOx浓度,列在图2中。考虑一般煤粉燃烧的总空气过量系数为1.2,OFA配风比例分别在20%、25%、30%、35%的工况,分别对应了主燃区空气过量系数SR=0.96、0.9、0.84和0.78的情况。从图2可见:对于该煤质,如果要求还原区中烟气氧浓度小于1.0%,则要求SR<0.96,即OFA的配风比例应大于20%。烟气氧浓度小于0.5%,则要求SR<0.9,OFA配风比例应大于25%。
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