北极星环保网讯:摘要:先采用溶胶凝胶法在堇青石蜂窝陶瓷载体上涂覆铝溶胶浆液,再通过浸渍法负载活性组分Mn和助剂,制备了NH3选择性催化还原NOx低温脱硝催化剂Mn-Fe-Ce/Al2O3/堇青石,实验结果显示:Ce和Fe的添加可以明显提高催化剂的低温脱硝活性,在体积空速4 000 h-1时和120 ℃条件下,NO转化率由86.3%提高到93.5%,并且在120~300 ℃范围内,NO的转化率均保持在93%以上。XRD、BET、NH3-TPD和H2-TPR结果表明:Fe和Ce改性后增加了催化剂的比表面积和孔体积、酸性位点、NH3的吸附能力和氧化能力,提高了催化剂的SCR活性。
来自电厂、工业窑炉及炼厂等固定源排放的氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,会导致酸雨和光化学烟雾的形成,对环境及人体健康产生严重的危害[1]。因此,世界各国都制定了严格的NOx排放标准。在众多的NOx去除技术中,氨的选择性催化还原(NH3-SCR)是应用范围和去除效果最好的技术之一[2]。NH3-SCR技术的核心是脱硝催化剂。目前,大规模工业化应用的SCR催化剂组成为V2O5-WO3(MoO3)/TiO2(锐钛矿),其反应活性高且抗二氧化硫性能强,但反应温度必须控制在320~400 ℃之间[3],难以在烟气除尘脱硫之后应用,灰尘对催化剂磨损大且安装运行费用较高。我国现有电厂锅炉和一些炼厂的余热锅炉省煤器和空气预热器(催化剂活性温度区间)间没有预留空间,改造难度和费用大。除此之外,大量工业锅炉和窑炉等也是重要NOx排放源,但他们排烟温度大都在300 ℃以下,限制了主流中温SCR脱硝技术的推广。为此,迫切需要开发低温高活性的SCR催化剂。
研究表明,锰氧化物MnOx,尤其是无定型的MnOx,具有优异的低温脱硝活性。Kapteijn等[4]系统地研究MnOx的SCR活性,结果表明其活性大小为: MnO2>Mn5O8>Mn2O3>Mn3O4>MnO。吴彦霞等[5]通过浸渍法制备了一系列Mn-Fe/TiO2催化剂,结果发现:Fe的添加可以明显提高催化剂的脱硝活性。由于CeO2作为催化剂的助剂具有良好的储氧和氧化还原性能,可以通过氧化态Ce3+和Ce4+的转变来储存和释放O2[6]。此外,多元复合催化剂由于元素之间的协同作用的影响,其催化效果远远大于单一组分的催化剂。
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