生物质热解的动力学特性研究-第3页-北极星固废网

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1.4.3生物质热解的动力学特性分析

利用仪器所记录的TG数据，采用改良的Coats-Redfern方程式和常用的46种动力学机理函数，用最小二乘法和迭代法算出热失重最快区域的表观活化能、频率因子、相关系数和剩余方差，见表1。根据相关系数的绝对值尽量大、剩余方差尽量小，并依据普通化学反应的活化能在40～400kJ/mol 的范围内，得出反应机理函数的微分形式为1-α，其对应的机理函数的积分形式为-ln(1-α)，反应为一级反应。从表1中可以看出在区域Ⅰ内，氮气气氛和二氧化碳气氛中的表观活化能相近，而在区域Ⅱ中，氮气气氛和二氧化碳中的表观活化能有所差异，这符合试验得出的氮气气氛和二氧化碳气氛中的热重曲线。3 种生物质样品在EventⅠ中表观活化能值相差不大，说明在两种气氛中的反应机理相似。在EventⅡ中表观活化能值相对较低，说明挥发分产物中所含的活化能值较少，其原因是样品在此区域含有的活化能少[2]。

为了更好地理解生物质热解动力学的特性，将生物质热解的基础参数和生物质热解的活化特征值联系起来，见表2。对于单分子反应，当过渡状态活化络合物结构与反应物相似时其指数前因子具有约为1013s-1的“正常”值，当△S≠<0时，许多单分子反应的指数前因子在109～1011之间。但本试验所得出的指数前因子更小，这是由于形成环状结构，若干内旋转自由度转化为振动自由度，从而使其指数前因子减小。从表2中的空间位阻因子P比较可知，EventⅠ的空间位阻因子明显小于EventⅡ的空间位阻因子，因此EventⅠ被认为反应得更快。

2结论

(1)生物质热解主要分为两个主导反应区。这是因为EventⅠ的失重曲线比较陡，所以该区域是以纤维素和半纤维素为主的热解反应区，而EventⅡ的失重曲线趋缓，所以该区域是以木质素和纤维素为主的热解反应区。两个区域的拐点温度被定义为Tf。

(2)利用试验所得的数据、采用改良的Coats-Redfern积分法和常用的46种机理函数，用最小二乘法和迭代法计算得出EventⅠ和 EventⅡ的基础参数——表观活化能和指数前因子以及相关系数和剩余方差。从而得出反应为一级反应，机理函数的微分形式为1-α。

(3)利用生物质热解的基础参数，算出了反应速率常数，从而计算得出生物质热解的动力学特征值——反应速率常数、活化熵、活化焓、活化Gibbs自由能以及空间位阻因子。认为可以用活化熵来表征指数前因子的大小，用空间位阻因子来预测反应的快慢。

原标题：生物质热解的动力学特性研究

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