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2.1.5H2O的引入对脱汞性能的影响
富氧燃烧条件下,由于烟气循环,烟气中的H2O含量通常远高于空气燃烧条件,因此有必要研究富氧燃烧条件下高浓度H2O对脱汞性能的影响。本文在富氧燃烧模拟烟气中进一步引入H2O,考察了其对Hg0的脱除效率的影响,如图7所示。结果表明10%H2O的引入,催化剂的总脱汞效率和吸附效率均受到严重抑制。其主要原因是H2O与Hg0竞争催化剂表面的活性吸附位,导致汞的吸附性能下降[13]。然而,当模拟烟气中引入H2O后,催化剂的氧化效率得到提高。当10%H2O被引入到模拟烟气中时,汞的氧化效率由30.9%增加到35.2%;进一步增加H2O浓度到20%时,汞的氧化效率增加到40.8%。尽管烟气中H2O的存在严重影响了汞的吸附效率,另一方面,由于H2O有利于Hg0的氧化,而Hg2+易于被WFGD系统捕获,因此H2O一定程度上有利于燃煤烟气汞排放的减少。
2.2催化剂的再生性能
催化剂应用于电厂烟气中汞排放控制,除了其脱汞性能及汞容量,其循环使用性能同样是评价催化剂优劣的指标之一。本文考察了经吸附汞后失活的催化剂的多次汞吸附-再生性能,如图8所示。结果表明,多次汞吸附-再生循环后,Co-MF催化剂对Hg0的脱除性能没有显著变化,再生效率达到95%以上,这表明Co-MF催化剂具有良好的再生循环性能和稳定性。为了深入探讨催化剂的失活和再生机理,分别考察了新鲜催化剂、失活催化剂、以及再生催化剂的表面化学变化情况,结果如图9所示,发现失活催化剂上Co2p在785.9ev处出现明显的特征峰,其原因可能是Hg0与Co3O4反应生成Hg-Co复合物(HgO(ad)−CoxOy−1)。另外,相较于新鲜催化剂,失活催化剂上化学吸附氧(对应于531.9eV处特征峰)明显减少,这表明化学吸附氧在Hg0的脱除过程中起了重要作用,并参与Hg0的吸附或氧化反应。再生催化剂Co2p和O1s与新鲜催化剂均没有显著差异,这表明在400℃空气环境下加热0.5h使失活催化剂上的Co和O得以有效再生。加热再生能使吸附于催化剂表面的汞化合物分解,产生的氧空位能被空气中气相O2补充和再生,氧化活性位得以有效恢复。
3结论
1)考察了空气和富氧燃烧气氛下催化剂的脱汞(汞吸附和汞氧化)性能,结果表明,相较于空气燃烧气氛,催化剂在富氧燃烧气氛表现出更优的脱汞性能。
2)两种气氛下,当SO2、NO和H2O引入到烟气中时,均会抑制汞的脱除性能。但是,富氧燃烧烟气中高浓度的CO2在一定程度上可减弱其抑制作用。
3)经吸附汞后失活的催化剂具有良好的再生性能,多次汞氧化—再生实验后脱汞性能没有明显降低,再生效率达95%以上。
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