地下水硝基苯类污染物去除技术分析-第2页-undefined

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2. 2初始pH 值对2,4-DNT 去除率的影响

在DO = 0. 23 mg˙L - 1 ,T = 15 ℃ ,无阴阳离子的条件下,图3 为不同初始pH 值对Fe0 -C 去除2,4-DNT 的影响效果,从图中看出,酸性条件下最适合2,4-DNT 的去除,且酸性和碱性条件下初始pH 值对去除2,4-DNT 的效果不同:酸性条件下,pH 值越低,2,4-DNT 的去除速率越大,在pH = 5 时,反应200min,2,4-DNT 的去除率为82% ;在碱性条件下,pH值越高,反应速率越大,在pH = 9 时,2,4-DNT 的去除率仅为64% ;产生这种结果的可能原因有以下3个:1)如式(2)、(3)所示,酸性和碱性条件下阴极的氧化还原电位不同,酸性条件下的化学活性更高,且酸性越强,活性越高,去除2,4-DNT 的能力更强;2)碱性条件下,微电解产生的Fe2 + 和和被氧化成的Fe3 + 将溶液中的2,4-DNT 通过凝胶作用聚集在一起,形成以Fe2 + 和Fe3 + 为中心的絮凝体,以胶体形式与2,4-DNT 形成共沉淀物 ,因此碱性条件下,pH值越高,2,4-DNT 的去除率越大。地下水一般呈中性,并不是Fe0 -C 去除2,4-DNT 的最好条件,如何更好地弥补这个不足之处是未来要研究的重点。

2. 3溶解氧对2,4-DNT 去率的影响

地下水中一般溶解氧含量较低,往往属于厌氧环境。为探讨溶解氧对2,4-DNT 去除的影响,在pH= 7,T = 15 ℃ ,无阴阳离子的条件下,设置了DO 为0. 23、3. 75、6. 78 和9. 26 mg˙L - 1 4 组对比实验,图4 为4 组不同溶氧条件下的2,4-DNT 的去除效果:从图中可以看出,在DO = 9. 26 mg˙L - 1 的条件下,2,4-DNT 的去除率较高,在t = 100 min 时, DO = 9. 26mg˙L - 1 条件下的2,4-DNT 的去除率比DO = 0. 23mg˙L - 1 条件下的去除率高21% ,反应后期,实验中2,4-DNT 的去除率开始趋于稳定状态。从式(2) 和(3)看出在溶氧条件下Fe0 -C 微电解阴极的电位较高,微电解作用增强 , Fe0 更易腐蚀, 溶液中Fe2 + 、Fe3 + 的含量增多,Fe2 + 、Fe3 + 会消耗OH - ,酸性条件下有利于2,4-DNT 的去除。

2. 4阳离子对2,4-DNT 去除率的影响

地下水中存在很多阳离子,常见的有在Na + 、K + 、Ca2 + 和Mg2 + 等离子,在2,4-DNT 溶液的质量浓度为100 mg˙L - 1 ,pH = 7,DO = 0. 23 mg˙L - 1 ,T =15 ℃ ,Na + 、K + 、Ca2 + 和Mg2 + 浓度均为100 mg˙L - 1的条件下,Fe0 -C 去除2,4-DNT 的效果如图5 所示。

4 种阳离子提高了2,4-DNT 的去除率,其中Ca2 + 对提高2,4-DNT 的效果最好;反应前期,4 种离子对提高2,4-DNT 的去除速率较明显,在t = 25 min 时,4 种阳离子对2,4-DNT 的去除率提高了28% 、28% 、30% 和20% ;随着反应的进行,4 种阳离子对2,4-DNT 的去除速率的影响降低,在t = 200 min 时,4 种阳离子的提高效率不足9% 。前期2,4-DNT 的去除速率较快的可能的原因是在溶液中NaCl、KCl、CaCl2 和MgCl2 在水溶液中能够全部溶解,电离出能够自由移动的离子(包括Na + 、K + 、Ca2 + 和Mg2 + ),加快了氧化还原反应中的电子转移;随着反应的进行,Fe0 和C 的消耗加大,用来还原2,4-DNT 的电子不足,且铁的表面逐渐形成了氧化膜,出现了钝化现象,因此,在反应后期2,4-DNT 的去除速率逐渐减慢,直至达到平衡。

2. 5阴离子对2,4-DNT 去除率的影响

2,4-DNT 溶液的质量浓度为100 mg˙L - 1 ,pH =7,DO = 0. 23 mg˙L - 1 ,T = 15 ℃ ,Cl - 和SO4 2 - 均为100 mg˙L - 1 的条件下,Fe0 -C 去除2,4-DNT 的效果如图6 所示,Cl - 和SO4 2- 的存在提高了Fe0 -C 对2,4-DNT 的去除效率。在Cl - 和SO4 2-存在时,反应初期2,4-DNT 去除速率较快,在反应时间t = 25 min 时,Cl - 和SO4 2-分别使Fe0 -C 去除2,4-DNT 的效率分别提高了29% 、32% ;但随着反应的进行,Cl - 和SO4 2-对2,4-DNT 的去除速率减弱,直至在t = 200 min 时,两者提高2,4-DNT 的去除率不足10% 。Cl - 和SO4 2-提高Fe0 -C 去除2,4-DNT 效率可能存在以下原因:1)Cl - 和SO4 2- 在溶液中具有导电的能力,加快氧化还原反应中电子的迁移 ;2)Cl - 和SO4 2- 通过不同的途径提高了Fe0 的活性:Cl - 的半径较小,具有很强的穿透性,极易与Fe0 表面的阳离子结合成可溶性氯化物,可以促进铁表面活性中心的形成 ,SO4 2- 则会导致Fe0 表面的钝化膜失效,使铁由钝态向活性溶解态转变。另外,随着还原反应的进行,Fe0 被腐蚀后表面生成铁的氧化物,使Fe0 的活性点位减少,间接阻止了反应的进行。具体参见污水宝商城资料或http://www.dowater.com更多相关技术文档。

3结论

1)Fe0 -C 微电解对2,4-DNT 的去除效果优于Fe0 和C 分别对2,4-DNT 的去除效果。在pH = 7,DO =0. 23 mg˙L - 1 的条件下,Fe0 -C 对去除溶液中的2,4-DNT 有明显的效果,反应200 min 后,去除率达到83. 09% ,比Fe0 和C 分别对2,4-DNT 的去除率提高了74. 56% 和9. 89% 。Fe0 -C 微电解降解2,4-DNT 的产物中含有2A4 NT、4A2 NT 和2,4-DAT。

2)地下水中环境因素(pH 值、DO)对Fe0 -C 微电解降解2,4-DNT 的效果具有显著影响,酸性条件有利于Fe0 -C 微电解去除溶液中的2,4-DNT,同时,反应体系中含有较高浓度的溶解氧也有利于Fe0 -C 微电解对2,4-DNT 的去除。

3)地下水中常见的阴(Cl - 、SO4 2- )离子、阳离子(Ca2 + 、Mg2 + 、Na + 和K + )能提高Fe0 -C 微电解对2,4-DNT 的去除效果,但提高效率均小于10% 。

原标题：地下水中硝基苯类污染物去除技术分析

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