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正如芬兰赫尔辛基大学Kulmala教授在《自然》杂志中写到的,“改善中国城市和家庭中的空气质量需要对空气污染物之间发生的化学反应有更深刻的理解,需要知道有哪些污染物存在以及它们之间如何相互作用产生二次污染。”
光化学烟雾形成的分子机理研究是一项难度大且十分复杂的课题。由于实验的种种困难和限制,一些重要的微观反应信息,比如过渡态和中间体的电子和几何结构很难通过实验测量,同时实验测量大气条件下的光化学反应以及随压力变化的化学反应速率常数也面临挑战。因此,仅仅依靠外场检测和烟雾腔实验等,很难在分子水平上理解污染物的形成机制以及反应的动力学过程,必须依靠高精度的量子化学和化学反应动力学计算。在这方面,量子化学计算体现出了“价值”。它能够计算过渡态的性质,评判反应通道的可行性,也可直观形象地描述反应过程中涉及的短寿命中间体的详细信息等。
有研究人员试图通过理论化学手段探索大气挥发性有机物(VOC)形成二次污染物和光化学烟雾的分子机理,以及二次污染物转化成二次有机气溶胶的微观成核机制(3nm以下)。应用量子化学计算、反应速率常数计算和动力学模拟等理论研究方法探索大气挥发性有机物形成光化学污染物的分子机理、反应动力学及大气微观环境效应。
研究挥发性有机物大气氧化反应和形成光化学污染物的微观机制和动力学,将为研究典型区域反应性有机物与臭氧的量化研究奠定理论基础、提供详实可靠的理论数据、对方向目标起到支撑作用。研究内容包括:拟发展考虑势能常数计算新方法;发展适合大气复杂微环境(液滴、颗粒物等)的量子力学/分子力学结合的计算新方法,并编制具有自主知识产权的程序包。
应用发展的新方法,可解决以下两个关键科学问题:大气中的挥发性有机物在光化学作用下形成二次污染物和光化学烟雾的分子机理;二次污染物形成二次有机气溶胶的微观成核机理。
从分子水平上理解二次污染物形成的微观机理及动力学机制是治理大气污染的重要基础。在这方面,量子化学计算和动力学模拟有着独特的优越性。然而,如何利用高精度的量子化学计算和动力学模拟方法探索大气污染中自由基和光化学反应的分子机理和微观动力学仍处于起步阶段、面临诸多挑战,但同时也是机遇。
在这项研究工作中,需要首先利用高精度量子化学计算研究挥发性有机化合物形成光化学污染物的分子机理、过渡态和基元化学反应的速率常数、分子动力学方法模拟超快、非平衡的化学反应过程;同时,发展适合大气复杂环境的量子力学和分子力学组合的计算模型和动力学方法。
最后,应用发展的方法研究颗粒物、液滴和气溶胶等大气复杂微观环境对化学反应动力学的影响。在此过程中发现并解决光化学烟雾形成过程的一些重要的关键基础科学问题,以期为预防、控制和治理大气光化学污染提供理论依据和有意义的指导。
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有关光化学烟雾的那些事儿
光化学烟雾的最早认识来源于著名的“洛杉矶烟雾事件”。上世纪40年代,洛杉矶出现大量淡蓝色烟雾,持续多天,诱发了一系列疾病,比如眼睛红肿、流泪等,并造成大量人员死亡。此后,在北美、日本、澳大利亚和欧洲部分地区也先后出现类似光化学烟雾。
我国于1972年在兰州西固石油化工区首次发现光化学烟雾。近30年来,随着我国城市交通需求和汽车保留量急剧增多,机动车尾气污染迅速加重,在一些城市出现光化学污染的现象日趋增多,严重威胁了当地居民的健康和生活。
另一个方面,光化学烟雾最后生成大量臭氧,会增加大气的氧化性,导致大气中的碳氢化合物、氮氧化物、挥发性有机污染物被氧化并逐渐凝结成颗粒物,从而加大了大气中悬浮微粒颗粒物的浓度,这是造成大气雾霾的源头之一。
因为光化学烟雾的危害比一次污染物更加严重,所以如何预防、控制和治理光化学烟雾已经成为一个全球性的严峻的环境问题。毫无疑问,在提出高效、可行的大气治理措施前,我们必须首先从源头掌握光化学烟雾的形成机制,尤其是二次气态污染物的形成机制,对症下药。
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