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2低温等离子体去除甲苯的机理
甲苯在低温等离子体中的降解主要通过3种途径实现,即高能电子解离、电荷转移和活性物种攻击,参加反应的活性物种包括高能电子、H˙、OH˙、NO2˙以及放电或O3分解生成的活性O˙等。苯环上的C—C键的键能为5.0~5.3eV,苯环上的C—C键的键能为5.5eV,甲基和苯环之间的C—C键的键能为4.4eV,而等离子体放电产生的高能粒子的能量范围在1~10eV之间[1“。当甲苯分子受到高能粒子的攻击时,氧化分解路径主要有3种:①苯环上的甲基脱氢,然后在H˙或OH˙的作用下形成苯甲醛,苯甲醛再进一步被氧化为苯甲酸;②苯环与甲基之间的C—C键断裂,在OH˙、NO2˙和O˙的作用下生成硝基苯酚类物质;③苯环开环后逐渐被氧化成CO2和H2O等,如图l所示。
3单独低温等离子体处理甲苯
3.1放电形式
根据放电方式的不同,低温等离子体的产生方式分为电晕放电法、介质阻挡放电法(DielectricBarrierDisge,DBD)和辉光放电法。目前处理甲苯应用广泛的主要为电晕放电法和介质阻挡放电法。
电晕放电法包括直流电晕放电和脉冲电晕放电,按电压类型又可分为直流电晕、交流电晕和高频电晕。电晕放电等离子体反应器如图2所示,该反应器主要通过直流电源或脉冲电源产生的电流,使得迁移率高的电子受到电场场强的加速而获得足够能量与污染物分子发生一系列反应。如谢志辉等[1朝利用脉冲放电来降解甲苯,当电压为34kV时,正脉冲和负脉冲下甲苯的降解率相差高达42.5%,但无论是正脉冲还是负脉冲,甲苯降解率都随电压的增大而呈非线性升高;聂勇等心叫利用电晕放电法在线板式反应器内对低浓度甲苯废气进行降解,当电压峰值为69kV时,甲苯去除率可达88%,降解产物主要为CO2、H2O及部分CO,随着电压的增大,产物中CO。的浓度增加;胡平等心u利用脉冲电晕等离子体技术净化甲苯,发现其对于大流量、低浓度的甲苯废气能达到较好的去除效果,其最高去除率可达85.4%。电晕放电法处理VOCs时去除率高,但由于能耗大而限制了其工业上的使用,目前主要停留在实验室方面的研究。
介质阻挡放电法的放电特性与气体组成、频率的运行条件、介质材料和电压密切相关。介质阻挡放电等离子体(DBD)反应器通过将绝缘介质插入放电空间来进行放电,常用的介质材料有石英、玻璃、陶瓷和刚玉等。DBD反应器的结构有平面型、圆柱型和表面型,如图3所示。在平面型DBD反应器结构中可以分为3种形式[见图3(a)]:一是反应发生在电介质和接地电极间的区域,电介质和接地电极均可与反应气体相互作用;二是介质材料在两个电极之间,反应会受到两个电极的同时影响;三是反应发生在两层电介质之间,可以避免受到电极的影响。在圆柱型DBD反应器结构中有两种形式[图3(b)],即反应发生在两介质之间或在介质与电极之间进行。如郭腾等利用DBD反应器来降解氮中的甲苯废气,发现在放电结构和电源功率确定时,存在最佳的气体流量,使放电功率与甲苯的降解率最高,当甲苯的初始浓度为10ppm(1ppm一10“)时,甲苯的降解率可达98%,但随着气体流量的增大,反应器中甲苯的平均可资用能下降,使降解尾气中有机副产物的浓度升高;Guo等利用DBD反应器来降解甲苯废气,发现能量密度为90Wh/m3时,甲苯的去除率可达90%以上;李晶欣等采用变频交流电源利用DBD反应器来降解甲苯废气,结果表明当场强为9.7kV/cm、频率为400Hz时,甲苯的去除率可达80.9%;杜赭华发现氧气在介质阻挡放电时会产生大量活性粒子,其与气体碰撞后发生反应,提高了气体处理效率。DBD反应器处理甲苯降解效率高、占地少,是低温等离子体技术处理甲苯研究的一个热点,但反应过程中产生的副产物种类多,存在二次污染的问题。
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