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从图1 可知,铁屑粉煤灰质量比对磷的去除率是有一定影响的。当铁屑粉煤灰质量比为1 ∶ 2 ~2∶ 1之间时,磷的去除率几乎是呈线性增加的,可见在一定范围内增加铁屑的量可以提高磷的去除率。这是由于随着铁屑比例的提高,可增加体系内的原电池数量,加大铁离子的生成量,提高铁离子与废水中磷的接触几率,从而提高磷的去除率。此外随着铁屑比例的增加,絮凝胶体Fe( OH)2、Fe( OH)3的量也会增加,加强了对废水中磷的絮凝效果。在质量比为2∶ 1 时磷的去除率已达到97. 3%,此后继续增大质量比,当质量比在4∶ 1 ~ 10∶ 1 之间时,磷的去除率总体趋于平缓,可见当铁屑含量过高时,部分铁屑并没有得到充分的利用,造成铁屑的利用率下降,并不能进一步提高磷的去除率。在后续实验中将铁屑和粉煤灰的质量比控制为2∶ 1。
3. 2 反应时间对磷去除率的影响
反应时间也是一个重要的影响因素,以初始浓度为5 mg /L 的模拟磷废水为研究对象,在室温条件下进行实验。取50 mL 模拟废水在在水平恒温振荡箱中反应不同时间,水平恒温振荡箱转速为150 r /min,其中铁屑粉煤灰投加量为20 g /L,铁屑粉煤灰质量比取2∶ 1。反应时间对磷去除率的影响如图2所示。
从图2 可知,随着反应时间的延长去除率呈明显的上升趋势,在一定范围内反应时间的长短决定了体系内各反应的作用时间的长短。反应时间越长微电解、吸附等作用也进行得越彻底,磷的去除率也越高。反应时间在3 ~ 5 min 之间磷的去除率快速增长,当反应时间为5 min 时,磷的去除率已经很高,这说明用此方法去除磷是相当快速的。反应时间在5 ~ 20 min 之间磷的去除率呈现缓慢增长,当反应时间增加到20 min 时磷的去除率增长到97. 3%。此时,粉煤灰对废水中磷的吸附作用达到了饱和,同时由于铁屑粉煤灰体系的活性已被完全激活,微电解作用的除磷效果也基本达到终点。此后,再延长反应时间磷的去除率基本趋于稳定。另外停留时间过长,会使铁的消耗量增加,并氧化成为Fe3 + ,造成色度的增加以及后续处理的种种问题[9]。确定后续实验的反应时间为20 min。
3. 3 pH 值对磷去除率的影响
将模拟废水加HCl 溶液和NaOH 溶液,调节不同pH 值,以初始浓度为5 mg /L 的模拟磷废水为研究对象,取50 mL 模拟废水在室温条件下水平恒温振荡20 min,水平恒温振荡箱转速为150 r /min,其中铁屑粉煤灰投加量为20 g /L,铁屑粉煤灰质量比取2∶ 1,考察pH 对磷去除率的影响。pH 值对磷去除率的影响如图3 所示。
由图3 可以看出,pH 值从9 降到6,磷的去除率是显著提高的。pH 值为6 时去除率达到97. 5%。pH 值从6 降到4 时,磷的去除率基本保持不变。pH 值从4 再降到2,磷的去除率略有升高,但升高幅度不大。酸性条件有利于模拟废水中磷的去除,这是因为酸性条件下,铁屑活性强,容易提供电子,阳极产生更多的Fe2 + ,有利于磷的去除[10]。同时,pH 值大小直接影响粉煤灰的表面的、孔隙的结构和化学特性,在此pH 值条件下粉煤灰的表面和孔隙结构及化学特性都有助于废水中磷的去除[11]。由于pH 值过低会造成对处理设备的腐蚀,增加后续处理的成本,改变产物的形式,如破坏反应生成的絮凝体Fe( OH)2和Fe( OH)3,而产生有色的Fe2 + 使处理效果变差,溶铁量的增大会影响处理水的色度[12]。考虑到处理效果和处理成本等因素,同时实验过程应尽量接近中性,铁屑粉煤灰组合处理该模拟废水的pH 值调到6 为宜。
3. 4 投加量对磷去除率的影响
以初始浓度为5 mg /L 的模拟磷废水为研究对象,取50 mL 模拟废水在室温条件下水平恒温振荡20 min,水平恒温振荡箱转速为150 r /min,取不同的投加量,铁屑粉煤灰质量比取2∶ 1,考察投加量对磷去除率的影响。投加量对磷去除率的影响如图4所示。
由图4 可以看出,铁屑粉煤灰混合物投加量从2 g /L 增加到20 g /L,总磷去除率呈明显的升高趋势。投加量的提高能增加反应体系中铁碳原电池的数量和吸附剂的量,有助于磷去除率的提高。投加量从20 g /L 提高到40 g /L,磷的去除率有略微的下降,这是因为铁屑粉煤灰的投加量过大阴极析出过多的H2,使废水pH 升高,不利于阳极生成Fe2 + 的反应进行。当投加量提高到20 g /L 以上,再增大投加量不会提高磷的去除率,反而会使铁屑粉煤灰的利用率降低。由图可知,投加量并不是越多越好,本实验确定适宜的投加量为20 g /L。
3. 5 本法与粉煤灰吸附法和传统铁屑法进行比较
在铁屑粉煤灰质量比为2∶ 1,反应时间为20 min,pH 值为6,投加量为20 g /L 的条件下,分别测定本法与用粉煤灰吸附法和传统铁屑法对废水的总磷去除率,结果见表1。从表1 看出,本法处理效果明显高于单独利用粉煤灰吸附法和传统铁屑法。同时,在最优实验条件下经铁屑粉煤灰处理水样的pH 值达到8. 2,这是因为阴极反应生成大量OH - ,处理后水样为弱碱性条件,OH - 与Fe3 +、Fe2 + 形成Fe( OH)3、Fe( OH)2沉淀,大大减少了水溶液中的铁离子[13]。所以用该方法处理含磷废水不会造成二次污染问题。
4结论
( 1) 用铁屑粉煤灰微电解法处理含磷废水,铁屑和粉煤灰的质量比宜控制为2∶ 1,反应时间为20 min,pH 值调到6 为宜,最佳投加量为20 g /L。
( 2) 由于该方法同时兼有电化学、混凝和吸附等多种除磷机理,所以相同条件下铁屑粉煤灰微电解法处理效果明显优于粉煤灰吸附法和传统铁屑法。
( 3) 实验所用原料铁屑和粉煤灰均为工厂废弃物,达到了以废治废的目的,且该法操作简单,管理方便,处理成本低,是一种具有很大推广价值的含磷废水处理方法。
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