铁改性生物炭上铁的形态分布表征及生物炭对Hg(II)去除机理探究

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铁改性生物炭是一种负载有铁矿物的生物炭复合材料，在重金属污染修复和有机污染物降解中有广泛研究。铁改性生物炭上铁的形态和分布影响着生物炭的物理化学性质，进而控制着铁改性生物炭在环境污染修复中的效果。前人在铁改性生物炭中铁形态及分布表征方面还有待提升和完善。因此，本研究运用同步辐射技术对铁进行表征，并探究生物炭在重金属污染修复中的应用。

运用铁试剂（FeCl3或FeSO4）浸泡杨木木块，滤出烘干后分别在不同温度下（300、600、900℃）高温热裂解制备出不同的生物炭。X射线近边吸收光谱技术（XANES）和拓展边X射线精细结构（EXAFS）分析拟合出不同类型的生物炭中铁以不同的形态存在（图1）。高温时有零价铁存在；氯化铁改性生物炭中温度越高氯化铁占比越小；硫酸亚铁改性生物炭中，温度越高Fe与S的结合方式发生变化。SEM-EDX和共聚焦微区X射线荧光成像技术表明，Fe在生物炭中的分布受到温度变化影响，温度越高，铁越向生物炭表面汇聚。

图1 FeCl3或FeSO4改性生物炭中Fe形态及分布随着热裂解温度升高的变化情况

选取FeCl3BC900和BC900分别用于As(III)、As(V)、Cr(VI)、Hg(II)污染修复（图2），铁改性显著提升了生物炭对这些重金属的修复效率，且将各种污染物以更加稳定、低毒性的形态固定下来，是一种潜力的生物炭改性方式。

图2 BC900和FeCl3BC900对As(III)、As(V)、Cr(VI)、Hg(II)污染修复效率对比；FeCl3BC900固定的As、Cr XANES图谱及Hg EXAFS图谱R边拟合图

将上述六种铁改性生物炭及300、600、900℃条件下高温热裂解制备的不改性生物炭用于模拟地下水中Hg(II)的污染修复。温度越高，去除效率越高；600、900℃制备的铁改性生物炭对Hg(II)去除率较不改性显著提升；300℃制备的铁改性生物炭对Hg(II)去除率较不改性降低或者基本不变（图3）。表明铁改性生物炭用于Hg(II)污染修复不一定在所有温度下都适用，600、900℃效果较好。

Hg EXAFS拟合表明，Hg与BC900、FeCl3BC900、FeSO4BC600、FeSO4BC900以Hg-S形式固定；Hg在BC300、BC600上以Hg-O形式存在；Hg与FeCl3BC300、FeCl3BC600、FeSO4BC300以Hg-Cl配位结合。综合S2p XPS数据、水化学模拟结果等，分析得出，当生物炭上分布较多硫化物、巯基时，Hg与S结合；其他情况下，Hg在生物炭上的固定形式受到液相中Hg的存在形态影响。和共聚焦微区X射线荧光成像技术图像分析得到生物炭上Hg的分布在Hg-S形成时受到S分布的影响；其他情况下Hg的分布主要受到生物炭孔隙性质的影响。

图3 不改性、FeCl3改性、FeSO4改性生物炭对Hg(II)去除效果及反应前后溶液中总Hg浓度变化情况；不同类型生物炭对Hg(II)污染修复的机理

本研究表征了不同热解温度、不同改性试剂条件下制备的铁改性生物炭中铁的形态及分布情况，为铁改性生物炭的应用提供基础；探究了铁改性在生物炭应用中的广阔前景，可以将多种重金属污染物以毒性低、迁移性弱的形式固定；将不改性和铁改性的生物炭用于Hg(II)污染模拟地下水修复，表面600或900℃制备的铁改性生物炭显著提升了Hg(II)的污染修复效率；不同生物炭对Hg(II)的去除机理差异，主要受到生物炭上是否含有金属硫化物、巯基等组分，液相中Hg的主要存在形态等因素影响；Hg在生物炭上的分布情况主要受到金属硫化物、巯基的分布情况，生物炭的孔隙性质影响；筛选出三种对Hg(II)去除率＞99%的生物炭，为后续实验及场地应用提供理论基础。

本研究来自中国地质大学（武汉）环境学院刘鹏老师课题组，近期分别以“Distribution and speciation of iron in Fe-modified bios and its application in removal of As(V), As(III), Cr(VI), and Hg(II): An X-ray absorption study”在线发表于Journal of Hazardous Materials，以“Mechanistic Investigation of Mercury Removal by Unmodified and Fe-modified Bios Based on Synotron-based Methods”在线发表于Science of the Total Environment. 论文第一作者为博士生冯宇，通讯作者为刘鹏教授。该研究工作受到水污染控制与治理重大科技专项（2018ZX07110），自然科学基金(41521001、41877478)等项目资助。

原标题：铁改性生物炭上铁的形态分布表征及生物炭对Hg(II)去除机理探究—基于同步辐射技术

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