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图1 土壤采样点分布
Fig.1 Distribution of soil sampling points
2.2 样品检测与质量控制
该硫酸厂主要生产硫酸、锌锫砂、锌锭,工艺流程为将含Zn、Cd、Cu、Pb、As等成分较高的锌精矿经过焙烧、余热、净化、干燥、转化、吸收等工序生成硫酸,同时将锌精矿进行焙烧、电解等生成锌锭,后期使用硫酸生产磷酸及磷肥等产品。通过对该场地历史生产情况及原料、辅料使用情况分析,场地内潜在污染物主要涉及As、Cd、Cu、Pb、Zn等重金属,为土壤污染因子检测提供依据。土壤样品采集前对所有钻探设备和采样工具进行清洗,采集后经过风干、去除杂质、过筛、研磨后密封保存备用。样品测试过程做全程空白以防止仪器或环境因素造成的误差。土壤样品消解采用酸溶法,其中Cr、Cd、Pb采用HF-HCl-HNO3-HClO4消解,As、Hg采用王水消解。本次测试采用电感耦合等离子体质谱法进行,载气环境采用稳定的氩气。按照质量控制要求,每批样品分析时均做20%平行样品,并控制平行双样测定值的精密度及准确度,质量控制结果符合国家标准。不同重金属的检出限见表1。
2.3 重金属污染分析及评价方法
2.3.1 土壤重金属污染现状评价
以《场地土壤环境风险评价筛选值》(DB11/T 811—2011)中的住宅用地筛选值作为评价标准值,采用单因子污染指数法,对土壤中单一重金属污染程度进行评价。单因子污染指数计算见式(1),评价标准见表2。
表1 土壤各污染因子检出限
Table 1 Detection limite of different soil pollution factors
Pi = Ci/Si(1)
式中:Pi为第i种污染物的单因子污染指数;Ci为第i种污染物的实测质量浓度,mg/kg;Si为第i种污染物的评价标准值,mg/kg。
表2 单因子污染指数评价标准
Table 2 Single factor pollution index evaluation criteria
2.3.2 土壤重金属污染健康风险评价
根据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》(HJ 25.3—2019)对具有潜在风险的污染物进行健康风险评估。该场地的目标污染物为Zn、Cd、As、Pb、Cu,考虑到污染物分布情况、不同深度土壤理化性质的差异性及其对污染物迁移转化的影响,按不同层位将土壤分为浅层土壤(0~1 m)和深层土壤(1~2 m)。污染场地未来规划为看守所、拘留所、武警中队用地,用地类型比较特殊,因此作为敏感用地类型进行评估,且暴露人群主要以成人为主,所以本次评价只针对成人的健康风险。采用应用生命周期管理(ALM)模型计算Pb对人体的健康风险,采用基于角色的访问控制(RBCA)模型计算其他目标污染物对人体的健康风险,模型中需要的部分参数从场地调查中获取,主要包括土壤或地下水中污染物的浓度、不同深度土壤的理化性质、污染土层的厚度与深度、地下水的埋深等特征参数。场地污染物的具体的理化性质与毒性特征参数的引用参考HJ 25.3—2019。
2.4 数据分析方法
采用SPSS 21.0对采样数据进行相关性分析和主成分分析[8],采用Excel 2016对重金属含量进行统计分析,并使用Surfer 11绘制重金属空间分布图。
3 结果分析
3.1 土壤重金属含量特征分析
根据DB11/T 811—2011,Pb、As、Zn、Cu、Cd的评价标准值分别为400、20、3 500、600、8 mg/kg。结合表3、表4可以看出,Zn、Cd、As、Pb、Cu最大超标倍数分别为18.86、320.25、466.00、132.50、12.42倍。随着土壤深度的增加,所有重金属污染指数整体呈下降趋势,Pb、Zn、Cu的超标率随着采样深度增加而逐渐下降,Zn、Cu污染指数相对较低,均在轻度污染以下。垂向上,Pb、Cu最大超标倍数先增大后减少,在采样深度1.0 m处出现最大值。As、Cd超标率先下降再增加,污染指数则恰好相反,其污染等级也均为重度污染,As、Cd超标率分别大于70%、40%,表明二者超标面积较大,As最大超标倍数出现在1.0 m处,Cd最大超标倍数出现在0.5 m处。随着土壤深度的增加,污染物都发生了不同程度的迁移。
表3 土壤样品超标统计结果
Table 3 Statistical results of soil samples exceeding the standard
表4 土壤重金属单因子污染指数
Table 4 Single factor pollution index of soil heavy metal
3.2 土壤重金属的空间分布特征
5种重金属空间分布特征见图2。从整体上来看,5种重金属空间分布特征具有一定相似之处,污染比较严重的区域主要分布在厂区的原堆渣场、磷石膏生产车间、锌锭生产车间、东南角仓库等。结合该硫酸厂生产历史可知,富含Zn、Cd、Pb、Cu、As等多种元素的锌精矿是生产锌锭和硫酸的主要原料,在硫酸、锌锭以及磷石膏生产过程中都会由于废渣堆放、成品储存、运输等造成重金属污染。该场地污染总体分布面积约占研究区的一半左右。Pb、Zn、Cu污染主要分布在原堆渣场、锌锭制造车间、磷石膏堆放场地、仓库等区域,在垂向上,超标面积在深度0.1 m处最大,而后随着深度增加而逐渐减小,这可能与表层和浅层土壤中有机质对重金属的强吸附能力有关[9],导致污染物的垂向渗透性减弱。Pb、Cu污染羽中心浓度逐渐增大,在1.0 m处达到最大,之后大幅减小,最大超标倍数均低于1.0倍。Zn污染羽中心浓度随着深度增加而降低。As、Cd污染严重区域主要分布在原堆渣场和锌锭制造车间附近,As污染分布范围较大,在不同深度的超标面积均超过研究区的80%,可能由于焙烧锌精矿产生的炉气以及工程粉尘无组织排放导致As污染范围扩大,Cd污染面积随着深度先减少后增加,在深度2.0 m处,超标面积超过研究区的80%。垂向上,As、Cd污染羽中心浓度均先增大后减少,这可能是受场地内的多次翻建、土层扰动大等原因的影响。
图2 土壤重金属空间分布
Fig.2 Spatial distribution of heavy metals in soil
3.3 土壤重金属污染来源分析
对5种重金属进行主成分分析,共提取出两个主成分,累计方差贡献率为81.16%,基本反映了土壤重金属来源的绝大部分信息。从图3可以看出,主成分1中,Cu、Pb、As的因子载荷数值较大且相近,且污染中心值多出现在原堆渣场区域,可能与工业废渣的裸露堆放有关。主成分2中,Zn、Cd为主要因子,根据污染特征分析,Zn、Cd污染程度较大的区域多集中在锌锭制造车间和硫酸生产车间附近,表明可能在硫酸以及锌锭生产过程中出现了遗撒泄露等。Cu在主成分2中也具有一定的载荷,结合Cu的污染分布特征可知,该重金属受到了废渣堆放、硫酸生产、锌锭制造的共同影响。
图3 土壤重金属主成分分析
Fig.3 Principal component analysis of heavy metals in soil
重金属之间的相关性分析可以判断其来源途径的相似性程度,一般相关系数较高的重金属可能具有相似的来源途径。相关系数较低或者呈现负相关的重金属之间具有不同的来源途径。从5种重金属元素间的相关性分析结果(见表5)可以看出,As与Pb、Zn与Cd的相关系数均大于0.7,说明As与Pb、Zn与Cd的污染来源可能相同。Pb与Zn、Cd呈负相关,表明Pb和Zn、Cd污染来源不同,同时,As和Zn、Cd的相关性也比较弱,相关系数均小于0.3,表明As与这些元素不具有同源性。Cu与Pb、As、Zn呈现出中等相关性,表明Cu来源较复杂,可能与Pb、As、Zn均有相似的来源。
表5 土壤重金属之间的相关系数
Table 5 Correlation coefficient between soil heavy metals
3.4 场地健康风险评价
根据北京市《场地环境评价导则》(DB11/T 656—2009),在场地风险评价时选用场地重金属95%置信区间上限值(UCL)来反映土壤和地下水的总体污染水平[11]。根据HJ 25.3—2019,确定单一污染物的可接受致癌风险为1.0×10-6,单一污染物的可接受非致癌风险为1。
在居住用地及商业用地情景下,由于关注污染物为非挥发性物质,更深层的土壤无暴露途径,对研究区的人群无风险,因此仅是0~2 m深度土壤对人体健康存在风险。RBCA模型的健康风险评估结果见表6。由表6可知,土壤深度在0~1 m时,As、Cd的致癌风险分别为2.31×10-3、7.70×10-6,非致癌风险分别为87.01、12.17,土壤深度在1~2 m时,As、Cd的致癌风险分别为1.29×10-3、1.55×10-6,非致癌风险分别为48.57、2.40,两个深度土壤中Cu、Zn的致癌风险均为0,非致癌风险也均小于1。可见,4种污染物中,As的风险最高,Cd次之, As、Cd的致癌风险、非致癌风险均超出可接受水平,对当地居民的健康产生威胁。
经ALM模型计算,本场地未来用地情况下,胎儿血铅95% UCL为15.9 μg/dL,大于允许临界值10.0 μg/dL,因此,认为场地Pb污染对人体的健康风险不可接受。
根据上述污染物空间分布特征分析与健康评价,最终确定As、Cd、Pb是后续场地修复的目标污染物。
表6 健康风险评估结果
Table 6 Results of health risk assessment
4 结 论
通过对场地的污染特征分析和场地健康风险评估,可以得出以下结论:
(1) 场地土壤Zn、Cd、As、Pb、Cu均存在不同程度的超标现象,最大超标倍数分别为18.86、320.25、466.00、132.50、12.42倍,随着土壤深度的增加,污染物都发生了不同程度的垂向迁移,污染指数整体呈下降趋势。
(2) 污染比较严重的区域主要分布在厂区的原堆渣场、磷石膏生产车间、锌锭生产车间、仓库等。对比不同土壤深度,Pb、Zn、Cu超标面积在0.1 m处最大,而后随着深度增加而逐渐减小,As污染分布面积较大,在不同深度的超标面积均超过研究区的80%,Cd污染面积随着深度先减少后增加,Pb、Cu、As、Cd污染羽中心浓度先增大后减小,Zn则随着深度增加而降低。
(3) 通过主成分分析和相关性分析可知,Pb、As在主成分1中因子载荷数值较大且相近,二者呈现显著的正相关,主要来源于工业废渣的裸露堆放。Zn、Cd在主成分2中具有较大载荷,且相关系数大于0.7,可能与硫酸以及锌锭生产过程中出现了遗撒泄露等有关,Cu在主成分1、2中均具有较大的载荷,且与Pb、As、Zn呈现出中等显著相关性,表明与其他重金属有相似的来源。
(4) 根据健康风险评估结果可知, 土壤表层中As和Cd的致癌风险均高于1.0×10-6,其非致癌风险大于1,Cu、Zn的致癌风险均为0,非致癌风险均小于1,胎儿血铅95%UCL为15.9 μg/dL,大于允许临界值10.0 μg/dL。综上可知,土壤中As、Cd、Pb污染超出可接受风险水平,需作为后续场地修复的目标污染物。
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