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2.2 不同分组条件下土壤及稻米中重金属含量
3组土壤中,Cd、Pb、As总量和有效态以及它们在稻米中含量详见表2。总体上,Cd在土壤中总量、有效态、稻米中含量均随着组别风险等级的升高而上升;Pb、As在土壤中总量、有效态、稻米中含量无规律性结果。本研究发现,3种重金属生物有效性(有效态/总量×100%)如下:Cd为14.1%~99.4%,Pb为0.1%~66.8%,As为0.3%~9.6%,Cd生物有效性明显高于Pb、As,表明在本研究区域的环境条件下,相对于Pb、As而言,土壤中的Cd活性更高,更容易被植物吸收利用,这与以往研究结论相似。
表2 土壤及稻米中3种重金属浓度
Table 2 Heavy metal content in soil and rice
2.3 稻米食用安全风险判断
根据85个样品监测结果,Cd在第1组25个稻米样品中有3个含量超过了食品安全标准限值(0.2 mg/kg),超标率为12.0%;第2组51个样品中有12个超标,超标率为23.5%;第3组9个样品中有6个超标,超标率为67.7%(图1)。Pb在第1组83个稻米样品中有1个含量超过了食品安全标准限值,浓度为0.22 mg/kg,超标率为1.2%;第2组2个样品均未超标,超标率为零。As在第1组80个稻米样品中有2个含量超过了食品安全标准限值,浓度分别为0.30、0.31 mg/kg,超标率为2.5%;第2组5个样品均未超标,超标率为零。
图1 土壤重金属不同风险级别条件下精米超标率
Fig.1 Excess ratio of milled rice content under different risk levels of heavy metals in soil
根据《食品中污染物限量》(GB 2762—2012)中规定的农产品标准限值(0.2 mg/kg),具体农产品包括稻谷、糙米、大米。本研究对实验样品中米糠部分重金属含量进行分析,发现米糠中重金属超标率明显高于精米,且Cd、Pb、As超标率均随着风险级别的升高而升高(图2)。相关研究表明,米糠对重金属具有较强的吸收能力,且较难转移到精米当中,稻谷加工成精米能有效减少食用部分中重金属的含量[23]。在保证食用农产品安全过程中,对米糠去除是十分必要的[24-25]。基于此,在农用地土壤风险评价过程中,建议《标准》对食用农产品的定义进一步明确和细化。
图2 土壤重金属不同风险级别条件下米糠含量超标率
Fig.2 Excess ratio of rice bran content under different risk levels of heavy metals in soil
2.4 污染综合评价建议
根据《标准》中对3个风险级别的描述,当土壤中污染物含量等于或低于筛选值时,土壤污染风险一般情况下可以忽略;当土壤中污染物含量高于筛选值,等于或低于管控值时,存在食用农产品不符合质量安全标准等情况;当土壤中污染物含量高于管控值时,农用地土壤存在食用农产品不符合质量安全标准的风险高。《标准》与本研究评价结果存在一定差异:①对于低风险组稻米中Cd含量超标率为12.0%,Pb含量超标率为1.2%,As含量超标率为2.5%;②中风险组总量值介于筛选值和管控值之间,存在食用农产品超标风险的情况,稻米中Cd含量超标率为23.5%,Pb、As含量超标率均为零;③对于总量值高于管控值的样品,食用农产品超标风险高,且难以通过农艺调节、替代种植等措施降低风险,稻米样品中Cd含量仍有33.3%未超标。
针对Cd的分析发现,在第1组超标的3个点位中,Cd生物有效性为50.7%~97.5%,表明当土壤总量低、重金属活性较高的条件下,稻米仍存在超标风险。在第2组超标的12个点位中,有6个点位稻米Cd含量高于限值(0.2 mg/kg)的2倍,浓度为0.43~1.98 mg/kg,6个点位低于限值的2倍;在第3组9个点位中,有3个点位稻米Cd未超标,生物有效性为32.7%~62.5%,明显低于超标的6个点位(51.2%~99.4%),表明即使总量高的条件下,如果Cd生物有效性低,稻米仍可能不超标。基于以上结果,土壤中重金属总量高的情况下稻米超标风险大,但若重金属生物有效性低,植物吸收累积率低,稻米也可能无风险[26]。在土壤中重金属总量低的条件下,如果土壤释放的可利用部分高,农产品仍有超标的风险,也应给予关注,加强监测和预防[27-28]。可见,对于Cd来说,总量虽然是来源的基础,但是以总量来分类仍然存在一些不符合《标准》分组特征的特例,表明以总量分组还存在一定的局限性。
根据前期研究,采用土壤重金属总量及稻米(早稻)中重金属含量情况评价单一重金属超标风险,并根据稻米超标程度适当调整土壤污染风险级别[18]。调整后,Cd在第1组有61个样品,占样品总数的71.8%,超标率为零;在第2组有12个样品,占样品总数的14.1%,超标率为75.0%;在第3组有12个样品,占样品总数的14.1%,超标率为100.0%。Pb在第1组有84个样品,占样品总数的98.8%,超标率为零;在第2组有1个样品,占样品总数的1.2%,超标率为100.0%。As在第1组有83个样品,占样品总数的97.6%,超标率为零;第2组有2个样品,占样品总数的2.4%,超标率为100.0%。
基于每种重金属风险评价结果,选取同一点位污染最重的重金属评价结果作为本点位的最终风险级别,对重金属进行综合判断。其中,Pb有1个点位属于中风险级别,而此点位的Cd、As为低风险级别;As有2个点位属于中风险级别,而此2个点位的Cd、Pb均为低风险级别;其他点位As、Pb的风险级别均未高于Cd,以Cd的风险级别为准。故4种重金属在第1组有58个样品,占样品总数的68.2%,超标率为零;在第2组有15个样品,占样品总数的17.7%,超标率为80.0%;在第3组有12个样品,占样品总数的14.1%,超标率为100.0%。总体评价结论与《标准》描述的分组信息更加吻合。
3 结论
1)土壤Cd的总量、有效态和在稻米中含量呈现随着风险级别的升高而上升的趋势。
2)根据《标准》提出的方法,对Cd、Pb、As 3种重金属污染风险进行判断:Cd在低、中、高风险组稻米中含量超标率分别为12.0%、23.5%、66.7%;Pb、As在低风险组稻米中含量超标率分别为1.2%、2.5%,在中风险组稻米中两者均无超标现象。表明利用总量浓度对农用地土壤潜在的风险进行分组判断存在一定的局限性,建议对《标准》进行补充、调整。
3)依据土壤重金属总量及稻米(早稻)中重金属含量情况评价单一重金属超标风险,并根据稻米超标程度适当调整土壤污染风险级别,再根据同一点位风险级别最高的重金属评价结果作为本点位的最终风险级别。总体评价结论与《标准》预期的分组信息更加吻合。希望通过本研究的综合评价结果及对《标准》的调整思路为土壤监管、修复提供技术支持。
4)因重金属在稻米中不同部位累积程度存在较大差异,建议《标准》在对食用农产品安全性评价时进一步明确和细化。同时,建议稻米在食用前进行适当的精加工处理,以减少重金属富集带来的健康危害。
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