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(1)
式中:Cij为采样点j重金属元素i的实测浓度(mg/kg),根据相关研究k一般取1.5[7,12,18]; GB为土壤重金属元素背景值(mg/kg),采用上海市土壤环境背景值[24];Igeo分级标准[7,18]见表1。
1.3.2 内梅罗指数法 内梅罗指数法综合考虑各重金属的平均值和单个重金属的极大值以反映土壤中重金属综合污染程度[1-2,19],其计算方法如下:
(2)
式中:和Pmaxj=max(Cij/Si)分别为采样点j重金属元素i单项污染指数的平均值和最大值;Cij为采样点j重金属元素i的实测浓度(mg/kg),Si为重金属元素i的参考值,采用上海市土壤环境背景值(mg/kg);n为重金属元素数量; INIj分级标准[1,2,25]见表1。
1.3.3 潜在生态风险指数法 潜在生态风险指数法(RI)是基于重金属的性质和环境行为特点,综合考虑了重金属的浓度、生物毒性和生态效应等因素用以评价土壤中重金属元素的潜在生态风险,反映了重金属对生态环境的潜在影响程度[10,26-27],计算方法如下:
(3)
式中:RIj为采样点j重金属综合潜在生态风险指数;为采样点j重金属i潜在生态风险指数;Ti为重金属i的毒性系数,反映重金属的毒性水平和生物对其污染的敏感程度,根据重金属浓度和污染情况,Cr6+和Cd未检出,Be和TI检出浓度低于背景值,且缺少相关毒性系数研究[27],因此本研究参与评价污染物为As, Cu, Pb, Ni, Zn, Cr, Hg,相应毒性系数分别为为重金属的污染系数,Cij为采样点j重金属元素i的实测浓度(mg/kg),Si为重金属元素i的参考值,采用上海市土壤环境背景值(mg/kg);分级标准第一级上限可由未受污染时的污染系数与评价污染物最大毒性系数乘积,下一级限值为上一级的2倍,本研究中Hg毒性系数最大为40,因此 第一级上限值为40。RIj分级标准与评价污染物种类和数量有关,参照相关研究进行折算[16,28-29],将Hakanson指数第一级分级标准和参与评价的8种污染物毒性系数总和比值乘以本项目参与评价的7种重金属毒性系数总和,并取十位整数得到RIj第一级上限值80,其余各级为上一级的2倍,具体评价指标分级见表1。
表1 土壤污染与生态风险评价分级标准
注:表中Igeo为地累积指数;INIj为内梅罗指数;为潜在生态风险指数;RIj为综合潜在生态风险指数。
2 结果与分析
2.1 土壤重金属污染特征
2.1.1 土壤重金属浓度分析 除Cr6+和Cd外,研究区域重金属浓度统计结果见表2。As,Cu,Pb,Ni和Hg检出浓度最大值未超过《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB36600-2018)[30]中第二类用地筛选值(As:60 mg/kg,Cu:18 000 mg/kg,Pb:800 mg/kg,Ni:900 mg/kg,Hg:38 mg/kg);而6.9%,24.5%,25.5%,37.3%和63.7%的采样点土壤样品中As,Cu,Pb,Zn和Hg超过上海市背景值[24],其中表层样品超过背景值比例分别为4.9%,20.6%,18.6%,26.5%和55.9%,下层超过背景值比例分别为2.0%,8.8%,10.8%,14.7%和31.4%,且表层土壤重金属浓度均值大于下层土壤样品。
表2 研究区域土壤重金属浓度统计
可能受到自然因素和人类活动来源影响不同,表层土壤中各元素的变异系数(CV)由大到小依次为:Hg>Cu>Zn>Pb>As>Cr>TI>Be>Ni,下层土壤中各元素的变异系数(CV)由大到小依次为:Hg>Zn>Cu>As>Pb>Cr>Be>TI>Ni,其中Cr,TI,Be和Ni属于弱变异(CV<15%),Hg,Cu和Zn属于强变异(CV>36%)[16,31],表明其受人类活动干扰较大,Pb和As表现出一定程度的人类活动干扰,Hg,Cu,Zn,As和Pb的偏度和峰度较大,表明场地土壤中存在Hg,Cu,Zn,As和Pb局部高累计状态[8]。
2.1.2 重金属污染空间分布 计算上述超过背景值的重金属元素浓度空间分布,由于各金属浓度均不满足正态分布,且经过变换后仍不满足正态分布,因而采用反距离权重法估算各重金属浓度空间分布(详见图1)。
注:a—e为表层土壤;a1—e1为下层土壤。
图1 土壤中重金属Pb(a,a1),Cu(b,b1),Zn(c,c1),As(d,d1)和Hg(e,e1)浓度的空间分布
表层土壤中的Pb,Cu,Zn和As浓度分布有一定相似性(图1a—1d),下层土壤中的Cu和Zn浓度分布有一定相似性(图1b1,1c1),下层土壤中As,以及表层与下层土壤中的Hg与其余重金属浓度分布差异较大(图1e及1d1—1e1)。
表层土壤中各种金属超过背景值的区域面积(图1a—1e,第4级灰度区域)均大于下层土壤,其中以Hg超过背景值区域面积最大,Pb,Cu和Zn次之,土壤中的As仅有零星区域超过土壤背景值。表层土壤中Hg超出背景值区域基本遍布全场,下层沿场地西北向东南方向也有较大面积分布。表层土壤中Pb,Cu和Zn超出背景值区域主要分布在场地西侧工业用地区(仓储物流)、机场租用地及周边区域,下层土壤中Pb仅在场地中部工业用地附近有少部分区域超过土壤背景值,下层土壤中的Cu和Zn在场地西北侧机场租用地和西南侧居住用地与工业用地边缘有部分区域超过土壤背景值。
2.2 土壤重金属污染评价
2.2.1 地累积指数 土壤中重金属Igeo均值为负值,说明整体上场地为无污染状态。As,Cu,Pb,Zn和Hg部分样品检出浓度超过背景值,且其表层Igeo均值大于下层,与重金属易在表层积累的规律一致。
各采样点位中As,Be,Ni,TI和Cr的Igeo均为无污染,Cu,Pb,Zn和Hg均有不同比例的污染点位,主要以轻微污染为主,表层轻微污染占比Hg(19.61%)>Cu(4.9%)>Pb(1.96%)=Zn(1.96%),下层轻微污染占比Hg(10.79%)>Zn(2.94%)>Cu(0.98%)=Pb(0.98%),此外,部分点位Hg处于中度(1.96%表层样品和0.98%下层样品)和偏重度(0.98%表层样品)污染状态,10.78%的表层样品和4.9%的下层样品中的Hg,以及下层个别点位(占比0.98%)的Cu和Zn处于偏中度污染状态,说明受人类活动等外源输入影响,土壤中局部区域存在Cu,Pb,Zn和Hg等重金属不同程度的累积现象,以Hg累积现象较为明显。
2.2.2 内梅罗指数 采用内梅罗指数法(INI)进行各采样点土壤重金属污染综合评价。各采样点表层土壤样品处于清洁、尚清洁、轻度污染、中度污染和重度污染的比例分别为11.76%,32.35%,38.24%,7.84%和9.80%,下层样品中对应比例分别为28.43%,45.10%,19.61%,2.94%和3.92%,主要集中在尚清洁和轻度污染水平,可能受到历史场地表层污染填土翻动和重金属淋溶下迁的部分影响。表层土壤样品INI均值为1.46,处于轻度污染状态,下层土壤样品INI均值为1.02,接近尚清洁的状态,局部点位出现一定程度的富集,表现出中度污染,甚至是重度污染状态,尽管地累积指数均值反映场地整体处于无污染状态,但内梅罗指数法综合考虑了各重金属均值和最大值,是对场地整体污染状况和局部相对高浓度区域污染状况的总体反映,更符合人类活动影响下场地土壤中重金属污染的呈斑块状分布的无序性和场地异质性的特征(图2)。
注:a,b为表层土壤;a1,b1为下层土壤。
图2 土壤中重金属内梅罗指数(INI)与潜在生态风险指数(RI) 分布
计算场地土壤重金属INI分布(图2a,2a1),表层土壤处于轻度污染状态面积占研究区总面积的比例约65.66%,11.8%和3.84%的区域呈中度和重度污染状态,呈斑块状分布在场地中部和北部的机场租用地、工业用地和南部的居住用地区域,主要受Hg较高的单项污染指数影响,根据查阅的该场地相关历史档案资料和人员访谈,该区域主要受人类活动影响,其中居住用地尽管为村落宅基地,但20世纪70和80年代各种村办企业混杂其中,可能引起局部区域重金属的富集。下层土壤处于尚清洁和轻度污染状态面积分别占54.37%和38.21%,2.64%和0.63%的区域处于中度污染和重度污染状态,呈点状分布于场地工业用地及其邻近区域,也主要受Hg较高的单因子污染指数影响,说明受人类活动影响,下层土壤局部区域也呈现较高程度的Hg富集现象。
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