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2. 人工合成碳源促进生物脱氮技术
2.1 人工合成缓释碳源的种类及特性
人工合成缓释碳源是指通过一定的化工合成技术制造的生物可降解聚合物(BDP)[45]。目前,应用到异养反硝化中的BDP主要有聚羟基乳酸酯(PHA)、聚己内酯(PCL)、聚乳酸(PLA)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)、聚β-羟基丁酸酯(PHB)、脂肪族聚酯(Bionolle)和淀粉基共混物[46-48]。王允等[49-50]分别以聚乳酸和淀粉为原料,聚乙烯醇(PVA)为载体,采用共混技术为反硝化原位反应处理制备人工合成缓释碳源,均取得了良好的脱氮效果。张大奕等[51]选择玉米淀粉作为碳源原料,PVA为骨架载体,通过湿法共混/低温冻胶技术成型制作人工合成缓释碳源,并对其进行结构特性、释碳性能和反硝化脱氮能力评估,证实该碳源在水体氮污染修复方面具有良好的工程应用前景。
更多研究案例表明,将BDP作为反硝化碳源是可行且有效的[52]。BDP在污水中会缓慢溶解并向外释放易于被微生物降解的有机物,因此与天然缓释碳源一样,BDP表面也会附着一层生物膜,而其向外释放的有机物会及时被生物膜上的异养微生物利用,从而在为生物膜中的微生物营造稳定生境的同时,也避免了过量碳源流失到水中,这一特性较好地弥补了传统外加碳源投加量难以控制和容易产生二次污染的弊端。综合而言,以BDP为缓释碳源的反硝化工艺具有简便易行、投资较低、无二次污染等显著优势[11]。
此外,人工合成缓释碳源在工程应用方面的难点问题主要是低温会严重影响反硝化反应体系的正常运行[53]。所以如何利用人工合成缓释碳源提高寒冷地区低C/N污水的脱氮效率,已成为国内外研究的重要课题。对此,相关领域的专家学者已竞相开展研究并解决了关键技术问题,目前已通过降低运行负荷、增加保温或加温措施、驯化耐受低温条件的反硝化细菌等技术手段推进缓释碳源促进低温脱氮工艺不断向前发展。
2.2 人工合成缓释碳源对反硝化的促进效果
近年来,相关研究人员已将BDP用于城镇污水处理厂的深度处理以及天然水体的原位脱氮,并取得了良好的脱氮效果。如Zheng等[54]通过投加PBS来促进人工湿地的脱氮效率,发现PBS的加入为人工湿地中的微生物提供了更多的生长及代谢场所,增加了微生物物种丰度,并明显提高了反硝化效率(TN去除率由20.6%提高到90.4%),较好地解决了污水深度处理段C/N低的问题。Boley等[55]以PHB、PCL、黏结共混聚合物为人工合成缓释碳源和生物膜载体去除养鱼池循环水中的硝酸盐,结果表明,出水的TN浓度均稳定在0.3 mg/L以下,证实了上述人工合成缓释碳源可有效提升反硝化性能。周海红等[56-57]利用PBS去除水中的硝酸盐,发现PBS反硝化系统耐受pH冲击负荷的能力优于传统生物膜载体填料,这表明人工合成缓释碳源为其表面的生物膜提供了较为稳定的生存环境,能够有效提升生物处理系统的耐冲击负荷。
表2对比了常见人工合成缓释碳源和天然缓释碳源的反硝化速率。由表2可见,PHB和PCL的反硝化速率远高于其他缓释碳源,且人工合成缓释碳源的反硝化速率均高于天然缓释碳源,表明人工合成缓释碳源在有机物释放方面具有更佳的优势,且无需改性处理就可以取得较为稳定的反硝化促进效果。
2.3 人工合成缓释碳源促进脱氮的影响因素
人工合成缓释碳源的释碳量和稳定性是决定其促进反硝化效率的主要因素,其释碳过程受到很多因素影响,这不仅与其自身的物化性质有关,还受到各种环境因素(温度、pH等)、工艺参数(填充率、HRT等)以及生物因素(菌群结构、代谢活性等)的影响[60-61]。
对于人工合成缓释碳源的自身物化特性而言,其种类和组成的差异决定了有机物释放速率的差异。封羽涛等[47]通过对比PBS和PCL的促进反硝化性能发现,采用PBS为缓释碳源的反硝化系统具有更高的脱氮效率,可以更好地充当反硝化碳源。杨帆等[62]从碳源与骨架2种主要原料的筛选入手,选取可生物降解(PBS、PLA)和不可生物降解(PE)的材料,采用共混、造粒技术制备了5种缓释碳源复合材料(HB20、HB40、HE40、HLE和HBE),结果表明,HB20和HB40的静态释碳能力一般,分别为5.42和12.83 mg/L;HE40的动态脱氮效果不佳,硝酸盐氮去除率在20%左右。可见,人工合成缓释碳源的组成及结构对于有机物释放性能和促进反硝化效果具有决定性作用。
就人工合成缓释碳源应用的环境因素而言,温度和pH对其反硝化速率影响较大。李彭等[52]研究发现,温度为30 ℃,pH为7.8时,人工合成缓释碳源的反硝化速率最高,且反硝化速率与NO3−-N浓度之间的关系符合Monod方程。工艺参数也是影响人工合成缓释碳源反硝化效果的重要因素之一。张立秋等[58]探究了填充率和HRT对PCL促进生物膜反应器脱氮性能的影响,结果表明:填充率由20%提高到60%后,反硝化效率出现先增后减的趋势,最佳脱氮效率对应的填充率为40%;将HRT由2 h延长至22 h,系统的氮去除率在HRT为4 h时达到峰值,其后维持在90%以上的稳定水平,表明较短的HRT会导致污染物与微生物反应不完全,而过长的HRT并未显著提高系统的反硝化效率。因此,选取合适的工艺参数对于人工合成缓释碳源在促进反硝化脱氮方面的应用具有重要的技术经济参考价值。
在人工合成缓释碳源的生物影响因素方面,相关研究表明,采用PHA颗粒作为碳源和微生物载体时,PHA颗粒在去离子水中的总有机碳(TOC)释放速率仅为0.030 mg/(g·d),远低于其在含有硝酸盐的污水中的释放速率〔进水NO3−-N浓度为30 mg/L时,TOC释放速率为0.533 mg/(g·d)〕,表明水中的微生物在PHA颗粒表面形成的生物膜促进了碳源的释放。由此可见,在人工合成缓释碳源促进脱氮的实际应用过程中,不仅应关注碳源本身的材料特性,还应注重环境因素、工艺参数及生物因素的调控,从而最大限度地发挥人工合成缓释碳源的应用价值。
3. 缓释碳源作用机理及表面生物膜特性
缓释碳源促进反硝化的机理与传统外加碳源类似,其释放的有机物仍作为异养反硝化菌群代谢所需的电子供体[63]。但区别在于,无论是天然缓释碳源还是人工合成缓释碳源,其在水中的缓释和降解过程均受到微生物代谢过程的控制,这一作用特点使缓释碳源不易在反硝化过程中产生碳源不足或过量释放的问题[13]。又由于缓释碳源在污水中能够维持较长时间的固体形态,故其还可作为生物载体,为微生物生长提供附着场所,由此提升系统的微生物富集量,从而提升反硝化效率。因此,缓释碳源参加的固相反硝化比传统以添加液体碳源或易溶性碳源为主的液相反硝化更具有安全性和稳定性,且能够持续提供异养反硝化菌群所需的有机物[63]。
缓释碳源促进反硝化的过程依赖于其表面的生物膜。相关研究表明,反硝化相关菌属能够在缓释碳源表面附着并发展出致密的生物膜,其中以球菌和杆菌为主,也有少量的弧菌,且生物密度较大,并具有良好的分层结构[60-61]。生物膜的这种分层结构使得反硝化系统具有较强的耐冲击负荷,即当进水的pH、水温等环境条件出现波动时,生物膜表层生长的耐pH变化、极端温度及不良环境条件的微生物能够保护生物膜内部的反硝化相关菌属进行正常生长和代谢[64]。
在缓释碳源表面生物膜的微生物群落组成研究方面,王登敏[37]将以玉米芯为载体的天然缓释碳源应用于污水生物处理系统中,发现碳源表面生物膜中的优势菌群以拟杆菌门(Bacteroidetes)、厚壁菌门(Phylum Firmicutes)和变形菌门(Proteobacteria)为主。张立秋等[58]采用人工合成缓释碳源处理地下水硝酸盐污染,发现表面微生物以丛毛单胞菌属(Comamonassp.)、热单胞菌属(Thermomonassp.)、固氮螺菌属(Azospirasp.)和长绳菌属(Longilineasp.)为主,其相对丰度的总和占70%,这与王登敏[37]的研究结果差异较大,表明天然缓释碳源与人工合成缓释碳源的生物膜微生物群落组成具有显著差异。同时,不同人工合成缓释碳源表面微生物的群落组成也具有较大差异,相关学者发现以PCL为微生物载体时,碳源表面的优势菌属为湖沼菌属(Limnohabitanssp.,占比为57.8%)和单胞菌属(Simplicispirasp.,占比为9.5%);而以PHA为载体时,优势菌属为山冈单胞菌属(Collimonassp.,占比为24.4%)、湖沼菌属(Limnohabitanssp.,占比为13.2%)和叶黄素单胞菌属(Luteimonassp.,占比为11.7%)[52]。李彭等[59]研究发现,以PCL为缓释碳源的脱氮系统微生物OUT基因序列主要集中在β-变形菌纲(占比为70%)和γ-变形菌纲(占比为27%)下(图1),且采用缓释碳源PCL作为载体时,表面生物膜Shannon指数的微生物多样性高于以甲醇为碳源的反硝化滤池,但低于以乙酸钠为碳源和氢自养的反硝化滤池。这表明采用人工合成缓释碳源作为微生物载体时,其表面微生物群落多样性与传统外加碳源和自养反硝化滤池载体表面的微生物多样性存在显著差异,可见缓释碳源的加入对于生物脱氮系统的微生物群落结构产生了根本性影响。
4. 结论与展望
从缓释碳源开发的必要性出发,结合国内外最新研究进展全面分析了天然缓释碳源和人工合成缓释碳源的种类、促进反硝化效果,天然缓释碳源的改性方法、人工合成缓释碳源实现反硝化的影响因素、缓释碳源促进脱氮的作用机理及其表面生物膜特性,以期为推进缓释碳源在生物脱氮中的工程应用提供借鉴。
对于天然缓释碳源而言,其在污水中释放有机物的能力有限,而采用物化改性处理可有效提高天然缓释碳源的缓释性能和促进反硝化效率。人工合成缓释碳源有效弥补了天然缓释碳源有机物释放量不易控制的缺陷,同时通过环境条件、工艺参数及生物因素的合理调控有效提升综合性能。缓释碳源表面附着和生长的生物膜是实现反硝化作用的重要因素。不同类型缓释碳源的表面生物膜的微生物群落结构虽然差异较大,但一般都呈现良好的分层结构,生物膜外层生长的抗逆能力较强的微生物有效保护了其内层的反硝化相关菌群,维持了反硝化作用在水质波动时的稳定进行。但不同于传统液体碳源在脱氮体系中微生物群落分布的均质性,随着缓释碳源在污水中的不断溶解和释放,其表面附着和生长的生物膜也呈现动态变化,导致缓释碳源促进生物反硝化作用机理的研究仍存在一定难点。为此,相关领域的研究人员愈加着重于研究不断变化的固液两相界面上微生物群落的演替过程,以及该演替过程中微生物和污水中各类污染物的传质变化过程。另外,缓释碳源具有改变污水生物处理系统优势菌群结构的潜力,该领域的深入研究有希望实现传统生物脱氮工艺的革新。
对缓释碳源的后续研究和推广应用提出展望:1)从缓释碳源促进生物脱氮反应动力学的角度研究该过程的限速步骤,深入揭示缓释碳源在各种外界因素影响下缓释有机物协同反硝化作用的反应机理,并明确中间产物的转化情况,从而为进一步提高缓释碳源的脱氮效率提供理论依据;2)从新型复合高分子聚合物材料合成工艺的角度研发新型缓释碳源,优化新型缓释碳源骨架材料与有机物缓释材料的空间架构,使其更有益于生物膜的附着、生长及代谢,从而为进一步丰富缓释碳源的选择范围提供物质基础;3)从结构形式、工艺参数、运行条件优化的角度开发适用于缓释碳源的新型生物脱氮工艺,通过多参数反馈和多模式运行实时调控系统的物化指标,使得缓释碳源动态适应污水的水量和水质变化,从而为进一步推进缓释碳源的工程化应用提供技术支撑。
作者肖艳
上海市政工程设计研究总院 (集团) 有限公司
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