目前在实验室中研究的脱硝催化剂大都表现出了很好的催化活性,但是主要为粉末或颗粒状,在实际应用中存在着床层压降过大的缺点,难以工业化应用。广泛应用于催化转化等化工和环保领域的堇青石蜂窝陶瓷载体具有压降小、强度高和热稳定性好等特点,但其比表面积很小(<1 m2/g),可以通过在堇青石表面涂覆载体组分来增加其比表面积并使活性组分在表面充分分散[7]。其常用的载体主要有Al2O3、TiO2、SiO2、分子筛和活性炭等。在众多载体中,Al2O3具有优良的机械特征和理想的孔结构特征,被广泛的用于催化剂的载体[8]。基于Mn氧化物优异的低温脱硝活性和Al2O3载体的稳定性,本工作选用堇青石蜂窝陶瓷做为载体,通过浆液涂覆在载体上涂覆Al2O3涂层、研究活性组分Mn的低温脱硝活性,考察了助剂Fe、Ce加入量对催化剂性能的影响,并通过XRD、BET、NH3-TPD与H2-TPR对催化剂进行了分析表征。
1 实验部分
1.1 原料、试剂和仪器
堇青石蜂窝陶瓷(200目),江苏省宜兴非金属化工机械有限公司;拟薄水铝石,中国铝业股份有限公司;50% Mn(NO3)2溶液,Ce(NO3)3?6H2O和Fe(NO3)3?9H2O (上海国药化学试剂集团,分析纯)。在线烟气分析仪(SWG200-1):德国MRU公司。
1.2 催化剂的制备
将一定量的拟薄水铝石和尿素混合均匀后加入一定浓度的硝酸溶液,在室温下磁力搅拌至分散均匀,得到稳定的乳白色铝溶胶。
将堇青石蜂窝陶瓷载体置于铝溶胶中,10 min后取出,用空气压缩机吹去残液,于鼓风干燥箱中110 ℃干燥8 h,马弗炉中500 ℃焙烧5 h后即得到涂覆了Al2O3涂层的载体,记作Al2O3-CC。
称取一定量的Mn(NO3)2溶液,Ce(NO3)3?6H2O和Fe(NO3)3?9H2O溶于去离子水中配成浸渍液。将Al2O3-CC置于活性组分浸渍液中,5 min后取出,用压缩空气吹去残液,于鼓风干燥箱中110 ℃干燥8 h,马弗炉中500 ℃焙烧5 h后即得到低温脱硝催化剂,记作M/Al2O3-CC。
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