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由图 1可知,随着水样pH的增加,CODCr的去除率呈先增加后减小的趋势。当pH为5~6时,絮体溶解度小,混凝工艺处理效果最佳,CODCr去除率达到33%左右。
这是因为弱酸条件下,水中离子态有机物的浓度会降低,分子态有机物浓度相对升高,有机物在水中的溶解度相应降低,在PAC的吸附架桥作用下更容易发生沉淀;在pH>7时,已经聚合的有机污染物会产生部分溶解,产生带负电荷的络合粒子由于之间的相互排斥作用,造成了胶体再稳现象,影响絮凝反应,水质处理效果下降。
2.1.2 PAC投加量对混凝工艺的影响
调节废水pH为5~6,改变PAC投加质量浓度分别为0.6、0.8、1.0、1.2、1.4、1.6 g/L,按1.2.1进行混凝实验,结果如图 2所示。
由图 2可知,随着PAC投加量的逐渐增加,CODCr去除率先增加后慢慢减小,在PAC投加质量浓度为1.2 g/L时,CODCr去除率达到最优,为37%,而后去除率缓慢降低。原因在于PAC在合适投加量下通过吸附架桥作用,在分子链的两端吸附胶体颗粒形成絮体,达到水质处理效果;
当PAC投加量超过了限度继续增加时,分子物质全部覆盖在胶体粒子的吸附表面,由于表面分子物质的相互挤压,胶体粒子之间产生排斥作用不能聚集,产生“胶体保护”作用,阻碍胶体絮凝,导致胶体“再稳”。
当PAC投加量不足时,不能将所有胶体粒子通过吸附架桥作用连接起来,无法达到最佳的水质处理效果;而过量投加,又会产生胶体再稳现象,不仅影响了水质处理效果,同时还提升了处理成本。
2.1.3 磁混凝技术
磁混凝是将传统的混凝剂PAC与磁性材料相结合处理废水,以提高处理效果。
本研究以纳米Fe3O4作为磁性材料进行实验。调节废水pH为5~6,向其中投入1 g/L的PAC后,再分别投入0.4、0.5、0.7、0.8、1.0、1.2 g/L的纳米Fe3O4进行混凝实验,结果如图 3所示。
对比图 2、图 3可知,纳米Fe3O4/PAC联合混凝工艺比传统的混凝技术处理效果更好,当纳米Fe3O4的投加质量浓度为0.8 g/L时,CODCr去除率为45.8%,相比单一投加PAC,CODCr去除率提升8.8%。
纳米Fe3O4比表面积大,能够吸附废水中的悬浮物,同时也能够在传统的混凝过程中成为絮体核心,帮助矾花的形成、聚集、沉降,当投加量达到一定后继续投加,由于纳米Fe3O4的自凝聚作用,会导致絮凝效果不理想,CODCr去除率下降。
2.2 催化氧化
2.2.1 Fe2+投加量对催化氧化影响
向混凝处理后的废水中依次投加0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0 g/L硫酸亚铁和2 g/L过硫酸钠,按1.2.2进行催化氧化处理,反应8 h,结果如图 4所示。
由图 4可知,随着Fe2+投加量的增加,CODCr去除率呈现先上升后缓慢下降的过程。
Fe2+作为催化剂,是产生大量自由基氧化高分子污染物的必要因素。
当Fe2+投加量小时,水中自由基含量少,生产速率慢,氧化过程受到限制,水质处理效果低下,去除率随着Fe2+投加量的逐渐增多而提高;当Fe2+投加质量浓度为2.0 g/L时,CODCr去除率达到最高;
随后Fe2+的投加量超过一定限度,去除率缓慢下降,原因在于当Fe2+过量投加时,反应中生成过量SO4·-不仅本身会发生猝灭反应,同时与剩余的Fe2+发生副反应,造成SO4·-消耗,能斯特方程表明:SO4·-/SO42-还原电位与SO42-的浓度呈反比,SO4·-含量的减少和过多的SO42-造成氧化性能降低,水质处理效果变差,同时过量的Fe2+投加不仅会对水体色度造成污染,同时也会杀死水体中的微生物,提升了后续生化处理的难度,水处理成本增加。
2.2.2 过硫酸钠投加量对催化氧化影响
向混凝处理后的水中依次投加2.0 g/L硫酸亚铁和1.0、1.5、2.0、2.5、3.0、3.5、4.0、4.5、5.0 g/L过硫酸钠,按1.2.2进行催化氧化处理,反应8 h,结果如图 5所示。
CODCr去除率先随着过硫酸钠投加量的增加而增加,在2~3 g/L时达到最佳,之后减缓并趋于稳定不变。
这是因为随着过硫酸钠投加量的增加,水样中SO4·-的含量也不断增加,氧化能力提升,CODCr去除率也随之提高;
而后当继续增加过硫酸钠投加量时,在水中产生过量的SO4·-,过多的SO4·-会与目标物竞争发生猝灭反应降低了SO4·-含量,影响了其氧化效能,限制了其催化氧化效果,导致CODCr去除率不再提升。
2.2.3 反应时间对催化氧化的影响
依次投加2.0 g/L硫酸亚铁和2.0 g/L过硫酸钠,摇匀后置于恒温振荡箱中,于150 r/min下分别反应1、2、4、6、8、10、12、14、16 h,考察反应时间对催化氧化的影响,结果见图 6。
实验结果显示,随着时间的增加,CODCr的去除率逐渐增加,从1 h到8 h,CODCr去除率从10.24%增加到60.40%。随着反应时间的增加,在催化剂的作用下,逐渐产生SO4·-,将大分子污染物转化为对环境友好的H2O和CO2等小分子物质,达到净化水质的目的。
当反应时间达到8 h后,随着反应时间的继续增加,CODCr去除率未发生明显改变,表明反应时间达到一定程度后,氧化体系已经反应完全,去除率基本不再变化。
03 结 论
实验通过考察混凝工艺和催化氧化工艺中的不同因素对废水CODCr去除率的影响,确定各个影响因素的最佳实验条件,混凝工艺在pH 5~6,纳米Fe3O4投加质量浓度为0.8 g/L,PAC投加质量浓度为1.2 g/L的条件下达到最佳效果;催化氧化实验在Fe2+投加质量浓度为2 g/L,过硫酸钠投加质量浓度为2~3 g/L时,反应时间为8 h,氧化工艺取得最好效果。
在上述最佳条件下进行混凝氧化实验,CODCr从初始的5 500~6 000 mg/L下降为600~700 mg/L,混凝氧化组合工艺取得最优效果,CODCr去除率87.78%,为进一步的生化处理废水提供了优良的基础。
将常规混凝与纳米Fe3O4相结合,然后进一步催化氧化预处理废水,达到了一个较为理想的水质处理效果,再辅以其他水质处理技术以达到水质处理标准。
实验表明混凝结合催化氧化可作为一种优良的水体预处理工艺,对处理各类废水具有很强普适性。同时纳米Fe3O4与PAC的结合也取得了不错的效果,证明纳米Fe3O4材料在未来的水处理工艺中具有相当大的应用潜力。
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