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关键词:重金属离子;纳米纤维素;吸附;化学改性;结构设计
重金属广泛应用于电池、颜/涂料、电子、肥 料、电镀、医药、冶金等[1] 领域。随着人类工业的 发展,重金属污染日益突出,它们以离子或者化合 物的形式在生态圈流动分布以及聚集,严重威胁着 生态环境和人类生命[2]。水体系污染是重金属污染 的主要表现形式,其流动性强[3]、潜在危害性大。 治理水体系重金属污染是抑制其传播、防止土壤被 进一步污染、保证水资源供给[4]、回收重金属资源 的重要措施之一,这对维持生态系统的可持续发展 和人类健康具有重要意义。
吸附法具有处理效率高、成本和能耗低等优 点,是去除水体系重金属离子的重要方法之一。吸 附材料是决定吸附法去除重金属离子去除效率和环 保性的关键。随着纳米技术的不断发展,纳米材料 凭借优异的尺寸效应,如纳米级超高比表面积、扩 散距离短等,在水体系重金属去除研究领域备受青 睐[5]。纳米纤维素因可再生、来源丰富、化学反应 活性高、比表面积大、长径比值高等优点,逐渐在 水体系重金属离子去除领域崭露头角,有望达到人 类生产生活不同层次的排放标准及需求,符合绿色 可持续发展方向。
本文系统地综述了纳米纤维素在水体系重金属 离子去除领域的研究进展。首先,针对纳米纤维素 的改性方法、活性官能团种类及其吸附性能进行全 面总结;其次,介绍了纳米纤维素基吸附材料的结 构(膜、水凝胶、气凝胶等)设计及其重金属离子 吸附性能的研究。然后,根据上述两部分内容凝练 出该领域存在的一些科学技术问题。最终,对纳米 纤维素在水体系重金属离子去除领域的进一步研究 及应用进行了展望。
1 纳米纤维素的简介
纳米纤维素是由纤维素分子链通过氢键作用, 水平排列形成的具有纤维状结构的纳米材料[6],具 有来源丰富、可再生、环境友好、易改性、比表面 积大、长径比值高、密度低等优点。纳米纤维素主 要 分 为 纳 米 微 晶 纤 维 素 (cellulose nanocrystals, CNC)、纤维素微纤丝 (cellulose nanofibrils, CNF) 和细菌纤维素 (bacterial nanocellulose, BNC) [7] 3 种,其主要区别在于长度、直径、聚合度范围和形 态差异 (见图 1)。CNC 的长度、直径及聚合度的 范围分别为 50~500nm、5~10nm 和 500~15000,由 于结构中结晶度较高而具有较强的刚性、化学稳定 性及热稳定性;CNF的分别为0.1~2µm、5~50nm、 500~1500,具有较大的长径比,结构中结晶区和 无定形区交错排列,使其具有较好的韧性;BNC 的长度随纳米纤维素来源的不同而有较大差异,其 直径在20~100nm范围内,聚合度在4000~10000之 间[8-9],其生产依靠细菌 (如醋杆、农杆菌属等) 的生物合成,因具有较高的生产成本和较好的生物 相容性,目前主要用于医学等高附加值的领域。本 文将着重讨论 CNF 在水体系重金属离子去除领域 的研究。
2 纳米纤维素在水体系重金属离子去 除领域的研究
纳米纤维素具有优异的物理化学性能,对环境 友好,有望推动水体系重金属离子去除领域朝着高 效、绿色、低成本的方向发展[13-14]。本节将从纳米 纤维素的化学改性和纳米纤维素基吸附材料的结构 设计出发,讨论纳米纤维素在去除水体系中重金属 离子中的研究现状。
2.1 纳米纤维素的化学改性
纳米纤维素表面富含羟基[见图 2(a)],羟基对 重 金 属 离 子 的 吸 附 能 力 差 , 其 吸 附 量 低 于 20mg/g[15-16]。为了提高纳米纤维素对重金属离子的 吸附量,常通过直接改性(卤化、酯化、醚化、氧 化、酰胺化等) 和接枝共聚改性[自由基聚合、开 环聚合、原子转移自由基聚合 (ATRP)、可逆加 成-断裂链转移聚合 (RAFT) 等]在纳米纤维素表 面引入有效的吸附活性位点[17-25],主动提供含有N、 O、S、P等供电子基团的活性官能团(如羰基、羧 基、氨基、磺酸基、巯基、磷酸基、醛基等) [26-31与重金属离子之间发生静电吸引作用或螯合、络合 类配位作用,达到去除水体系重金属离子的目的。
基于大量文献报道,图2(b)对目前的改性方法 进行了总结,并将其归纳为以下3种类型。①将纳 米纤维素表面羟基氧化、酯化引入羧基、醛基、磷 酸基等基团,直接用于重金属离子的吸附。Liu 等[27] 研究了2,2,6,6-四甲基哌啶氮氧化物 (2,2,6,6- tetramethylpiperidinyloxyl, TEMPO) 氧化CNF对Cu2+ 的吸附,吸附量达 75mg/g,当重金属离子浓度≤ 10mg/L时,去除率可达100%。由于纤维素分子链 上的2、3、6位碳上均含有羟基,利用其反应活性 的不同,可进一步实现对剩余羟基的改性,生成同 时含有羧基和醛基等活性官能团侧链的衍生物。② 先将羟基转化为某种活性基团作为前体,再通过取 代、氧化等反应引入羧基、氨基等活性官能团[33]。
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