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近日,《净水技术》小编关注到,北京工业大学杨庆教授团队在城镇污水处理生物滤池工艺中N2O释放问题的研究上取得了新的进展,成果以“Impact of gas-water ratios on N2O emissions in biological aerated filters and analysis of N2O emissions pathways”发表于Science of the Total Environment期刊(IF:6.551)。净水技术特邀请杨庆教授结合以往团队研究进行整理,分享城镇污水处理生物滤池工艺中N2O释放问题研究成果,以期为今后N2O的解决技术提供理论基础。
研究背景简介
一氧化二氮(N2O)作为一种典型的温室气体,会引起全球变暖和臭氧层破坏。对全球N2O释放进行核算发现,全球3.4%的N2O来源于污水生物处理过程,因此有必要深入探究污水生物处理过程中N2O的释放途径,优化工艺运行减缓温室效应。
如图1所示,在污水生物脱氮过程中,N2O产生途径主要包括硝化细菌的反硝化作用和羟胺氧化作用,以及异养反硝化菌的不完全反硝化。在生物膜内部,氮素和溶解氧等反应基质分布不均匀,导致好氧菌和厌氧菌通常分布在生物膜的不同厚度上。因此,与活性污泥相比,生物膜中N2O的释放机制更加复杂。目前,普遍采用模型预测生物膜系统中N2O的释放量,但是模型预测得到的结果可能会与实际系统测定的结果存在差异,因此通过试验探究生物膜系统中的N2O释放情况、解析N2O生成途径是十分必要的。
好氧生物滤池(BAF)是一种典型的生物膜工艺,其具有占地面积小、处理水量大以及抗冲击负荷能力强等优势。气水比是调控好氧生物滤池的基本运行参数之一。因此,本文探究了不同气水比下BAF中N2O的释放量变化,并解析了N2O生成途径,为BAF工艺在城市污水处理中的优化运行提供理论参考。
主要研究内容
在实验室内构建了两个有效容积为18.4 L的BAF(图2),其中BAF1主要发生硝化反硝化反应,BAF2主要发生硝化厌氧氨氧化(Anammox)反应。两个系统串联处理实际生活污水,调控不同的气水比长期运行。每天监测两个系统的进出水水质,定期测定气态N2O和滤池沿程不同高度出水的溶解态N2O浓度变化。设置不同底物和不同溶解氧浓度条件下的间歇试验,采用稳定比同位素、NO和N2O微电极在线监测与实时荧光定量PCR技术,开展了以下三方面内容的探究:
(1) 揭示气水比对不同BAF中N2O释放量的影响;
(2) 解析两个不同BAF中N2O的生成途径;
(3) 比较不同BAF中N2O释放量的差异。
重点亮点简介
3.1 不同气水比条件下BAF的脱氮效果
控制BAF1的气水比分别为10:1、5:1和2.5:1,BAF2的气水比分别为5:1和1.5:1。图3表明对于BAF1,在气水比为10:1和5:1时,氨氮去除率(ARE)均达到53.0%,而在气水比为2.5:1时仅有19.4%。在气水比为5:1时,总无机氮去除率(TINRE)最高,达到35.7%。对于BAF2,两个气水比下ARE均达到90%以上,而在气水比为1.5:1时,TINRE较高,达到23.2%。
3.2 气水比对BAF中气态N2O释放量的影响
通过长期监测发现,BAF1和BAF2中气态N2O释放量均随气水比的降低而下降。在BAF1中,气水比为10:1时,气态N2O浓度达到32.1~45.7 ppm,在气水比为10:1和5:1时ARE相近,气水比为5:1时TINRE较高,但是在气水比为10:1时,N2O/ΔNH4+-N和N2O/ΔTIN 却最高,说明气水比会影响系统的反应活性和N2O释放途径。在BAF2中,气水比从5:1下降至1.5:1,N2O/ΔNH4+-N从1.22%下降至0.35%,N2O/ΔTIN从4.78%下降至1.16%,且几乎无反硝化作用发生,说明气水比影响硝化细菌的反硝化作用和羟胺氧化作用从而影响N2O释放。
3.3 N2O释放途径分析
间歇试验结果如图5所示,在BAF1中羟胺氧化过程和好氧氨氧化过程会释放大量的N2O,稳定比同位素结果也验证了这两条产生途径(表1)。间歇试验(d)和(e)均有N2O的释放,且间歇试验(e)测定的N2O sp值为-0.604,说明异养反硝化作用也会生成N2O。此外,间歇试验(d)和(e)中的N2O变化趋势显示,当N2O累积至一定浓度时会被还原,说明在BAF1中异养反硝化作用也能够还原N2O。虽然在不同间歇试验中,反应的初始氮素浓度存在差异,但是通过计算间歇试验反应至120 min时的ΔN2O/ΔN发现(表2),间歇试验(b)的ΔN2O/ΔN值高于间歇试验(d)、(e)和(g),说明硝化细菌的反硝化作用会比异养反硝化作用释放更多的N2O。另外,通过比较间歇试验(b)和(f)中溶解态N2O浓度的变化趋势发现,即使在好氧条件下异养反硝化作用也会产生N2O。所以,BAF1中N2O来源于硝化细菌的反硝化作用,羟胺氧化作用以及异养反硝化作用。
在BAF2中,间歇试验结果显示N2O来源于硝化细菌的反硝化作用和羟胺氧化作用,在好氧条件下几乎不发生异养反硝化作用。对BAF2中生成的气态产物直接进行N2O稳定比同位素分析表明(表1),在气水比为5:1时,53.7%的N2O来源于硝化细菌的反硝化作用,46.3%的N2O来源于羟胺氧化作用,而当气水比下降至1.5:1时,羟胺氧化作用释放的N2O的比例下降至12.2%,说明气水比会影响BAF2中N2O的生成途径。但是,气水比为1.5:1时N2O的生成浓度仅为气水比为5:1时N2O生成浓度的50%,说明在气水比下降时源于硝化细菌反硝化作用的N2O生成量也有所下降。
前期有报道发现,较高的好氧氨氧化速率会诱导较高的N2O产生速率,此外,在BAF2中,提高曝气量会促进NH4+-N向生物膜内部扩散,而生物膜内部的低DO环境亦会促进硝化细菌的反硝化作用产生N2O。所以,在BAF2中高气水比下N2O释放量较高。对氮素转化功能基因进行定量发现(图6),在BAF2中气水比为1.5:1时,参与Anammox反应的功能基因hzsB的丰度明显上升,单位质量生物膜中基因拷贝数超过107,说明低气水比有利于提高Anammox反应活性,提高系统的自养脱氮能力,而厌氧氨氧化菌与好氧氨氧化菌对NH4+-N的竞争也会削弱硝化细菌的反硝化作用,降低N2O排放。所以,通过强化BAF中的Anammox作用既可以提高脱氮效果,又可以实现N2O减排。
3.4 不同BAF中N2O释放的比较
在气水比均为5:1时,BAF1和BAF2中的氨氮去除量相近,但是BAF2中气态N2O释放量更高,说明在BAF2中,高DO浓度导致好氧氨氧化速率更高,N2O释放量更高,而在BAF1中,异养反硝化作用会还原N2O,导致系统N2O释放量下降。对于溶解态N2O,在BAF1的整个滤层中都存在硝化反应,并伴随着N2O的产生。BAF1的出水是BAF2的进水,在BAF2中反应主要发生在滤层下部40 cm范围内,生成大量的N2O,所以BAF2下部的溶解态N2O浓度高于BAF1。而在曝气吹脱作用下,在滤池上部的部分溶解态N2O会转变为气态N2O,最终导致BAF2出水中溶解态N2O浓度低于BAF1。
结论
1、在硝化反硝化生物滤池和好氧自养脱氮生物滤池处理生活污水时,N2O释放量均随气水比的升高而上升。
2、在BAF1中,N2O产生于硝化细菌的反硝化作用、羟胺氧化作用和异养反硝化作用,气水比为5:1有利于系统脱氮和N2O减排。
3、在BAF2中,N2O产生于硝化细菌的反硝化作用和羟胺氧化作用,在气水比为1.5:1时,87.8%的N2O来源于硝化细菌的反硝化作用。
4、硝化细菌的反硝化作用比异养反硝化作用更容易诱导N2O的释放,导致在相同气水比下BAF2中N2O释放量高于BAF1.
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