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由图1可知,进水COD在400〜440mg/L,满足设计进水要求。H2O2投加量在130〜210mg/L,COD去除率随H2O2投加量的增加而增大,当H2O2投加量为210 mg/L时,COD去除率达到最大(此时出水 COD为 78 mg/L) ,随后保持基本恒定(甚至出现下降趋势),此时p(H2O2)/COD=1。
当H2O2含量较低时,随着H2O2投加量的增加,芬顿体系内部HO•的含量随之加大,芬顿反应底物含量增加,COD去除率加大;但是当H2O2投加量达到210mg/L后,再继续增加,此时过量的H2O2会抑制HO•的进一步产生,而且过量的H2O2能够将Fe2+迅速氧化成Fe3+,使氧化反应在Fe3+的催化作用下进行,一方面抑制了HO•的产生,另一方面又造成了H2O2的浪费。
故从 COD去除效果、后期运行成本2方面分析,宜将H2O2投加量控制在210mg/L左右。
2.2 FeSO4投加量对COD去除的影响
与H2O2投加量对芬顿催化氧化工艺的影响机理相类似,FeSO4投加量一方面能够影响到芬顿影响体系内HCT的产率,另一方面过多的FeSO4投加量能够造成后期项目运行成本的提高。控制在 pH为3.5、H2O2的质量浓度210mg/L,通过FeSO4加药计量泵行程的变化,将Fe2+的质量浓度先后控制在125〜215mg/L(梯度为15mg/L)7个反应区段,结果如图2所示。
由图2可知,在进水COD满足设计要求(<500mg/L)的前提下,芬顿系统出水COD随FeSO4投加量的增加先降低而后趋于稳定,与之相对应的COD去除率也先升高而后趋于稳定;当 Fe2+的质量浓度达到 185 mg/L时,COD去除率达到最大,且出水COD为62mg/L,满足系统的设计要求。芬顿系统中Fe2+含量较低时,增加FeSO4的投加量,能够有效防止Fe2+向 Fe3+的转化,且能够降低H2O2对 HCT的捕捉量%;但是随着Fe2+含量的提高,质量浓度超过 185 mg/L 时,会造成系统中H2O2含量的相对不足,HCT产率降低 ,同样能够引起COD去除效果的降低,而且过量的Fe2+能够引起出水色度的提高。
综合考虑项目的可行性和后期运行成本的经济性,宜将芬顿系统中Fe2+的质量浓度控制在185mg/L左右。
2.3 pH对COD去除的影响
pH是影响芬顿反应中间产物种类、反应速率以及最终COD去除效果的重要因素,基于以上对H2O2、Fe2+优化投加量的研究,在H2O2、Fe2+的质量浓度分别为 210、185 mg/L 的条件下,通过对H2SO4投加量的控制,将芬顿系统pH先后控制在2〜5(pH变化梯度为0.5)7个反应区段,运行结果如图3所示。
由图3可知,进水COD为400〜470mg/L,出水COD最低为64.77mg/L,能够满足芬顿系统设计出水要求。在pH为2〜5时,COD去除率随着pH的上升,表现出先明显上升、后明显降低的趋势,在pH为3.5时,对COD的去除效果为佳。
pH较低时(≤3.5)的条件下,随着pH的提高,废水中H+含量降低,能够抑制Fe2+与废水中的有机物对HO•的竞争作用,而且能够降低芬顿系统中Fe3+的生成,减少了Fe2+、HO•的浪费,COD的去除效果得以提升;但是当芬顿系统中pH超过3.5时,随着废水pH的提高,Fe2+的水解作用加强,容易形成絮状物甚至发生沉淀,不能促进H2O2 HO•的转化,COD的去除效果随之下降。
综上所述,宜将反应pH控制在3.5左右。
3 . 2 工艺及装置
焦化厂尾水深度处理工艺流程见图4。
焦化厂尾水依靠重力、与H2SO4同步进入调节池,经充分混合后泵入芬顿混合池,先后与FeSO4、H2O2进行水力混合、随后进入反应池发生催化氧化反应,使得尾水中的COD得以大部分去除;芬顿出水再次进入絮凝池 1、经加碱pH调节后,与同步加入的PAM进行均匀混合,之后在絮凝池2内进一步进行水力搅拌与活化处理、形成矾花,最给于辐流沉淀池内发生沉淀反应、对尾水中难降解有机物进一步去除。出水进入复用水池以供重复利用。所涉及主要污水处理构筑物及相关设计参数见表3。
3.3 运行结果
通过对H2O2、FeSO4以及酸碱药剂等投加量的有效控制,将“芬顿氧化+絮凝沉淀”体系中H2O2、FeSO4的质量浓度和pH分别维持在 210、185mg/L和3.5,尽管实际运行过程中水量、水质存在着较大波动 (水量综合变化系数心=1.96、COD在350〜500mg/L变化),但系统絮凝沉淀池最终出水COD基本上能稳定矣80 mg/L,满足GB16171—2012的排放要求。
4 结论
以某焦化厂的二级处理尾水为对象,采用“芬顿氧化-絮凝沉淀”组合工艺,研究了该组合工艺对焦化厂尾水中COD的处理效果,并对影响COD去除效果的H2O2投加量、FeSO4投加量以及pH进行了分析,在进水COD满足设计要求(<500mg/L)的前提下,优化运行条件H2O2、Fe2+的质量浓度分别为210、185mg/L,pH为3.5。在此条件下,系统出水COD低于80mg/L,能够满足GB16171—2012的相关要求。
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