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4其它贵金属催化剂
Qu等分别采用浸渍法和后接枝法制备Ag/SBA-15催化剂;通过对比发现后接枝法制得的Ag/SBA-15催化剂具有更高的甲醛催化氧化活性,在反应温度为100℃的条件下,甲醛可被完全氧化。这是由于Ag物种在后接枝法制得的Ag/SBA-15催化剂上,具有更好的分散性,且颗粒尺寸更小,且由HCHO-TPSR和HCHO-TPD研究可知,该方法制得的负载型Ag催化剂对甲醛分子具有更强的吸附和活化能力。Chen等考察Ag负载量对Ag/MCM-41催化剂活性的影响;由HCHO-TPD研究发现,随着Ag负载量的提高,催化剂表面甲醛分子脱附温度向低温方向发生偏移,当Ag负载量达到8wt%时,Ag/MCM-41催化剂具有最佳的甲醛脱附性能,从而表现出最高的甲醛催化燃烧活性,随着负载量继续增加,Ag颗粒发生了严重的团聚现象,比表面积下降,导致甲醛的脱附量急剧下降;因此,适当的Ag负载量,可使Ag/MCM-41催化剂对甲醛具有良好的低温催化燃烧活性。Mao等发现采用浸渍法制得的Ag/α-Al2O3和Ag/SiO2对甲醛的催化燃烧活性存在较大的差异,由此得出,载体对负载型Ag催化剂性能同样有着较大影响;进一步研究发现,Ag/α-Al2O3催化剂对甲醛分子的活化能力更强,且催化剂表面形成的大量甲酸盐物种,更有利于甲醛的催化燃烧。Ru作为重要的贵金属催化剂之一,也被广泛应用于各类催化反应中,如氨合成、NOX选择性氧化以及逆水煤气反应等,但将其用于VOCs催化燃烧反应的报道还相对较少。Mitsui等分别对Ru/CeO2、Ru/ZrO2、Ru/γ-Al2O3和Ru/SnO2催化剂,进行H2还原处理之后,再用于乙酸乙酯、乙醛和甲苯的催化燃烧。结果发现经过还原之后Ru/CeO2、Ru/ZrO2和Ru/γ-Al2O3催化剂上,Ru物种以单质Ru的形式存在,催化剂中单质Ru是催化燃烧反应的活性位点,活性位点增多使得催化剂活性均显著提高,而Ru/CeO2催化剂具有最佳的VOCs催化燃烧活性,归因于Ru物种在CeO2载体上具有高的分散性;由于Ru/SnO2催化剂上Ru物种主要以RuO2的形式存在,且结构也发生了变化,导致还原之后的Ru/SnO2催化剂活性大幅度降低。因此,对负载型Ru催化剂进行适当的预处理,可进一步改善其催化性能;例如,Okal等以RuCl3为前驱体,制备Ru/γ-Al2O3催化剂;对制得的催化剂进行H2还原和焙烧处理之后,可有效地去除催化剂表面Cl-,降低其对催化剂的毒害作用,提高Ru物种在载体表面上的分散性,从而显著提高催化剂对丁烷的催化活性。
5展望
贵金属催化剂表现出了较高的VOCs催化燃烧活性,但目前大部分研究主要集中在将其用于单一的VOCs催化燃烧;而实际工业生产过程中,排放在空气中的有机废气,种类繁多,成分复杂;因此,研究多组分VOCs的催化燃烧,在环境保护领域具有重要的意义。
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