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TEF为毒性当量因子,LMPAHs为低相对分子质量PAHs,HMPAHs为高相对分子质量PAHs。北京场地BbF和BkF质量含量合并计算。
表2 3个场地不同环数PAHs对其总毒性当量因子(TEF)的贡献率
Table 2 The contribution rate of PAHs with different ring numbers to its total TEF in three plants %
北京、重庆和太原样品数分别为55、221和80。
2.2 土壤中PAHs的垂向分布规律特征
根据GB 36600—2018建设用地一类筛选值的划分,8种优先控制PAHs在不同土壤剖面中的垂直分布见图1。由于PAHs受土壤有机碳含量、机械组成、PAHs性质、扰动及淋溶等自然和非自然因素影响,其在不同土壤的垂直分布差异较大[18]。通常情况下以附着在可溶性有机质或其他有机载体上为主,不易向下迁移,因此多存在于土壤表层[19]。由图1可知,所选取的3个焦化厂场地PAHs质量含量最大值均符合这一规律,最大值随深度的变化规律明显,8种PAHs均表现为随深度增加迅速减小。张亦弛等[20]研究表明土壤中PAHs质量含量与深度呈反比,这与土壤受外界扰动较小有关。由图1可知,在15~20 m深层土壤中,除重庆有样品最大值存在超标现象外,各污染物基本不超过控制值,说明污染依然集中于15 m深度以上土壤。
深度/ma为一类建设用地土壤PAHs筛选值;b为二类建设用地土壤PAHs筛选值。BkF分图中北京场地数据缺失。
北京(BJ)、重庆(CQ)和太原(TY)样品数分别为9、18和17。
图1 8种PAHs质量含量最大值垂直分布
Fig.1 Vertical distribution diagram of maximum mass concentration of 8 kinds of PAHs
高质量含量PAHs区域主要集中于0~5 m土壤,在此深度下,PAHs污染随深度增加稍微有所加重,此与JACOB等[21]的研究结果一致。值得注意的是,高环PAHs如BaP等在更深土壤层(10~20 m)依然存在较高质量含量,如重庆焦化厂,在13 m深区域,BaP质量含量依然达到633 mg·kg-1。PAHs作为脂溶性大分子化合物,高环PAHs疏水性更强,因此不易以淋滤方式向土壤深层迁移[22-23]。所选地区存在大量石油烃污染,这是由于焦化厂在生产过程中排放的废液以及废渣中含有的石油烃随着降雨进入土壤长期累积而成[21]。在笔者研究的3个场地中,BaP最大值出现在焦化区,而萘最大值出现在化产萘油储罐区。焦化工艺产生的大气污染物中含有颗粒物和多种无机、有机污染物,特别是以BaP为代表的PAHs是焦化区的特征污染物。化产区域主要为煤气净化过程,包括萘油蒸馏提取,导致该区域Nap污染特征与焦化区不同。由图1可知,8种PAHs质量含量最大值超GB 36600—2018一类用地筛选值的最大深度多在8~20 m,其中,北京场地在9和13 m深处污染较重,重庆场地在较深土层(19、20 m)依然存在PAHs质量含量超过一类用地筛选值的现象,其PAHs质量含量均较高,这是因为在生产期间污染源不断所致,且与渗漏的地下水中污染物积累有关。等[17]研究也表明土壤中PAHs与生产中污染源泄露及地下水混入有关。
从各个区域表层土壤PAHs质量含量分布可知,PAHs主要集中在焦炉区、化产和焦油区、水处理和精苯区及堆场区。焦炉区土壤中PAHs超标点分布均匀,随机性较强,推测可能主要来源于烟气降尘以及拆迁建筑物的二次污染。化产和焦油区污染物主要来源于生产,存储罐区域污染较大;堆场区土壤超标的PAHs主要来源于填埋废渣;水处理和精苯区污染物主要为PAHs,推测来源为废水排放。由此可见,焦化厂土壤PAHs污染主要来源于炼焦、煤气精备和焦油提炼等环节[3]。焦化生产中应尽量减少各个污染车间污染物的直接排放,改善工艺技术以减少生产过程中PAHs的产生,同时做好废渣废水的污染物净化处理。
由表3可知,由于k值大小受污染物质量含量、污染物迁移性质以及地层的共同影响,3个场地中造成这种结果的主要原因可能取决于污染物质量含量的高低。重庆场地k值普遍小于其他两地,且萘的降低速率低于其他高相对分子质量PAHs;可能是由于重庆场地PAHs初始质量含量高于其他两地,且相比于地处北方的太原和北京,重庆气候是影响污染物迁移的重要因素之一。就PAHs最大质量含量深度分布而言,北京场地多出现于0.4、2.15和4.9 m浅层土壤,重庆场地则分布于5.5、9和12.3 m深层土壤,太原场地则分布于3和5 m深层土壤。有PAHs累积的土层可能是由于不同场地的防渗性能以及土层组成不同造成,王佩等[10]研究表明焦化厂区土壤PAHs由于防污性能以及有机质结合效应在黏土层发生了富集作用。
表3 8种PAHs质量含量垂直分布拟合参数
Table 3 Fitting parameters of vertical distribution of 8 PAHs concentrations
k的单位为mg·kg-1·m-1。“—”表示无数据。k和R2分别为PAHs质量含量与土壤深度拟合方程的斜率和相关度。
2.3 土壤中PAHs的来源分析
PAHs存在于大气、水体、土壤和生物体中,其来源广泛:一部分是天然来源;其余主要来源于各种化石燃料的不完全燃烧,如煤炭、石油等,还有大气沉降、污水灌溉、工业废物倾倒以及泄露[24]。分析PAHs来源的方法有很多,如主成分分析法、数理统计法、分子比值法和指示法等[25-26],笔者采用分子比值法(同分异构比值法)对PAHs来源进行分析。由于各种PAHs有相似的热力学分区和动力学传质系数,导致在各相之间具有相似的分配过程[27],故选择Ant/(Ant+Phe)、Flt/(Flt+Pyr)和BaA/(BaA+Chr)等参数确定PAHs来源。
通常情况下,用Ant/(Ant+Phe)区分石油源和燃烧源,而Ipy/(Ipy+BgP)则用于识别燃烧源类型[28]。由样品质量含量计算分子比值,结果见图2。由图2可知,总体上看,该研究区域中均指示该地区PAHs来源为燃烧源,主要来源为煤炭/生物质燃烧。采用Ant/(Ant+Phe)、Flt/(Flt+Pyr)、BaA/(BaA+Chr)和Ipy/(Ipy+BaP)组合法分析研究区域PAHs来源的结果表明,北京、重庆和太原3个场地土壤中Ant/(Ant+Phe)分别为0.07~0.92、0.07~0.59和0.06~0.60,Flt/(Flt+Pyr)分别为0.26~0.70、0.08~0.73和0.47~0.92。同分异构比值法分析结果表明,BaA/(BaA+Chr)、Flt/(Flt+Pyr)和Ant/(Ant+Phe)能够较好地表征土壤中PAHs来源。北京、重庆和太原3个焦化厂来源于煤炭燃烧的PAHs占比分别为88.46%~90.38%、83.56%~98.17%和74.56%~92.96%(表4),这与其他学者的研究结果[29-30]一致,表明绝大部分PAHs来源于煤炭。可以看出,太原场地所占比例相较于其他两地略低,说明除煤炭外该场地中PAHs的其他来源较多,推测是由于该厂区设有矸石发电厂,释放出部分PAHs。贾晓洋等[22]研究表明炼焦过程中荒煤气的散逸以及煤焦油的泄露是造成土壤污染的主要途径。综合这3个场地的3种分析结果表明,燃烧源均为该研究区域PAHs的主要来源,尤其是煤炭/生物质燃烧,其次还有少量石油源燃烧、泄露等。
北京(BJ)、重庆(CQ)和太原(TY)样品数分别为52、199和71。虚线为不同比值法对应的PAHs来源指示值。
图2 污染土壤同分异构分析
Fig.2 Isomerism analysis of contaminated soil
表4 3个场地利用不同分子比值法得到的煤炭/生物质燃烧占比
Table 4 The proportion of biomass/coal combustion in different molecular ratio methods in three plants%
2.4 8种PAHs风险水平分析
根据GB 36600—2018建设用地中一、二类用地筛选值和管制值计算8种PAHs的风险水平,分析3个场地不同PAHs单体的风险程度。其中,超过一、二类用地筛选值及管控值的比例见表5。由表5可知,8种污染物中,毒性最强的BaP超标比例总体上最大,在4.15%~41.02%之间,其他如DBA和BbF等高环芳烃超标比例较高;Chr超标比例最低,只在重庆场地发现个别样品超标。北京、重庆和太原场地8种PAHs超过一类、二类管制值的最大比例分别为8.23%、5.18%,15.34%、9.77%及13.72%、8.68%,所选取的3个场地中PAHs污染较严重。
表5 8种PAHs超过一类、二类标准比例
Table 5 The proportion of 8 PAHs that exceeding Class 1 and Class 2 control values
8种PAHs风险值箱型图见图3,总体上分析,8种PAHs单体中,从中位数和上四分位数来看,Nap超标倍数最大,风险普遍比其他PAHs单体高,Chr风险最低。就一类用地筛选值而言,除Chr和BkF外,其余种类PAHs风险水平多大于10-6,其中个别风险值甚至达到10-3;就二类用地筛选值而言,Chr、DBA和Ipy风险值较低,基本低于10-6。3个场地中,除Nap外,北京和重庆场地其他7种PAHs风险值均高于太原场地,存在较高的环境风险。
3 结论
(1)北京、重庆和太原3个废弃焦化厂不同车间的污染土壤中ΣPAHs质量含量最大值分别为10 647.2、39 332.7和19 381.9 mg·kg-1。所研究的污染场地总PAHs毒性主要由BaP等高环PAHs带来的致癌性所引起,占总毒性的90%以上。因此,针对高环PAHs污染土壤的修复研究是今后的重点方向。
北京(BJ)、重庆(CQ)和太原(TY)样品数分别为52、221和77。
BJ场地BkF数据缺失。
图3 8种PAHs一、二类筛选值风险箱型图
Fig.3 8 PAHs type 1 and 2 filter value risk box
(2)在垂直方向上,8种PAHs质量含量最大值随深度的增加迅速减小,3个场地中造成不同结果的主要原因可能取决于污染物质量含量的高低,这与PAHs的迁移性、污染物初始质量含量以及土壤扰动均有关系。
(3)同分异构比值法分析结果表明,3个焦化厂来源于煤炭燃烧的PAHs占比分别为88.46%~90.38%、83.56%~98.17%和74.56%~92.96%,表明绝大部分PAHs来源于煤炭燃烧。所以应合理控制煤炭燃烧以及使用绿色环保燃烧工艺,对如焦化等国家重点污染企业加强监督力度,减少PAHs污染源头排放。
(4)北京、重庆和太原3个场地8种PAHs超过GB 36600—2018建设用地一类、二类管制值的最大比例分别为 8.23%、5.18%,15.34%、9.77%及13.72%、8.68%;BaP超标比例最大,北京和重庆场地残留的PAHs污染物质量含量普遍较高,说明其土壤再开发利用的环境风险更高,宜因地制宜进行后期环境修复。
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