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氮掺杂TiO2的低温SCR脱硝催化剂的研究

2015-12-18 13:50来源:水泥商情网作者:周昊关键词:脱硝催化剂低温脱硝低温SCR脱硝催化剂收藏点赞

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以钛酸四丁酯及尿素选用溶胶凝胶法制得掺氮的TiO2为载体,通过在不同温度条件下煅烧制得淡黄色的掺氮TiO2粉体。再采用共沉淀法制备Mn、Cu、Ce多组分复合催化剂。对催化剂进行低温脱硝活性测试,结果表明N掺杂有助于催化剂的催化活性提高。当钛氮比达到1:3时脱硝率最高可达99.71%。采用XRD、BET、XPS对所制备的催化剂进行了性能表征。发现N成功掺杂到Ti02晶格,且对催化剂的物理结构没有造成明显变化。

氨法选择性催化还原脱硝技术(NH3-SCR)因具有高选择性、高稳定性以及高脱硝率等特点,近年来被广泛应用于水泥厂炉窑和机车尾气的NOx减排,用以减少NOx排放对环境的影响。该技术的核心是SCR催化剂催化性能,其性能直接决定脱硝效果和技术的应用。增加TiO2表面上的氧空位浓度是一种新型的化学改性方法,在过渡金属氧化物表面,氧空位是最为常见和重要的缺陷之一。氧空位不仅能改变金属氧化物表面的吸附性能而且能改变其化学性能,而目前在脱硝催化剂的领域N掺杂的应用甚少。本文采用溶胶凝胶法制备掺氮TiO2的催化剂载体,通过共沉淀法制备了负载Mn、Cu、Ce多组分复合催化剂。

1.实验

1.1掺氮TiO2的制备

取适量钛酸四丁酯至烧杯中,常温低速搅拌,加入适量乙酰丙酮,待其颜色由黄色变为橙色时加入适量尿素。向其中加入50mL无水乙醇搅拌2h后,置于60℃恒温水浴中浓缩4h后,将其放入120℃干燥箱干燥6h置于马弗炉中500℃煅烧。配置不同钛氮比(0:1、1:1、1:2、1:3、1:4、1:5)的载体,选出N的最佳掺杂量,通过改变煅烧温度(选取400℃、500℃和600℃)考察载体煅烧温度对催化剂活性影响。

1.2活性物质的负载

称取适量硝酸锰、硝酸铜、硝酸铈以及已制备好的N-TiO2载体,与乙醇配制成总浓度为30%的溶液,搅拌加热至30℃;恒温8h后,待溶液降至室温,加入蒸馏水配制成浓度15%的混合溶液,混合均匀后,与碳酸钠溶液慢慢混合进入沉淀反应器中,反应温度为90℃;沉淀结束后60℃下老化12小时。抽滤、洗涤干净后在80℃下干燥12小时,500℃焙烧5小时后研磨过筛。

1.3实验表征

利用KratosAnalyticalLtd公司的AxisUltra多功能成像电子能谱仪(XPS)进行元素组成分析;利用日本电子株式会社的JEOLJSM-6380LV扫描电镜(SEM)进行BET比表面测试;利用德国Bruker公司的D8ADVANCEX射线衍射仪(XRD)进行组成分析。

1.4催化剂脱硝性能测试条件

本试验采用固定床来测试催化剂的NOx选择性催化还原性能,其中反应管的内径为13mm的不锈钢管式反应器。模拟气体总流量为305mL/min,空速为18000h-1,其中O2体积分数为5%,NO浓度为45mL/min,[NO]∶[NH3]=1∶1.2,以N2为平衡气。

2.结果和讨论

2.1氮掺杂量对脱硝性能的影响

不同掺氮量催化剂的催化活性如图1所示,从中可知其NO转化率按以下的顺序排列:1:3>1:2>1:5>1:4>1:1>未掺杂。可看出N掺杂对催化剂的脱硝性能有明显的促进作用。在整个温度范围内(150~300℃),未掺氮的催化剂脱硝率在210℃时最高只达到69.8%。掺杂N后的催化剂脱氮效率得到较大提高,当钛氮比为1:3时脱硝率在180℃和210℃时分别可以达到99.7%和99.4%。当钛氮比超过1:3时,催化剂脱硝效率开始下降,因此最佳钛氮比为1:3。

原标题:氮掺杂TiO2的低温SCR脱硝催化剂的研究
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