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2 氧化降解土壤有机污染物的不同 过硫酸盐活化方式
虽然研究中发现能活化过硫酸盐的方法有很多,但目前应用于有机污染土壤修复的过硫酸盐活 化方法主要有过渡金属离子活化、氧化剂活化、碱 活化、热活化及联合活化等。
2.1 过渡金属离子活化
过渡金属离子是活化过硫酸盐产生 SO4–·的最 普遍的方法,该活化方式不需要高温加热或者紫外 光照射,反应条件温和,在常温条件下即可发生[式 (2)]。同时,与其他方式相比,过渡金属离子的活化 过硫酸盐产生 SO4–·的效果更佳,国内外学者利用 金属离子活化过硫酸盐修复污染土壤方面开展了不 少尝试。 S2O8 2–+Mn+—→SO4–·+SO4 2–+M(n+1)+ (2)
2.1.1 Fe2+活化
与其他过渡金属离子相比,Fe2+由于资源丰富、 环境友好、成本低且活化效果好而被广泛应用于过 硫酸盐的活化剂。魏海江等[17]发现 Fe2+活化 Na2S2O8 对土壤中滴滴涕(DDTs)的降解能力远大 于不活化 Na2S2O8、Fenton 试剂、双氧化剂及高锰 酸钾的氧化降解效果,同时表明赤铁矿和磁铁矿的 活化效果高于零价铁和菱铁矿。王春艳等[18]研究发 现,相对于类 Fenton 试剂和过氧化氢氧化法,Fe2+ 活化 Na2S2O8 氧化不仅对土壤中菲和芘的去除率为 最高(97%),而且处理后的土壤毒性显著下降,黑 麦草种子的发芽率也由 41%提高到最高的 97%以 上。赵丹等[19]的研究结果表明 Fe2+活化 Na2S2O8对 焦化工业污染场地中 12 种多环芳烃(PAHs)的总 去除率达到 92%,高于 Fenton 试剂处理,而且氧化 过程中散逸到周围环境中的 PAHs 不到总量的 2%, 也远远低于其他氧化处理方法。孙崇凤等[20]研究并 比较了不同化学氧化方法对土壤中苯胺的降解去除 作用,去除率大小依次为 Fe2+活化 Na2S2O8> KMnO4>类 Fenton 试剂>Fenton 试剂>H2O2,Fe2+ 活化的效果最佳,但处理后残留在上清液中的氧化 剂含量却较高。黎舒雯等[21]研究表明,Fe2+活化 Na2S2O8 对焦化厂和炼油厂 PAHs 污染土壤的吸附 效果均比类 Fenton 氧化要好,但处理后土壤有机质 的降解率也比类 Fenton 氧化高。张宏玲等[22]研究发 现,相同条件下 Fe2+、Ag+和 Co2+活化 Na2S2O8 对 土壤中芘的去除率分别达到93.4%、92.7%和91.3%, 3 种过渡金属中 Fe2+对 Na2S2O8 的活化效果相对最 好,而 Co2+是活化 KHSO5 的最佳过渡金属离子。 高金龙等[23]研究了Fe2+活化Na2S2O8产生的SO4–·降 解土壤中十溴联苯醚(PBDE-209)的效果,结果表 明,PBDE-209 在最优条件下的降解率达 96.36%,反应过程符合一级动力学。RASTOGI 等[24]研究发 现 Fe2+作为 Na2S2O8 的活化因子修复多氯联苯 (PCBs)污染土壤时,超过半数的 2-氯联苯被降解 去除。
Fe2+活化过硫酸盐降解有机污染物时,加入适 量的螯合剂可以提高 Fe2+的溶解度,减少 Fe2+在碱 性条件下形成沉淀,同时还能避免过量的 Fe2+对 SO4–·的消耗。LIANG 等[25]研究了在原位修复体系 中加入不同的螯合剂时三氯乙烯(TCE)的去除效 果,发现柠檬酸(CA)螯合 Fe2+的活化效果最好。 刘晓文等[26]利用 CA 螯合 Fe2+对 Na2S2O8活化后, 处理 TCE 污染土壤取得较好的修复效果,持续氧化 处理近一个月后 TCE 浓度由 711.8mg/kg 减少到 10mg/kg 以下。刘佳露等[27]研究发现,用活化过硫 酸盐氧化苯酚时,CA∶Fe2+=1∶5 时去除率达到 98%,比 CA∶Fe2+=10∶5 时提高了 36%,表明高 浓度的 CA 不利于提升去除效果,但若 CA 的比例 过低时,络合 Fe2+的量也越低,产生的 SO4–·也就越 少,去除率也就越低。此外,NADIM 等[28]利用 Fe2+ 与 EDTA 活化过硫酸盐处理野外土壤中的 PAHs, 发现降解率达到 75%~100%。FERRARESE 等[29] 用 Fe2+与儿茶酚活化过硫酸盐,对人工污染土壤中 PAHs 的去除率达到 88%。
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